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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-56683
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2012/5668/


Pulsed Electrodeposited p- and n-Doped Chalcogenide Semiconductors for Thermoelectric Applications: From Films to Nanowires

Gepulst Elektrochemisch Abgeschiedene p- und n-Dotierte Halbleiter für Thermoelektrische Anwendungen

Schumacher, Christian

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Freie Schlagwörter (Englisch): Thermoelectricity , Seebeck , ZT , Bismuth , Telluride
Basisklassifikation: 33.72
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Nielsch, Kornelius (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 25.05.2012
Erstellungsjahr: 2012
Publikationsdatum: 04.06.2012
Kurzfassung auf Englisch: In this work, a comprehensive study of thermoelectric chalcogenide materials
is presented and the systematic optimization of n-type Bi2Te3,
p-type Sb2Te3 and their ternary compounds is performed. Thermoelectric
films and nanowires are synthesized by potentiostatic electrodeposition
on Au/Pt, stainless steel substrates and in AAO membranes. The influence of the preparative parameters such as the composition of the electrolyte bath and the deposition potential is investigated in a nitric acid solution. A novel deposition method is developed using millisecond
potentiostatic pulses, which improves both the morphology and the composition
of the material.
As a post-deposition step, the influence of annealing is investigated. The optimized p-doped (BixSb1-x)2Te3 and the n-doped Bi2(TexSe1-x)3 materials
are annealed for a period of about 1 h under helium atmosphere and also under tellurium atmosphere at 550 K for 60 h. The samples are characterized in terms of composition, crystallinity, Seebeck coefficient, thermal and electrical resistivity. p-Doped pulsed deposited films exhibit Seebeck coefficients up to approximately +160 V K^-1 (Sb2Te3) and +208 VK^-1 ((BixSb1^-x)2Te3). For the n-doped films, approximately
-100 VK^-1 (Bi2Te3) and -130 VK^-1 (Bi2(TexSe1-x)3) are achieved.
Power factors and ZT values of up to 1325 Wm^-1K^-2 (ZT 0.4) and 825
Wm^-1K^-2 (ZT 0.25) are realized at room temperature.
Kurzfassung auf Deutsch: In der vorliegenden Arbeit wird eine systematische Studie ueber die
Herstellung thermoelektrischer Chalkogenid-Materialien mittels elektrochemischer
Abscheidung praesentiert. Dabei wird die Fabrikation von
sowohl n-, als auch p-dotierten Halbleitern auf Bi2Te3-Basis auf Au/Pt,
sowie Stahlsubstraten und in poroese AAO Membranen untersucht. Die
abgeschiedenen Materialien in Form von Filmen und Nanowires werden
dabei hinsichtlich Ihrer thermoelektrischen Eigenschaften, wie Seebeck Koeffizient, sowie elektrische und thermische Leitfaehigkeit hin optimiert.
Dabei wird der Einfluss von Parametern wie der Zusammensetzung
des verwendeten Elektrolytbades, des verwendeten Abscheidepotentiales,
sowie der elektrochemischen Abscheidemethode (DC, konstant) untersucht.
Die optimierte gepulste Abscheidung im Millisekundenbereich fuehrt dabei zu einer deutlichen Verbesserung hinsichtlich Morphologie und Zusammensetzung der abgeschiedenen Materialien.
Wesentliche Verbesserungen der thermoelektrischen Eigenschaften koennen
zudem durch optimierte thermische Behandlung der abgeschiedenen
Schichten erreicht werden. Dabei werden die elektrochemisch abgeschiedenen
Schichten unter He oder Te Atmosphaere bei ca. 550 K ueber einen
Zeitraum von bis zu 60 h annealt. Die Proben werden hinsichtlich ihrer
chemischen Zusammensetzung, Kristallinitaet und Transportparameter
hin charakterisiert und die thermoelektrische Leistungsfaehigkeit bestimmt.
P-dotierte Filme erreichen dabei Seebeck Koeffizienten von ca.
+160 V K^-1 (Sb2Te3) und +208 V K^-1 ((BixSb1-x)2Te3) - n-dotierte
Materialien -100 VK^-1 (Bi2Te3) and -130 VK^-1 (Bi2(TexSe1-x)3).
Power Faktoren und ZT Werte von bis zu 1325 Wm^-1K^-2 (ZT 0.4)
und 825 Wm^-1K^-2 (ZT 0.25) werden dabei erreicht.

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