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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-76379
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2015/7637/


Behavior of organic contaminants in permafrost-affected soils

Das Verhalten von organischen Schadstoffe in Permafrost-beeinflussten Böden

Zschocke, Anne

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Freie Schlagwörter (Deutsch): organische Schadstoffe , Permafrost , PAK , Gefrier-Tau-Zyklen , Sibirien
Freie Schlagwörter (Englisch): petroleum hydrocarbons , PAH , perennial frozen ground , Siberia , freezing process
Basisklassifikation: 38.95
Institut: Geowissenschaften
DDC-Sachgruppe: Geowissenschaften
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Eschenbach, Annette (Prof. Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 24.06.2015
Erstellungsjahr: 2015
Publikationsdatum: 01.12.2015
Bemerkung: Gedruckte Ausgabe als Bd. 78 der "Hamburger Bodenkundlichen Arbeiten" erschienen
Kurzfassung auf Englisch: Soils and soil functions are a main resource for our existence on earth. But soils are under threat by degradation. Another resource that seems irreplaceable for human being on this planet is oil. Oil, as well as soil, is a non-renewable resource in relation to human life time. With decreasing reservoirs in the established oil production areas, remote oil resources, like in the Arctic, come into the focus of exploration activities (Bird et al. 2008). Exploration, transport and processing of oil inevitably cause accidental spills and continuous release of product and compounds into the soil on different levels. In general the reasons are technical inadequacy, human error or natural hazards (Siciliano et al. 2008).
Some studies found that the entry of organic contaminants in permafrost-affected soils led to an increase in active layer thickness and subsequent soil subsidence (Collins et al. 1993). In Antarctic soils the accumulation of PAHs from atmospheric deposition were found in the transient layer (Curtosi et al. 2007). To identify the processes responsible for organic contaminant migration in permafrost-affected soils a laboratory method to simulate the natural freezing process was invented and the distribution of different PAHs in oil contaminated soils at water unsaturated conditions were investigated.
Experiments were run with a closed column system in three parallels and a reference. The columns were cooled from the bottom or from the top. The freezing process was monitored in each column by two temperature probes and a TDR probe. A two-phase freezing scenario proved to be the best way to simulate the natural freezing process in different soils with the along going water migration processes.
Until now two main processes of organic contaminant migration dependent on the freezing process in soils have been identified. For organic contaminants that are present as a single phase, a pushing out of the soil pores forward the freezing front due to the freezing induced water migration and ice formation has been observed (Chuvilin et al. 2003). In conjunction with water soluble organic contaminants Konrad & Seto (1991) observed the exclusion of the organic contaminants from the forming ice. This process also leads to a contaminant accumulation ahead the freezing front.
The present studies could show a significant influence of the freezing process on the distribution of the 3-ring PAH anthracene in a water unsaturated sand contaminated with crude oil. Anthracene accumulated ahead the freezing front. An examination of anthracene fractions with different extractabilities revealed that the methanol-water extractable fraction was responsible for the anthracene decrease in the frozen part of the soil and the accumulation in the unfrozen part. The ethyl-acetate extractable fraction, which is mainly associated with the petroleum hydrocarbons did not show significant differences between the frozen and the unfrozen parts of the soil. This observation indicated that the exclusion of the anthracene from the forming ice was the process responsible for the PAH migration.
The 4-ring PAH pyrene did not show significant differences in its distribution within a silty soil after the freezing process. That was not expected, because the water solubility of pyrene is three times that of anthracene. However, it was supposed that increased water migration processes towards the freezing front may have masked migration processes of pyrene from the frozen towards the unfrozen part of the soil.
All together the results of the present studies could show that the freezing process leads to a dispersion of PAHs in water unsaturated soils with an along going fractionation of the contaminants. The specific properties of each PAH, especially log KOC, define the magnitude of the freezing induced migration process.
Kurzfassung auf Deutsch: Böden sind unsere Lebensgrundlage. Trotzdem sind sie ständig durch Degradation in Form von Schadstoffeintrag oder Erosion bedroht. Eine weitere, scheinbar unersetzliche Hauptgrundlage des menschlichen Daseins ist Erdöl. Sowohl Erdöl als auch Böden sind auf humane Lebenszeiträume gesehen nicht regenerative Rohstoffe. Mit steigendem Rohölpreis rücken schwer zu explorierende Ölvorkommen, wie z.B. in der Arktis, in den Fokus von Explorationsfirmen (Bird et al. 2008). Mit Exploration, Transport und Verarbeitung dieses Öls gehen jedoch unvermeidliche Verschmutzungen der Umwelt, insbesondere der Böden, einher. Im Allgemeinen liegen die Gründe für solche Verschmutzungen sowohl in technischen und menschlichen Fehlern als auch in nicht vollständig beherrschbaren, natürlichen Ereignissen (Siciliano et al., 2008).
Der Eintrag von organischen Schadstoffen in Permafrost-beeinflusste Böden kann zu einer Zunahme der Mächtigkeit der saisonalen Auftauschicht (active layer) und als Folge zu einer Absenkung des gesamten Bodens führen (Collins et al. 1993). In der Antarktis wurde eine Akkumulation von atmosphärisch eingetragenen PAK im Bereich der Permafrosttafel beobachtet (Curtosi et al. 2007). In der vorliegenden Arbeit wurde zuerst eine Methode zur Simulation des natürlichen Gefrierprozesses im wasserungesättigten Boden entwickelt, und dann der Einfluss des Gefrierprozesses auf die Verteilung von verschiedenen PAK in ölkontaminierten Böden untersucht.
Die Versuchsapparatur umfasste ein geschlossenes Säulensystem, welches mit drei Parallelen und einer Vergleichssäule betrieben wurde. Die Säulen konnten für verschiedene Fragestellungen von oben oder unten gekühlt werden. Der Gefrierprozess wurde mit jeweils zwei Temperatursonden und einer TDR-Sonde überwacht. Ein zwei-phasiges Abkühlprogramm mit einer schnellen ersten Abkühlphase und einer sehr langsamen, naturnahen, zweiten Abkühlphase zeigte die besten Ergebnisse der Simulation der natürlichen Wassermigrationsprozesse, die während des Gefrierprozesses im Boden stattfinden.
Bisher sind zwei Prozesse im Zusammenhang mit dem Gefrierprozess und der Verlagerung von organischen Schadstoffen in Böden bekannt. Zum einen das Auspressen von Schadstoffen aus den Bodenporen, wenn sie als eigene Phase vorliegen (Chuvilin et al. 2003) und zum anderen die Bildung sehr reiner Eisstrukturen unter Ausschluss von gelösten Substanzen bei sehr langsamen Gefrierraten (Konrad & Seto, 1991). Beide Prozesse führen zu einer Akkumulation von Schadstoffe direkt vor der Gefrierfront.
Mit den Versuchen der vorliegenden Arbeit konnte ein signifikanter Einfluss des Gefrierprozesses auf die Verteilung des 3-Ring PAK Anthracen in einem wasserungesättigten und mit Rohöl kontaminierten Sand dargestellt werden. Es fand eine Schadstoffakkumulation direkt unterhalb der Gefrierfront statt. Die genauere Betrachtung unterschiedlich extrahierbarer Anthracenanteile zeigte, dass durch den Gefrierprozess die Methanol-Wasser-lösliche Fraktion verlagert wird, während die stärker gebundene Ethylacetat-lösliche Anthracenfraktion keine signifikanten Änderungen zeigte. Diese Beobachtung weist auf den Ausschluss des 3-Ring PAK aus dem sich bildenden Eis hin und spricht gegen eine Verlagerung des Anthracen zusammen mit der vorhandenen Rohölphase.
Für das 4-Ring PAK Pyren konnten in einem schwach-tonigen Schluff keine signifikanten Verlagerungsprozesse aufgrund des Gefrierprozesses nachgewiesen werden, obwohl die Wasserlöslichkeit des Pyrens etwa dreimal so hoch ist, wie die des Anthracens. Aufgrund der erhöhten Wassermigration aus den ungefrorenen Bereichen des schach-tonigen Schluffs zur Gefrierfront hin, bleibt jedoch zu vermuten, dass sich Auswirkungen verschiedener Migrationsprozesse gegenseitig aufgehoben haben.
Die Ergebnisse dieser Arbeit haben gezeigt, dass der Gefrierprozess die Dispersion von PAK im wasserungesättigten Boden unterstützt, wobei es zur Fraktionierung der Schadstoffgruppe kommt. Die spezifischen Eigenschaften der einzelnen PAK, insbesondere der log KOC, bestimmen das Ausmaß der gefrierbedingten Migration der Schadstoffe.






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