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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-40621
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2009/4062/


Chemistry and Fundamental Electron Correlation in Chemically Prepared Lanthanide Nanoparticles

Chemie und der grundlegenden Elektronenkorrelation in chemisch vorbereitet Lanthaniden Nanoteilchen

Suljoti, Edlira

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SWD-Schlagwörter: Nanopartikel , Lanthanoide , Absorptionsspektroskopie , Elektronenkorrelation , Fluoreszenz
Freie Schlagwörter (Englisch): Nanoparticles, Lanthanide series , XAS , RIXS , Electron correlation
Basisklassifikation: 33.30 , 33.07
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Wurth, Wilfried (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 19.12.2008
Erstellungsjahr: 2008
Publikationsdatum: 24.03.2009
Kurzfassung auf Deutsch: Spektroskopie mit Röntgenstrahlung ist ein faszinierendes Gebiet der modernen physikalischen Forschung, das sowohl die elementaren und fundamentalen physikalischen Fragestellungen als auch Sachverhalte der modernen Technologie betreffen kann, speziell die dafür notwendigen Materialien. Auf der anderen Seite
ist die Nanowissenschaft wegen der grundlegend anderen elektronischen, optischen und magnetischen Eigenschaften von Materie auf der Nanometerskala ein hochinteressantes und technologisch relevantes Forschungsgebiet. In dieser Dissertation wird daher Röntgenspektroskopie als eine Methode benutzt, die elektronische und geometrische Struktur von chemisch präparierten Lanthanidorthophosphat-
Nanoteilchen zu bestimmen.

Die lokale elektronische Struktur und der chemische Zustand jedes Lanthanidions in seinem jeweiligen Nanoteilchen wird mit Röntgen Nahkanten Absorptionsspektroskopie (Near Edge X-Ray Absorption Spectroscopy) bestimmt. Dabei werden die chemischen Bindungen innerhalb der Phosphatgruppe, deren Entwicklung durch die Gruppe der Lanthanide und ihre Wechselwirkungen mit der kristallinen Phase und der Clustermorphologie systematisch untersucht. Es wurde eine fehlende lokale Ordnung in der Kristallstruktur aufgedeckt, die mit mehreren
möglichen Gitterplätzen der Ionen im kleinen Nanoteilchen einhergeht.

Zusätzlich erlaubte uns die Präparation von düunnen Filmen aus Nanoteilchen, fundamentale atomare Eigenschaften von Lanthanidionen zu untersuchen. Vielteilcheneffekte der starken Elektron-Elektron-Wechselwirkung an den 4d-Kanten
der Lanthanide wurden mit resonanter inelastischer Röontgenstreuungsspektroskopie (Resonant Inelastic X-Ray Scattering Spectroscopy) untersucht. Die Kombination von experimentellen und theoretischen Studien zeigte, dass die stark korrelierten physikalischen Zustände die spektrale Verteilung der Oszillatorstärke ändern, so dass Interferenzeffekte und damit einhergehende asymmetrische spektrale Profile auftreten. Die Aufhebung der Kohärenz in einigen der strahlenden Zerfallskanälen, die von Dipolstrahlung bestimmt werden, ist der Grund für die
verschiedenen beobachteten Linienformen bei Fluoreszenz- und Elektronendetektion.
Kurzfassung auf Englisch: X-ray spectroscopy is a fascinating area of modern physics research that can probe the most basic and fundamental physical questions while addressing issues related to modern technology and specifically the materials which enable this technology. From the other side, nanoscience is a fundamentally exciting and technologically relevant area of research due to the remarkable changes in fundamental electrical, optical and magnetic properties of matter that occur on the nanometer scale. In this thesis X-ray spectroscopy is the method used to determine the electronic and geometric structure of chemically prepared lanthanide
orthophosphate nanoparticles.
The local electronic structure and the chemical state of each lanthanide ion within the host nanoparticle is determined with near edge X-ray absorption spectroscopy. Besides, chemical bonding within the phosphate group, its evolution through the lanthanide series, and its interplay with crystal phase and cluster morphology is systematically investigated. A missing local order in the crystal structure accompanied with multiple ion sites in the smaller ~2nm nanoparticles was revealed.

In addition, thin film preparation of nanoparticles allowed us to investigate atomic fundamental aspects of lanthanide ions. Thus, many body aspects of the strong electron-electron interaction at the 4d thresholds of the lanthanides
are investigated with resonant inelastic X-ray scattering spectroscopy. The combined experimental and theoretical studies showed that the strong correlated physical states alter the spectral distribution of oscillator strength giving rise to interference effects and concomitant asymmetrical spectral profiles. Breaking of coherence in some of the radiative decay channels governed by dipole transition is the reason for the different lineshapes observed in fluorescence yield compared to electronic yield.

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