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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-62949
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2013/6294/


Determination of methyl halide emissions from the measurements and mesoscale atmospheric model simulations

Bestimmung der Methylhalogenid Emissionen aus den Messungen und mesoskaligen atmosphärischen Modellsimulationen

Kolusu, Seshagiri Rao

pdf-Format:
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SWD-Schlagwörter: Emission , Treibhausgas , Messung
Freie Schlagwörter (Deutsch): mesoskalige Modellierung
Freie Schlagwörter (Englisch): emissions , greenhouse gases , measurements , mesoscale modeling
Basisklassifikation: 38.81
Institut: Geowissenschaften
DDC-Sachgruppe: Geowissenschaften
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Schlünzen, K. Heinke (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 10.07.2013
Erstellungsjahr: 2013
Publikationsdatum: 08.08.2013
Kurzfassung auf Deutsch: Es ist bekannt, dass die Quellen von Methylchlorid (CH3Cl) und Dichlormethan (CH2Cl2) in der Atmosphäre sowohl natürlichen als auch anthropogenen Ursprungs sind. Aktuelle Studien nennen tropische und subtropische Pflanzen als primäre Quelle des atmosphärischen Methylchlorids. Die Unsicherheiten in den Bilanzen von CH3Cl und CH2Cl2 werden größtenteils durch Unsicherheiten in der Bestimmung der Quellstärken verursacht. In dieser Arbeit werden die Emissionen aus dem tropischen Atlantischen Ozean und aus einem Mangrovenwald für zwei chlorierte Methane, CH3Cl und CH2Cl2, quantifiziert. Die Variabilität der CH3Cl und CH2Cl2 Konzentrationen in der Luft und im Meerwasser wurden als Funktion der geographischen Breite unter Verwendung von Daten, die auf der der Fahrt M78/2 des Forschungsschiffes Meteor gesammelt wurden, analysiert. Es konnten keine Korrelationen zwischen CH3Cl und CH2Cl2 Konzentrationen im Meerwasser gefunden werden. Dies deutet darauf hin, dass sie keine gemeinsame Quelle im Ozean besitzen. Der Tagesgang der Konzentrationen, der Flüsse und der Meeresoberflächentemperatur (sea surface temperature (SST)) wurde untersucht, um die Abhängigkeit der Konzentrationen und Flüsse von der SST zu bestimmen. Die SST zeigt keinen signifikanten Effekt auf die CH2Cl2 Konzentrationen im Meerwasser. CH3Cl und CH2Cl2 waren während der Fahrt M78/2 im Meerwasser übersättigt. Das impliziert, dass der tropische Atlantische Ozean CH3Cl und CH2Cl2 in die Atmosphäre emittiert. Der mittlere Fluss von CH3Cl und CH2Cl2 aus dem tropischen Atlantischen Ozean war 150 nmol m-2 d-1 und 81 nmol m-2 d-1 während der Fahrt M78/2. Quellen von CH3Cl und CH2Cl2 wurden durch die Berechnung von Rückwärtstrajektorie bestimmt. Die Berechnung der Rückwärtstrajektorien ergab, dass der tropische Atlantische Ozean die primäre und die Afrikanische Küste (auch Inland) die sekundäre Quellregion für halogeniertes Methan während der Fahrt M78/2 waren. Um die biogene Emission halogenierter Methane von Mangroven zu quantifizieren wurden Feldmessungen im Mangrovenwald an der Küste von Brasilien durchgeführt. Das mesoskalige Atmosphärenmodell METRAS wurde verwendet, um die Konzentrationen der passiven Tracer und die Abhängigkeit der Konzentrationen von der Wahl der Emissionsfunktion und der Meteorologie zu untersuchen. Die mit METRAS simulierten Konzentrationen wurden mit den Daten aus den Feldmessungen normalisiert. Mit der Hilfe der Modellergebnisse und der Feldmessung wurden die Emissionen der Mangroven auf einer lokalen Skala bestimmt. Unter Verwendung dieses “bottom-up” Ansatzes wurde die globale Emission von halogenierten Methane aus Mangroven quantifiziert. Die erhaltenen Ergebnisse für die Emission unter der Nutzung unterschiedlicher Emissionsfunktionen und unterschiedlicher Meteorologie liegen im Bereich von 4–7 Gg yr-1 für CH3Cl und 1–2 Gg yr-1 für CH2Cl2. Basierend auf Daten der vorgestellten Studie liegt der Anteil von Mangroven am globalen Emissionshaushalt bei 0.3 Prozent für CH2Cl2 und 0.2 Prozent für CH3Cl. Manley et al. (2007) sehen den Anteil von Mangroven am globalen Emissionshaushalt bei 0.3 Prozent für CH3Cl. Diese Studie bekräftigt das Ergebnis von Manley et al. (2007). Aus einer detaillierten Analyse der Modellergebnisse kann geschlossen werden, dass die Meteorologie einen größeren Einfluss auf die Variabilität der Konzentrationen hat als die zeitliche Variationen der Emission.
Kurzfassung auf Englisch: Methyl chloride (CH3Cl) and methylene chloride (CH2Cl2) are known to have natural and
anthropogenic sources to the atmosphere. From recent studies it is known that tropical and sub tropical plants are primary sources for atmospheric methyl chloride. The budgets of CH3Cl and CH2Cl2 are imbalanced primarily due to large uncertainties in the source estimates for these compounds. In this thesis emissions of the two chlorinated methanes, CH3Cl and CH2Cl2 from the tropical Atlantic Ocean and mangrove forest region are quantified. The variation of CH3Cl and CH2Cl2 concentrations in the air and seawater has been analyzed as a function of latitude using Meteor cruise data (M78/2). There is no correlation found between CH3Cl and CH2Cl2 concentrations in the seawater. This leads to the suggestion that they may not have a common oceanic source. The diurnal cycle of concentrations, fluxes and sea surface temperature (SST) were studied to determine a dependency of concentrations and fluxes on SST. SST does not show any significant effect on CH2Cl2 concentrations in surface seawater. CH3Cl and CH2Cl2 are supersaturated in the seawater during the cruise. This implies that the tropical Atlantic Ocean emits CH3Cl and CH2Cl2 into the atmosphere. The tropical Atlantic Ocean mean fluxes of CH3Cl and CH2Cl2 during the cruise were 150 nmol m-2 d-1 and 81 nmol m-2 d-1, respectively. Sources of CH3Cl and CH2Cl2 were determined by calculating backward trajectories. The backward trajectories revealed that the tropical Atlantic Ocean and the African coast (also inland) were primary and secondary source regions for methyl halides, respectively, during the Meteor cruise. In order to quantify the biogenic emissions of methyl halides from mangroves, field measurement were conducted in the tropical mangrove forest at the coast of Brazil. A mesoscale atmospheric model, METRAS, was used to simulate passive tracer’s concentrations and to study the dependency of concentrations on type of emission function and meteorology. Model simulated concentrations were normalized using the observed field data. With the help of the mesoscale model results and the observed data the mangrove emission were estimated at the local scale. By using this “bottom-up” approach the global emissions of methyl halides from mangroves were quantified. The emission range obtained with different emission functions and different meteorology are 4–7 Gg yr-1 for CH3Cl and 1–2 Gg yr-1 for CH2Cl2. Based on the present study the mangroves contribute 0.3 percent of CH2Cl2 and 0.2 percent of CH3Cl in the global emission budget. Manley et al. (2007) estimated that the mangroves produce 0.3 percent of CH3Cl in the global emission budget.
This study supports the Manley et al. (2007) study. From the detailed analyses of the model results it can be concluded that meteorology has a larger influence on the variability in the concentrations than constant emissions or humidity dependent emission functions.

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