7. Auswaschung von Aerosolbestandteilen durch Schnee

Die Niederschlagsbildung in Wolken bei Temperaturen unter 0°C findet gemäß dem BEGERON-FINDEISEN-Prozeß statt (Flemming 1991, Liljequist 1984). Durch Kondensation von Wasserdampf an Kondensationskernen (CCN) im atmosphärischen Aerosol bilden sich Wolkentröpfchen. Ihr Radius beträgt im Durchschnitt 5 - 10 µm. Eiskristalle können auf zwei Arten entstehen:

Wolken, in denen nebeneinander Wolkentröpfchen und Eiskristalle vorliegen, sind thermodynamisch nicht stabil. Aufgrund der Differenz des Sättigungsdruckes von Wasserdampf über Tröpfchen und Eis findet eine Umverteilung des Wassers auf Kosten der Wolkentröpfchen statt, während die Eiskristalle wachsen. Ihre Größe liegt in der Regel in Bereichen von 10 µm bis 2 mm. Die direkte Anlagerung unterkühlter Wolkentröpchen wird als "Riming" (Bereifung) bezeichnet (Davidson 1989). Die Zusammenlagerung mehrerer Eiskristalle führt zur Flockenbildung.

Partikel können in mehreren Prozessen durch Niederschläge aus dem Aerosol entfernt werden (Davidson 1989): Hygrospkopische Partikel, wie z. B. Sulfat-Partikel fungieren als Kondensationskerne für Wolkentröpfchen. Bei niedrigeren Temperaturen als beim ersten Prozeß erfolgt Eisbildung an nicht-hygroskopischen kristallinen Partikeln. In diese Gruppe fallen durch Erosionsprozesse freigesetzte Krustenaerosole.

Aufgrund des Diffusionswachstums finden sich in Eiskristallen niedrigere Konzentrationen von Spurenstoffen als in Wolkentröpfchen. Eiskristalle mit einem hohen Anteil angelagerter Wolkentröpchen sind stärker belastet als solche mit einem geringen Grad an Riming. Die Spurenstoffkonzentrationen im Aerosol und Schnee sind wegen der Wachstumsmechanismen der Eiskristalle nicht immer proportional zu einander (BALTENSPERGER et al. 1991a). Zusätzlich zur Auswaschung in den Wolken können auch Aerosolpartikel durch Niederschlag unterhalb der Wolken ausgewaschen werden (below-cloud-scavenging). Hochgelegene Probenahmeorte, die während Niederschlagsereignissen von Wolken eingehüllt werden, ermöglichen die ausschließliche Untersuchung der Auswaschung in der Wolke (in-cloud-scavenging). Das Verhältnis von Neuschnee zu Aerosolkonzentrationen ist in Abb. 31 dargestellt. Ein annähernd linearer Zusammenhang ist nur bei wenigen Elementen, wie z. B. Na und Mg, zu erkennen. Dagegen ist beispielsweise bei Cd und V keine Beziehung zwischen den beiden Medien zu erkennen.

Als Maß für das Verhältnis der Konzentration in Schnee und Aerosol dient das Auswaschverhältnis Wx (scavenging ratio). Es repräsentiert die Anreicherung von Stoffen im Niederschlag gegenüber dem atmosphärischen Aerosol, wobei für den Vergleich von Probenahmeorten in unterschiedlichen Höhen die Dichte der Luft berücksichtigt wird. Berechnet wird es gemäß folgender Beziehung (Davidson et al. 1985):

(29)

Wx : Auswaschverhältnis

Cs,x: Konzentration von X in Schnee in ng g-1

Ca,x: Konzentration von X in Aerosol in ng/m³

r a : Dichte von Luft in g/m³, hier 863 g/m³

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Abb. 31: Gegenüberstellung der Elementkonzentrationen in Aerosol- und Neuschneeproben, Jungfraujoch 1991 - 1993.

Die Auswaschung der Aerosolpartikel findet überwiegend in Wolken statt, so daß Ca,x möglichst in der Wolke bestimmt werden sollte. Die Aerosol- und Schneeprobenahmen erfolgten zur gleichen Zeit. Bei den drei Jungfraujochmeßkampagnen konnten 27 Schneeproben zur Berechnung der Auswaschverhältnisse verwendet werden. 17 davon wurden bei SW/W-Wind gesammelt, die anderen waren gleichmäßig auf die anderen Windrichtungen verteilt.

In Tab. 29 sind die Mittelwerte von W* und die Wertebereiche der Auswaschverhältnisse für Jungfraujoch-Proben aufgeführt. Es fallen die niedrigen W* für JFJ93 auf, die Aerosol- und Schneekonzentrationen dieser Meßkampagne wiesen keine Besonderheiten auf.

Tab. 29: Mittelwerte für die Meßkampagnen JFJ91, JFJ92 und JFJ93, Gesamtmittelwert und
Wertebereich für das Auswaschungsverhältnis W*

Element

W*JFJ91

W*JFJ92

W*JFJ93

W*

Bereich

Anzahl

Al

1787

2195

1750

1922

258-6091

22

Ca

3745

2121

385

2262

93-7251

19

Cd

1676

1657

n. b.

1664

372-4475

13

Ce

n. b.

1170

2734

1840

380-4286

14

Cr

n. b.

714

545

624

125-1600

15

Cu

654

893

211

532

86-1673

21

Fe

1560

916

915

1120

85-3046

22

K

 

2062

1399

1828

96-4522

24

Mg

1448

2119

901

1336

223-3722

20

Mn

1381

1695

819

1277

191-2740

22

Mo

n. b.

518

n. b.

518

145-1540

7

Na

3185

2507

1053

2318

237-6112

21

Pb

431

1092

687

732

57-1860

20

V

n. b.

n. b.

2115

2115

319-5149

7

n. b.: nicht bestimmt

Vereinzelt auftretende Extremwerte für W, die sich stark von den anderen Werten unterschieden, wurden von der Auswertung ausgeschlossen. Es wurden nur Elemente berücksichtigt, von denen ausreichend Daten von W* für Aerosol und Schnee zur Verfügung standen. Die experimentelle Bestimmung der Auswaschungsverhältnisse ist auf eine möglichst simultane Probenahme von Aerosol und Schnee angewiesen. Bei der praktischen Umsetzung sind folgende Punkte zu beachten:

Anfang bzw. Ende des Schneefalls sind nicht immer eindeutig bestimmbar, da das Jungfraujoch während der Schneefallereignisse von Wolken eingehüllt ist und die Unterscheidung zwischen Schneefall und Schneetreiben durch die schlechten Sichtverhältnisse erschwert wird.

Die Aerosolproben entsprechen nicht immer der Dauer des Schneefalls, sondern sie können auch teilweise, bedingt durch die geringe zeitlich Auflösung von 12 h, schon vor Einsetzen des Schneefalls gesammelt worden sein. Neuschnee gelangt leicht auf die Filter bei Aerosolprobenahmen, wodurch die Proben unbrauchbar werden. Der Einsatz von Schutzhüten kann zwar die Schneeaufnahme verringern, dadurch kann aber auch die Abscheidecharakteristik des Sammler geändert werden.

Kleine Partikel, die als Kondensationskerne ungeeignet sind, werden nach Transportmechanismen, die denen der trockenen Deposition entsprechen, abgeschieden. Dazu gehören Impaktion und Sedimentation. Diese Prozesse sind weniger effektiv, so daß sich kleinere Auswaschverhältnisse ergeben.

Ausgehend von den Werten aus Tab. 29 lassen sich die betrachteten Elemente in zwei Gruppen einteilen:

W* < 1000: Cr, Cu, Mo, Pb.

W* > 1000: Al, Ca, Cd, Ce, Fe, K, Mn, Na, V.

Mit Ausnahme von Cd weisen die Elemente anthropogenen Ursprungs Auswaschverhältnisse unter 1000 auf, währen die geogenen Elemente höhere Werte aufweisen. Nach DAVIDSON (1989) eignen sich die größeren geogenen Partikel gut als Keime für die Eisbildung, so daß sie auf diesem Weg effektiv aus dem Aerosol entfernt werden können. In Tab. 30 sind die Mittelwerte der Auswaschverhältnisse nach Windrichtung aufgeschlüsselt. Da nicht immer alle Elemente in den Proben bestimmt wurden, standen teilweise weniger als 26 Datensätze pro Element zur Verfügung.

Tab.30: Auswaschverhältnis W* in Abhängigkeit von der Windrichtung

Element

NO/O

SO/S

SW/W

NW/N

Al

1203

3328

1707

1226

Ca

48

134

2098

3543

Cd

2720

n.v.

1530

1048

Ce

212

6363

1636

2012

Cr

156

257

760

437

Cu

1469

102

604

434

Fe

1811

709

1067

1598

K

749

739

2105

2154

Mg

489

928

1536

3498

Mn

478

661

1180

3243

Na

2244

1664

2006

4665

Pb

558

440

626

412

V

2361

1990

1063

5135

n.v.: nicht verfügbar

 

Die geogenen Elemente weisen höhere Auswaschverhältnisse bei NW/W-Wind auf, bei Cd, Cr und Cu ist ein Maximum bei SW/W-Wind erkennbar. Diese Aussage ist insofern unsicher, als daß nur eine kleine Anzahl Datensätze für andere Windrichtungen als SW/W zur Verfügung steht. Die Richtung mit den höchsten Werten für W ist nicht identisch mit der Richtung, aus der das mit dem jeweiligen Element am stärksten belastete Aerosol transportiert wird. Diese Verteilung deutet eher auf eine unterschiedliche Zusammensetzung oder Größe der Teilchen, je nach Herkunft, die zu einer mehr oder weniger effektiven Auswaschung führt.

Das Auswaschverhältnis W ist nicht abhängig von der Niederschlagsmenge (Abb. 32). Bei den Krustenelementen Al, Ca, Fe und Mg ist eine Tendenz erkennbar, daß mit zunehmender Temperatur das Auswaschungsverhältnis abnimmt.

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Abb. 32: Auswaschverhältnis in Abhängigkeit von der Ergiebigkeit des Niederschlags in µm W.E.

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Abb. 33: Auswaschverhältnis in Abhängigkeit von der Temperatur.

Da diese Elemente in Sublimationskernen enthalten sind, steht diese Temperaturabhängigkeit wohl in Zusammenhang mit den Bildungsmechanismen für Wolkenwassertröpfchen und Eiskristalle (KALINA et PUXBAUM 1994). Der Einfluß des Rimings auf das Auswaschverhältnis läßt sich hier nicht untersuchen, da die Struktur der einzelnen Schneeflocken nicht untersucht wurde. Für die Abschätzung von Aerosokonzentrationen aus Schnee-konzentrationen wird eine Kenntnis dieser Parameter von Bedeutung sein. Weiterhin gilt es geeignete Elemente/Verbindungen für diese Untersuchungen auszuwählen, bei denen Transfer vom Aerosol in den Niederschlag nach vorhersehbaren Mustern verläuft. In dieser Arbeit werden Möglichkeiten aufgezeigt, auf welche Arten die erforderlichen Daten gesammelt werden können, wobei die Bereitstellung einer größeren Datenbasis und deren Auswertung nicht mehr Aufgabe der hier vorliegenden Arbeit ist.

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