Dynamics of colloids in molecular glass forming liquids studied via X-ray photon correlation spectroscopy

Abstract

In this work the static and dynamical properties of the glass formers polypropylene glycol and dibutyl phthalate are studied in the supercooled state. Colloidal tracer particles suspended in these glass formers allow the investigation of their dynamics with coherent synchrotron radiation by means of X-ray photon correlation spectroscopy. The static structure factors, the relaxation times and the dispersion relations of the tracer particles were determined as function of the solvent temperature. The results show that the nature of the particles dynamics in the glass former changes close to the glass transition temperature (Tg) between 1.08 − 1.12 Tg. While the static structure factor remains unchanged in this temperature range, the particle dynamics changes from free diffusion at T > 1.12 Tg to hyper diffusive and correlated particle motion at T < 1.08 Tg. By comparing samples of different particle sizes and concentrations it becomes evident that this change in the dynamics is related to changes of the solvent properties. These changes are accompanied by an increasing heterogeneity in the dynamics of the tracer particles. The findings are in agreement with an interpretation that domains of correlated dynamics in the supercooled glass formers grow in size with decreasing temperature.

In der vorliegenden Arbeit wurden die statischen und dynamischen Eigenschaften der Glasbildner Polypropylenglycol und Dibutylphthalate im unterkühlten Zustand untersucht. Dazu wurden kolloidale Partikel in den Glasbildnern suspendiert, um deren Dynamik mit kohärenter Synchrotronstrahlung mittels Röntgen-Photonen-Korrelations-Spektroskopie untersuchen zu können. Aus der Analyse wurden Strukturfaktoren, Relaxationszeiten und Dispersionsrelationen der kolloidalen Suspensionen in Abhängigkeit der Lösungsmitteltemperatur bestimmt. Die Ergebnisse zeigen, dass sich die Natur der Dynamik der kolloidalen Partikel in den Glasbildnern nahe der Glasübergangstemperatur (Tg) zwischen 1.08 − 1.12 Tg verändert. Während in diesem Temperaturbereich die Struktur der Partikel unverändert bleibt, erfolgt ein Wechsel der Partikeldynamik von freier Diffusion bei T > 1.12 Tg hin zu einer \\\"Hyperdiffusion\\\" mit korrelierter Teilchenbewegung bei T < 1.08 Tg. Diese Veränderungen sind zudem mit einer zunehmenden Heterogenität der Partikeldynamik verbunden. Durch den Vergleich unterschiedlicher Proben mit verschiedenen Partikelkonzentrationen und Partikelgrößen kann dieser Übergang in der Dynamik auf Änderungen der Charakteristika der Glasbildner in diesem Temperaturbereich zurückgeführt werden. Insgesamt deuten die Ergebnisse auf Domänen korrelierter Bewegung in den unterkühlten Glasbildnern hin, die mit sinkender Temperatur anwachsen.