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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-29755
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2006/2975/


The Fate of Persistent Organic Pollutants in the North Sea : Multiple Year Model Simulations of gamma-HCH, alpha-HCH and PCB-153

Ilyina, Tatjana

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SWD-Schlagwörter: Persistenter organischer Schadstoff
Freie Schlagwörter (Deutsch): Modellierung , Nordsee
Freie Schlagwörter (Englisch): Persistent Organic Pollutants , Modelling , Transport , North Sea
Basisklassifikation: 43.03 , 38.90 , 43.12
Institut: Geowissenschaften
DDC-Sachgruppe: Geowissenschaften
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Sündermann, Jürgen (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 05.04.2006
Erstellungsjahr: 2006
Publikationsdatum: 03.07.2006
Kurzfassung auf Englisch: Persistent organic pollutants (POPs) are harmful to human health and to the environment. Their fate in the marine environment is not yet fully understood. The objective of this study is to advance the understanding about the fate of selected POPs in the marine environment as basis for higher accuracy estimates of their levels in the North Sea. An ocean model (FANTOM) has been developed to investigate the fate of selected POPs in the North Sea. The main focus of the model is on quantifying the distribution of POPs and their aquatic pathways within the North Sea. Key processes are three-dimensional transport of POPs with ocean currents, diffusive air-sea exchange, wet and dry atmospheric depositions, phase partitioning, degradation, and net sedimentation in bottom sediments. This is the first time that a spatially resolved, measurement-based ocean transport model has been used to study POP-like substances, at least on the regional scale.
The model was applied for the southern North Sea and tested by studying the behaviour of gamma-HCH, alpha-HCH and PCB 153 in sea water in the years 1995 to 2001. The model’s structure and processes are described in details. Concentrations of gamma-HCH, alpha-HCH and PCB 153 and their fluxes between upper sediment, sea and atmosphere were modelled, based on discharge and emission estimates available through various monitoring programmes.
Model results are evaluated against measurements. Modelled concentrations of the three selected POPs in sea water are in good agreement with the observations. The spatial distribution and the downward trend of the two HCHs in the entire North Sea are reproduced during the simulation period. The pathways of gamma-, alpha-HCH and PCB 153 in the North Sea, were investigated suggesting the importance of the temperature dependence of the air-sea exchange. Model results showed that for the North Sea as a whole the air-sea flux is depositional, whereas in the German Bight it can be net volatilisational. For PCB 153, for the German Bight and for the whole North Sea net volatilisational flux also occurred. Model experiments suggest that the flux direction and magnitude is altered significantly by the Henry’s law coefficient temperature dependency, which could be responsible for more than 50% of the variability in the sea water concentrations of the studied POPs. Uptake by particulate matter in sea water was the most important for PCB 153 with up to 90% of the total concentration being on particles, whereas for the two HCHs this fraction was below 2% during entire simulation period.
For the first time mass budgets of gamma-, alpha-HCH and PCB 153 in the North Sea and in the German Bight were calculated based on a modelling study. Calculated mass budgets show that gamma-HCH and PCB 153 are controlled predominantly by the local sources, whereas for alpha-HCH transport form remote sources is probably the major source for the North Sea environment.
This model study proves that transport models, such as FANTOM are capable to reproduce realistic multi-year temporal and spatial trends of selected POPs and can be used to address further scientific questions.
Kurzfassung auf Deutsch: Persistente organische Schadstoffe (POPs) gefährden Mensch und Umwelt. Dennoch ist ihr Verhalten in der marinen Umgebung nur unzureichend verstanden. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es daher, anhand eines weiterentwickelten numerischen Ozeanmodells (FANTOM) die Transportvorgänge von POPs im Meer besser zu verstehen und die Belastung der Nordsee abschätzen zu können. Das Modell berechnet die zeitliche und räumliche Ausbreitung von POPs innerhalb des Wasserkörpers der Nordsee. Die Schlüsselprozesse des Modells sind der dreidimensionale Transport durch Meeresströmungen, diffusiver Austausch zwischen Luft und Wasser, nasse und trockene atmosphärische Deposition, Aufnahme von POPs durch Schwebstoffe, sowie Sedimentation und Abbau. Im regionalen Bereich ist dieses räumlich auflösende, auf Messwerten basierende, ozeanographische Transportmodell zur Untersuchung von POPs das erste seiner Art.
Das Modell wurde für die südliche Nordsee angewandt und mit Simulationen von Ausbreitungsvorgängen von gamma-HCH, alpha-HCH und PCB 153 für die Jahre 1995-2001 getestet. Die Struktur des Modells und dessen zu Grunde liegende Prozesse wurden detailliert beschrieben. Konzentrationen von gamma-HCH, alpha-HCH und PCB 153 innerhalb des Wasserkörpers und deren Austausch an den Grenzflächen Luft, Boden und zu den benachbarten Gewässern wurden auf Grundlage von verfügbaren Eintragsschätzungen aus Monitoring-Programmen modelliert.
Die Evaluierung des Modells erfolgte durch einen Vergleich der simulierten täglichen Konzentrationen von HCHs und PCB 153 mit Messdaten und weist eine gute Übereinstimmung auf. Die räumliche Verbreitung sowie die generelle Abnahme der HCH-Belastung in der gesamten Nordsee im Laufe der Simulationsperiode zeigen sowohl Simulations- als auch Messdaten. Die Untersuchung der Transportwege von gamma-, alpha-HCH und PCB 153 in der Nordsee erlauben eine Einzelbetrachtung der beeinflussenden Prozesse. So wurde die große Bedeutung der Temperaturabhängigkeit des Austausches zwischen Luft und Wasser festgestellt. Die Modellergebnisse zeigen weiterhin, dass die südliche Nordsee HCH über den Luft-Wasser-Austausch aufnimmt, die Deutsche Bucht jedoch über Volatilisierung HCH abgibt. Im Falle von PCB 153 kann sogar in der gesamten Nordsee die Volatilisierung überwiegen. Die Modellergebnisse weisen darauf hin, dass sowohl die Flussrichtung zwischen Luft und Wasser als auch deren Größenordnung durch die Temperaturabhängigkeit des Henry-Koeffizienten bestimmt werden. Der Henry-Koeffizient könnte für 50% der Variabilität der Wasserkonzentrationen von POPs verantwortlich sein. Die Aufnahme von POPs durch absinkende Schwebstoffe ist bei PCB 153 besonders ausgeprägt, weil der Anteil der Gesamtkonzentration an Schwebstoffteilchen 90% ist. Für beide HCH-Isomere ist dieser Anteil während der gesamten Simulationsperiode unter 2%.
Erstmalig wurden basierend auf einer Modellstudie Massenbilanzen von gamma-HCH, alpha-HCH and PCB 153 für die Nordsee und die Deutsche Bucht berechnet. Die Ergebnisse weisen darauf hin, dass gamma-HCH und PCB 153 überwiegend von lokalen Einträgen bestimmt werden, während für alpha-HCH Ferntransport sehr wichtig ist. Die hier beschriebene Modellstudie beweist, dass Transportsmodelle wie FANTOM imstande sind, die räumliche und zeitliche Verbreitung von ausgewählten POPs in einer realistischen Weise zu reproduzieren und eine Vielzahl von Anwendungen finden können, um weitere wissenschaftliche Fragestellungen zu erörtern.

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