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Hamburg, Carl von Ossietzky

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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-33408
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2007/3340/


Core-hole-clock spectroscopy : Characterization of the method and dynamics of charge transfer at adsorbate metal interfaces

Core-hole-clock Spektroscopie : Untersuchung der Methodik und Ladungstransferdynamik an Adsorbat-Metall-Grenzflächen

Sethuraman, Vijayalakshmi

Originalveröffentlichung: (2007) Chem. Phys. Lett. 434 (2007) 214, Chem. Phys. Lett. 427 (2006) 91, Surf. Sci. 600 (2006) 4972
pdf-Format:
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SWD-Schlagwörter: Ladungstransfer , Argon
Freie Schlagwörter (Deutsch): Core-hole-clock , Ultrakurz dynamiks , tr-2PPE , Cu(111) , Ru(0001)
Freie Schlagwörter (Englisch): Core-hole-clock , tr-2PPE , electron transfer , Femtosecond dynamics , attosecond
Basisklassifikation: 33.79
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Wurth, Wilfried (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 20.12.2006
Erstellungsjahr: 2007
Publikationsdatum: 27.06.2007
Kurzfassung auf Englisch: In this thesis, charge transfer dynamics has been investigated with the core-hole- clock method (CHC) for both atomic and molecular adsorbates. As a first step, the basic assumption of the core-hole-clock method that the charge transfer time is independent of the reference core hole lifetime has been tested. This is shown for the strongly chemisorbed S atom on the Ru surface for two independent core hole clocks (S(1s), S(2s)). Furthermore, fine changes in surface electronic structure affect the excited adsorbate state lifetime and have been detected by CHC spectroscopy for physisorbed Ar on Cu(111) and Cu(100) surfaces. Combined theoretical computations are consistent with the experimental findings. Finally, charge transfer times from the molecular adsorbate to the underlying substrate have been determined for the molecular adsorbate system (C6F6)(aromatic molecule with equivalent atoms) with core-hole-clock spectroscopy for various adsorbate coverages. There additional vibrational motion typical of the molecular adsorbates complicates the determination of charge transfer times and comparison to gas phase has been used to determine the charge transfer in the adsorbate. The charge transfer times obtained with core-hole-clock spectroscopy for this molecular system have been compared to those from time resolved two-photon photoemission which is an alternative approach to determine charge transfer times and the similarities/and differences between the two spectroscopic methods are discussed.
Kurzfassung auf Deutsch: In dieser Doktorarbeit wird die Dynamik des Ladungstransfers sowohl an atomaren, als auch an molekularen Adsorbaten mit der Core-hole-clock (CHC) Spektroskopie untersucht. Zuerst wird überprüft, ob die Ladungstransferzeiten unabhängig von der Referenz sind, der Lebensdauer des Rumpflochs, welches die Grundannahme der Core-hole-clock-Methode bildet. Dies wird an fest auf einer Ru Oberfläche chemisorbierten S-Atomen mittels zweier unabhängiger Rumpflöcher (S(1s), S(2s)) gezeigt. Weiterhin haben kleine Änderungen in der elektronischen Struktur der Oberfläche einen Einfluss auf die Lebensdauer des angeregten Zustands des Adsorbats. Diese wurden mit Hilfe der CHC Spektroskopie bei physisorbiertem Argon auf Cu(111) und Cu(100)-Oberflächen gefunden. Kombinierte, theoretische Berechnungen sind konsistent mit den experimentellen Ergebnissen. Schlussendlich werden Ladungstransferzeiten von Moleküladsorbaten in das darunterliegende Substrat für das Moleküladsorbatsystem (C6F6) (ein aromatisches Molekül mit äquivalenten Atomen) bei verschiedenen Bedeckungen bestimmt. Zusätzliche Vibrationsbewegungen, die für Moleküladsorbate typisch sind, stören dabei die Ermittlung der Ladungstransferzeiten. Daher wird der Vergleich zur Gasphase herangezogen, um den Ladungstransfer im Adsorbat zu bestimmen. Die Ladungstransferzeiten, die mit der Core-hole-clock Spektroskopie für dieses molekulare System gemessen werden, werden mit Ergebnissen der zeitaufgelösten Zwei-Photon-Photoemission vergleichen. Diese Technik bildet einen alternativen Ansatz, um Ladungstransferzeiten zu bestimmen. Übereinstimmungen und Unterschiede der beiden Spektroskopiemethoden werden diskutiert.

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