Understanding molecular structure–function relationships in controlling nanoscale conductance

Abstract

In this thesis, theoretical investigations of electron transport through (supra)molecular systems focusing on changes in the conductance as a consequence of mechanical and photochemical stimuli are presented. The electron transport calculations are based on the Landauer–Imry–Büttiker approximation combined with a Green’s function approach and Kohn–Sham density functional theory (DFT). The aim is to gain insights into the corresponding experimental measurements, to provide interesting proposals for future experiments and to take first steps towards implementing nanoscopic properties in a coarse-grained multiscale model.

In dieser Arbeit wurde der Ladungstransport durch (supra)molekulare Systeme mit Hilfe von theoretischen Methoden untersucht, mit dem Fokus auf mechanisch und photochemisch induzierten Leitfähigkeitsänderungen. Unsere Transportberechnungen basieren auf dem sogenannten Landauer–Imry–Büttiker-Ansatz in Verbindung mit Greensfunktionen und der Kohn-Sham-Dichtefunktionaltheorie (DFT). Ziel ist es, Erklärungen für experimentelle Beobachtungen zu liefern, aber auch interessante Vorschläge für neue Experimente zu machen. Weiterhin zeigen wir, wie die hier gewonnenen Erkenntnisse verwendet werden können, um erste Schritte in Richtung von Multiskalenansätzen zu gehen.