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Titel: Elektrischer Transport durch Bleisulfid-Nanoblätter
Sonstige Titel: Electrical Characterization of PbS nanosheets
Sprache: Deutsch
Autor*in: Dogan, Sedat
Schlagwörter: Feldeffekttransistor; Solarzelle; zweidimensionale Nanomaterial; field-effect transistors; solar cell; 2D nanomaterial
Erscheinungsdatum: 2015
Tag der mündlichen Prüfung: 2015-05-08
Zusammenfassung: 
Im Rahmen dieser Arbeit wurden die elektrischen Eigenschaften der 2D PbS-Nanoblätter
untersucht. Das Ziel dieser Arbeit war es, aus den lösungsprozessierten PbS-Nanoblättern
neuartige Halbleiterbauelemente herzustellen. Die 2D PbS-Nanoblätter wurden per kolloidaler
Chemie synthetisiert und mittels Elektronenstrahllithographie kontaktiert. Aus
individuellen PbS-Nanoblättern wurden zum ersten Mal Feldeffekttransistoren (FETs)
erfolgreich hergestellt. Die 2D PbS-FETs wurden als Funktion der Metallaustrittsarbeit,
der Temperatur und der Nanoblattschichtdicke untersucht. Die elektrischen Messungen
an individuellen PbS-Nanoblättern als Funktion der Metallkontakte zeigten ein stark
ausgeprägtes p-Typ-Verhalten im Falle der Metalle mit hoher Austrittsarbeit, wie beispielsweise
Gold und Palladium, und ein schwaches p-Typ-Verhalten im Falle der Metalle
mit geringer Austrittsarbeit wie beispielsweise Titan. Interessanterweise zeigten mit
Platin kontaktierte PbS-Nanoblätter mehrheitlich ein n-Typ-Verhalten und nur wenige
davon zeigten ein p-Typ-Verhalten. Die elektrische Charakterisierung der individuellen
PbS-Nanoblätter offenbarte einen entscheidenden Einfluss der Metallaustrittsarbeiten.
Die Höhe der Metallaustrittsarbeit an dem Übergang zum PbS-Nanoblatt entscheidet
darüber, ob sich Ohmsche oder aber Schottky-Kontakte für Löcher ausbilden. Im Falle
der Ohmschen Kontakte wird ein Löcherstrom favorisiert, wohingegen im Falle der
Schottky-Kontakte ein Löcherstrom erschwert wird. Dies wiederum bestimmt die Leistung
des Transistors bezüglich der Feldeffektmobilität und des On/Off-Verhältnisses.
Die PbS-Nanoblätter zeigten Feldeffektmobilitäten von bis zu 31 cm²/Vs. Die Leistung
der Transistoren gehört bereits ohne Vorbehandlung schon zu den höchsten innerhalb
der kolloidalen Nanostrukturen. In Zukunft sollten an den Nanoblättern Transfer-
Charakteristiken mit Top-Gate durchgeführt werden, um höhere Transistorleistungen
zu erzielen. Eine erfolgreiche Durchführung der Transfer-Charakteristiken mit Top-
Gate an den Nanoblättern, würde die Realisierung von Schaltkreisen aus Nanoblättern
ermöglichen.


Desweiteren wurden FETs aus unterschiedlichen Nanoblattschichtdicken hergestellt,
um auf dieser Weise den Einfluss der Schichtdicke auf das FET-Verhalten zu untersu-chen. Diese Messungen offenbarten einen entscheidenden Einfluss der Nanoblatthöhe
auf die elektrischen Eigenschaften. Denn so zeigten dünnere Nanoblätter eine steile
Sub-Threshold Slope sowie ein hohes On/Off-Verhältnis, wohingegen dickere Nanoblätter
einen vergleichsweise hohen On-Strom aufwiesen. Demzufolge lässt sich die
Transistorleistung bezüglich des On/Off-Verhältnisses, der Sub-Threshold Slope und des
On-Stromes mit der Schichtdicke einstellen. Die Einstellbarkeit der elektrischen Eigenschaften
von PbS-Nanoblättern könnte sie für viele elektronische Bauteile interessant
machen.
Zusätzlich wurden die PbS-FETs bei tiefen Temperaturen mit und ohne Beleuchtung
untersucht. Diese Experimente zeigten ein ausgeprägtes p-Typ-Verhalten bei tiefen
Temperaturen beispielweise bezüglich des On/Off-Verhältnisses. Unter Beleuchtung
funktionierten die PbS-Nanoblätter als Phototransistoren und bei tiefen Temperaturen
wurde das Abschnüren der photogenerierten Ladungsträgern signifikanter. Darüberhinaus
offenbarten die PbS-Nanoblätter eine temperaturabhängige Photoleitfähigkeit. So
wurden bei tiefen Temperaturen bemerkenswert hohe Photoleitfähigkeiten gemessen,
bei Raumtemperatur hingegen nur geringe.
Desweiteren wurde ein photovoltaischer Effekt in den asymmetrisch kontaktierten PbSNanoblättern
gemessen. Der photovoltaische Effekt offenbarte eine Abhängigkeit von
der Schichtdicke und den Metallelektroden. Eine Zunahme der Leerlaufspannung Voc
mit zunehmender Bandlücke und mit zunehmender Differenz der Austrittsarbeiten der
verwendeten Metallkontakte wurde beobachtet. An einzelnen PbS-Nanoblättern wurden
Effizienzen von bis zu 0,94% sowie Quanteneffizienzen von bis zu 20,75% erreicht. Diese
Tatsache hebt die Relevanz der PbS-Nanoblätter für zukünftige Photovoltaikanwendungen
hervor. In Zukunft sollten Photovoltaikmessungen an mehreren individuellen
Nanoblättern, die seriell verschaltet sind, durchgeführt werden. Dadurch könnten noch
höhere Effizienzen erzielt werden.

In this thesis the electrical properties of 2D PbS nanosheets were investigated. The aim
of this thesis was to fabricate solution-processed state-of-the-art semiconductor devices
based on 2D PbS nanosheets. The 2D PbS nanosheets were synthesized by colloidal
chemistry and contacted via electron-beam lithography. For the first time field-effect
transistors (FETs) based on individual PbS nanosheets have been demonstrated. The
FET behaviour of PbS nanosheets was investigated as a function of contact metal work
function, temperature and nanosheet heights. The electrical measurements performed
on individual PbS nanosheets as a function of contact metal work function exhibited
a pronounced p-type behaviour in the case of higher-work-function metals like gold
and palladium and a slight p-type behaviour in the case of lower-work-function metals
like titanium. The majority of the PbS nanosheets contacted with platinum electrodes
showed n-type behaviour with a few of p-type ones. The electrical characterization
performed on individual PbS nanosheets showed that the contact metal work function
has a decisive impact on the function of the devices as transistors. It determines whether
Ohmic or Schottky contacts are formed for holes. In the case of Ohmic conctacts a
hole current will be favoured whereas in the case of Schottky contacts a hole current
will be prevented. This in turn determines the performance in terms of field-effect
mobilities and On/Off ratios. In our measurements we obtained field-effect mobilities
of up to 31 cm²/Vs. The performance of the transistors without any post-treatment
is already among the best devices based on colloidal nanostructures. In the future,
top gate transfer characteristics should be performed on the sheets to achieve higher
transistor performances. In addition, a successful demonstration of top gate transfer
characteristics would make it possible to build an integrated circuit from the nanosheets.
Furthermore, FETs of various nanosheet heights have been fabricated to study the
FET behaviour as a function of nanosheet height. These measurements revealed that
the nanosheets‘ height has a decisive impact on their electronic properties. Thus, the
electrical transport characterization demonstrated that thinner nanosheets exhibit
steep sub-threshold slope and high On/Off ratios whereas thicker nanosheets exhibit a comparatively high On current. Thus, the transistor performance in terms of On
current, On/Off ratio, and sub-threshold slope is tunable by the nanosheet height. This
could make PbS nanosheets interesting candidates for versatile electronic devices.
Additionally, the PbS FETs were studied at cryogenic temperatures with and without
illumination. The experiments featured a pronounced p-typ behaviour in terms
of On/Off ratios at cryogenic temperatures. Upon illumination the PbS nanosheets
worked as phototransistors with pronounced switching of photo-generated carriers at
cryogenic temperatures. Furthermore, the photoconductivity of the PbS nanosheets
showed a temperature-dependence. The photoconductivity was remarkably high at
lower temperatures whereas at room temperature it was modest.
Futhermore, photovoltaic effect has been measured in asymmetrically contacted PbS
nanosheets. The photovoltaic effect exhibited a sensitivity to the nanosheet height and
the contact metals. An increase in the open-circuit voltage Voc was observed with larger
bandgaps and with higher differences in the work function of the used contact metals.
In such asymmetrically contacted ultra-thin nanosheets, a power conversion efficiency
of up to 0.94% and externel quantum efficiency of up to 20.75% were achieved. The
photovoltaic measurements emphasize PbS nanosheets as promising canditates for future
optoelectronic and solar cell applications. In the future, photovoltaic measurements
should be performed on serial connected individual PbS nanosheets. This could be a
way to improve the efficieny of the photovoltaic devices based on the PbS nanosheets.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/6672
URN: urn:nbn:de:gbv:18-78204
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Klinke, Christian (PD Dr.)
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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