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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-34293
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2007/3429/


Interface structure and electronic properties of SrTiO3 and YBa2Cu3O7-delta crystals and thin films

Grenzflächenstruktur und elektronische Eigenschaften von SrTiO3 und YBa2Cu3O7-delta Kristallen und dünnen Schichten

Thieß, Sebastian

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Basisklassifikation: 33.05
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Johnson, Robert L. (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 31.08.2007
Erstellungsjahr: 2007
Publikationsdatum: 17.09.2007
Kurzfassung auf Deutsch: In der vorliegenden Arbeit werden zwei erweiterte Anwendungen der Methode der Stehenden Röntgenwellenfelder (XSW-Methode) vorgestellt, die durch die hohe Brillanz der Undulatorstrahlung am ESRF ermöglicht wurden. Zum einen wurde die XSW-Methode im Rahmen einer strukturellen Studie dazu verwandt, den Aufwachsmechanismus des Hochtemperatur-Supraleiters YBa2Cu3O7-delta auf der (001)-Oberfläche von SrTiO3 zu klären. Zum anderen wurden die valenzelektronischen Strukturen von SrTiO3 und YBa2Cu3O7-delta untersucht. Des weiteren beschäftigt sich diese Arbeit mit jüngsten Entwicklungen auf dem Gebiet der Photoelektronenspektroskopie im harten Röntgenbereich.

Die Methode der Stehenden Röntgenwellenfelder wird in Verbindung mit Fluoreszenz-, Auger- und Photoelektronenspektroskopie benutzt und verleiht diesen analytischen Methoden sehr hohes räumliches Auflösungsvermögen. Bisher wurde die XSW-Methode lediglich für strukturelle Untersuchungen von Oberflächen und Grenzflächen genutzt. Die mittlerweile zur Verfügung stehenden Röntgenlichtintensitäten haben aber eine Erweiterung dieser Technik ermöglicht. Zwei erst in letzter Zeit entwickelte Methoden, angewandt im Rahmen dieser Arbeit, sind die XSW-Bildgebungstechnik und die valenzelektronische Strukturanalyse.

Die XSW-Bildgebungstechnik wurde zur strukturellen Analyse einer 0.5 und einer 1.0 Lagen dicken YBa2Cu3O7-delta-Schicht auf SrTiO3(001) herangezogen. Dreidimensionale Abbildungen der atomaren Verteilungen wurden, basierend auf experimentell ermittelten Fourierkomponenten der atomaren Verteilungsfunktionen, für die einzelnen Elemente rekonstruiert. Die Bilder bestätigten, daß sich vor der Entstehung der endgültigen stabilen YBa2Cu3O7-delta-Phase eine Perovskitphase als Vorläufer bildet.

Durch die valenzelektronische Strukturanalyse wurden die Beiträge zum Valenzband von SrTiO3 von den mit Strontium, Titan und Sauerstoff besetzten Gitterplätzen bestimmt. Beziehungen zwischen der lokalen elektronischen Struktur an den Gitterplätzen und der Struktur des Kristallgitters wurden hergestellt. Die experimentellen Ergebnisse stimmen sehr gut mit theoretischen Vorhersagen dem gegenwärtigen Entwicklungsstand entsprechender DFT-Rechnungen überein. Röntgenabsorptions-Wirkungsquerschnitte für Valenzzustände des Festkörpers wurden bestimmt. Im Falle des YBa2Cu3O7-delta ergab die valenzelektronische Strukturanalyse keinerlei Unterschiede zwischen den lokalen valenzelektronischen Strukturen an den beiden nicht-äquivalenten Kupferplätzen. Dies steht im Gegensatz zu theoretischen Vorhersagen.
Kurzfassung auf Englisch: Two new extensions of the X-ray standing wave (XSW) technique, made possible by the intense highly collimated X-ray beams from undulators at the ESRF, are described in this thesis. First, the XSW method was applied in a structural study to solve the nucleation mechanism of the high temperature superconductor YBa2Cu3O7-delta on the (001) surface of SrTiO3. Second, the valence electronic structures of SrTiO3 and YBa2Cu3O7-delta were investigated. Finally, recent developments in the field of photoelectron spectroscopy in the hard X-ray region are described.

The X-ray standing wave method is used in combination with fluorescence, Auger or photoelectron spectroscopy and lends very high spatial resolution power to these analytical techniques. Previously, the XSW method has been used for structure determination of surfaces and interfaces. The currently available X-ray intensities permit extensions to the XSW technique. Two recently established applications, described in this thesis, are XSW real space imaging and XSW valence electronic structure analysis.

XSW real space imaging was employed to analyse the atomic structure of 0.5 and 1.0 layers of YBa2Cu3O7-delta deposited on SrTiO3(001). Three-dimensional images of the atomic distributions were reconstructed for each of the elements from experimentally determined Fourier components of the atomic distribution functions. The images confirmed the formation of a perovskite precursor phase prior to the formation of the YBa2Cu3O7-delta phase during the growth of the first monolayer of the film.

XSW valence electronic structure analysis applied to SrTiO3 identified the valence band contributions arising from the strontium, titanium, and oxygen sites of the crystal lattice. Relations between the site-specific valence electronic structure and the lattice structure were established. The experimental results agree very well with predictions by state-of-the-art ab initio calculations. X-ray absorption cross sections for valence states of the solid were determined. Applied to YBa2Cu3O7-delta, the XSW valence electronic structure analysis revealed the local electronic structures at the two nonequivalent copper sites to be similar, in contrast to theoretical predictions.

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