Time resolved photoelectron spectroscopy for femtosecond characterization of X-ray free-electron laser pulses

Abstract

Over the last 20 years, enormous effort has been invested in the development and construction of free-electron laser (FEL) sources that emit light pulses tunable from the extreme ultraviolet (XUV) to the X-ray range. These efforts were driven by the predicted high brightness, femtosecond pulse duration and spatial coherence of the emitted radiation. The large number of photons within an ultrashort time, along with the high spatial resolution available at X-ray FELs operating today, offers unique possibilities to decipher unexplored regimes in various disciplines of natural sciences. Yet, the precise measurement of the temporal profile, duration, spectral phase and arrival time of the X-ray pulses represents a major challenge. In this work, the concept of streaking photoelectron spectroscopy was adapted to precisely measure the temporal properties of the FEL pulses. This concept has originally served to resolve the temporal properties of coherent XUV attosecond pulses generated as higher harmonics from ultrashort near-infrared laser pulses in rare gases. The method is based upon overlapping the XUV pulses with a synchronized long-wavelength laser field – the streaking field – in a noble gas target. The kinetic energy of photoelectrons, released from the ionization of the noble gas by the XUV pulse, is changed according to the instantaneous vector potential of the overlapping streaking field, resulting in a modified photoelectron spectrum that mimics the XUV pulses’ temporal profile in momentum space. Measurement of the laser-field induced modifications to the photoelectron spectrum, with properly chosen laser field parameters, allows for the reconstruction of the temporal properties of the ionizing pulse. This thesis reports the successful characterization of FEL X-ray pulses using singlecycle terahertz pulses as the streaking field. Using this scheme, we were able to measure the FEL pulse arrival time and temporal profile simultaneously on a single-shot basis. Precise knowledge of these pulse properties will give rise to time-resolved studies of light-matter interactions on an unprecedented ultrafast time scale with atomic resolution. In addition, it will facilitate better understanding and control of the FEL operation and thus advance new developments of even more powerful light sources for extended research opportunities.

Im Laufe der letzten 20 Jahre wurden große Anstrengungen in der Entwicklung und dem Aufbau von Freien-Elektronen-Laser (FEL) Quellen unternommen, die Lichtpulse in einem breiten Spektralbereich vom extremen Ultraviolett (XUV) bis zum Röntgenbereich emittieren. Diese Anstrengungen wurden durch die vorausgesagte hohe Brillanz, die Femtosekunden-Pulsdauer und räumliche Kohärenz der ausgesendeten Strahlung motiviert. Die große Anzahl an Photonen innerhalb kürzester Zeit in Kombination mit der hohen räumlichen Auflösung der Röntgen-FELs, bieten einzigartige Möglichkeiten um unerforschte Gebiete in verschiedenen Disziplinen der Naturwissenschaften zu erkunden. Eine große Herausforderung stellt jedoch bis heute die präzise Messung des zeitlichen Profils, der spektralen Phase und der Ankunftszeit der Röntgenpulse dar. In dieser Arbeit wurde das Verfahren der „Photoelektronen-Streaking-Spektroskopie“ weiterentwickelt, um die zeitlichen Eigenschaften der FEL-Pulse zu bestimmen. Diese Methode wurde ursprünglich für die zeitliche Charakterisierung von kohärenten XUV Attosekunden-Pulsen, welche als höhere Harmonische von ultrakurzen nah-infraroten Laserpulsen generiert werden, entwickelt. Dieses Konzept basiert auf der Überlagerung der ultrakurzen XUV Pulse mit einem synchronisierten langwelligen Laserfeld – dem Streaking- Feld – in einem Edelgas. Die kinetische Energie der Photoelektronen, die durch die Ionisation des Edelgases mittels der XUV-Pulse freigesetzt werden, wird entsprechend dem momentanen Vektorpotential des zeitlich überlappenden Streaking-Pulses geändert; mit der Folge, dass ebenfalls das Photoelektronenspektrum moduliert wird. Dementsprechend repräsentiert das Photoelektronenspektrum die zeitliche Struktur des zu charakterisierenden XUV-Pulses im Impulsraum. Daher, lassen Messung dieser Laserinduzierten Modulationen mit geeigneten Laserfeld-Parametern auf die zeitlichen Eigenschaften des ionisierenden Pulses rückschließen. In dieser Arbeit wird die erfolgreiche Charakterisierung von FEL Röntgenpulsen mittels Terahertz-Pulsen, bestehend aus einem einzigen optischen Zyklus, als Streaking-Feld vorgestellt. Mit diesem Verfahren konnten wir die Ankunftszeit und die Pulsstruktur simultan und im Einzelschussmodus messen. Genaue Kenntnisse dieser Pulseigenschaften ebnen den Weg zur Erforschung der Wechselwirkungen zwischen Licht und Materie mit einer beispiellosen zeitlichen und räumlichen Auflösung. Außerdem wird dieses Wissen ein besseres Verständnis und eine bessere Kontrolle des FEL-Betriebs ermöglichen und damit Neuentwicklungen leistungsstärkerer Lichtquellen für erweiterte Forschungsmöglichkeiten vorantreiben.