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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-59740
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2012/5974/


Aufbau und Charakterisierung einer mikroreaktionstechnischen Anlage zur Produktion

Niehaus, Jan-Steffen

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SWD-Schlagwörter: Mikrofluidik
Freie Schlagwörter (Deutsch): Nanochemie , Partikelsynthese
Basisklassifikation: 35.10
Institut: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Weller, Horst (Prof. Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 31.08.2012
Erstellungsjahr: 2012
Publikationsdatum: 11.12.2012
Kurzfassung auf Deutsch: Während dieser Arbeit war es möglich, eine kontinuierlich betriebene Anlage zur Produktion von Nanopartikeln aufzubauen, zu charakterisieren und für die Synthese verschiedener Nano-partikel einzusetzen. Dieses Flusssystem erfüllt alle in der Aufgabenstellung genannten Vo-raussetzungen:
1. Der Syntheseprozess ist voll automatisierbar. Alle verwendeten Geräte können auch zent-ral vom Computer kontrolliert werden. Somit bedarf es nur eines geringen Aufwandes, das Gerät vollständig von einem Computer steuern zu lassen.
2. Der Reaktor wurde zur Synthese von CdSe-, NiPt-, PbTe- und CdSe/CdS-Nanopartikeln eingesetzt. In Vorversuchen, die in dieser Arbeit keine Erwähnung fanden, konnten auch Goldnanopartikel nasschemisch hergestellt werden. Somit ist das Flusssystem geeignet, um metallische, magnetische und halbleitende Nanopartikel zu synthetisieren. Auch 2-Stufen-Wachstumsprozesse wie etwa Kern-Schale-Partikel konnten erfolgreich hergestellt werden. Das Gerät ist daher universell einsetzbar.
3. Die erzeugten Nanopartikel besaßen in den meisten Fällen dem batch-Betrieb äquivalente Qualität. Der Einfluss der Verweilzeitverteilung zeigt sich erst bei geringen Flussraten.
4. Die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse übersteigt die Möglichkeiten der batch-Synthesen bei weitem. So konnte mittels „experimental design“ eine Signifikanz von unter 0.01% bei der Synthese von CdSe-Nanopartikeln festgestellt werden. Die Signifikanz der NiPt-Resultate lag zwar mit etwa 3% deutlich höher. Verglichen mit Kolbensynthesen ist je-doch auch dieser Wert als gut zu bezeichnen.
5. Auch die Leistung des Reaktors übersteigt die einer batch-Synthese. So liegt die Produk-tionsmenge von CdSe-Nanopartikeln im g/h-Bereich. Durch die kontinuierliche Prozess-führung können so recht große Mengen an Nanopartikeln mit identischen Eigenschaften in kurzer Zeit produziert werden.
6. Auch das „Upscaling“ für größere Produktionsmengen ist sehr leicht möglich. Zu diesem Zweck sollten stärkere Pumpen und Schläuche mit etwas größerem Durchmesser benützt werden. Es konnte gezeigt werden, dass auch Schläuche mit einem Innendurchmesser von 2.0 mm für die Synthese von CdSe-Nanopartikeln geeignet sind. Somit steht einer Erwei-terung der Anlage nichts im Wege.
Kurzfassung auf Englisch: During this work, a continuous flow reactor was constructed and built-up. This machine was designed to produce nanoparticles in a way equivalent to the “hot injection” process known from batch synthesis. The reactor was characterized by measurements of the residence time distribution at different flow rates. With experimental determined Bodenstein numbers (Bo) above 100, this flow system can be handled as an ideal flow reactor when operated at flow speeds above 1.0 mL/min. At lower flow rates, the residence time distribution was broadened. However this problem can be solved using “segmented flow” technique. All distributions measured then are far above Bo = 100.

To prove the functionality of the reactor for the production of nanoparticles, CdSe-particles were synthesized. Therefore a novel synthesis was developed using cadmium acetate, seleni-um dissolved in TOP, oleic acid, oleyl amine and squalene. All solutions were liquid at room temperature and stable over a long period of time. With these solutions, CdSe-nanoparticles were synthesized in the reactor and the influences of flow speed, mixing temperature, growth temperature, Cd/Se ratio and concentration on size and size distribution were studied.
Using these information, experimental design was applied to find the optimal conditions. Therefore a fractional factorial design and two Doehlert networks were performed. As a result it became possible to calculate size, size distribution and the relative quantum yield for all combinations of the parameters (flow, nucleation temperature, growth temperature and Cd/Se ratio) within the experimental domain. The very good values obtained for the significance of the Doehlert calculations (all < 0.1%) prove the reliability and the high reproducibility of these results.
In a modified version the reactor was also capable for the production of CdSe/CdS core/shell particles. It was shown that the quantum yield can be increased, but further investigation areneeded to find the optimal settings.
In order to demonstrate the general applicability of the reactor an intermetallic nanoparticle synthesis (NiPt) was modified for the continuous flow production. The influences of flow speed, temperature and Ni/Pt ratio were studied and a Doehlert network was carried out. As a result, it is possible to calculate size and size distribution of the NiPt-nanoparticles within the experimental domain. The significativity of these experiments does not reach the level of the CdSe results, but is still satisfying with a value of 3%.

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