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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-83251
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2017/8325/


Chirality effects in transition metal monogermanides and -silicides

Chiralitätseffekte in Übergangsmetallmonogermaniden und -monosiliciden

Siegfried, Sven-Arne

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SWD-Schlagwörter: Magnetismus , Spin-Struktur , Chirale Symmetrie , Neutronenkleinwinkelstreuung , Röntgenstreuung
Basisklassifikation: 33.61 , 33.75
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Schreyer, Andreas (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 11.11.2016
Erstellungsjahr: 2016
Publikationsdatum: 01.02.2017
Kurzfassung auf Englisch: The thesis presented here investigates the interplay between structural and magnetic properties of the three different series of transition metal monogermanides and -silicides: Mn1−xFexGe, Fe1−yCoyGe and Fe1−zCozSi. These non-centrosymmetric cubic B20 compounds show a helical (homochiral) spin structure, based on the competition of the large ferromagnetic-exchange (FM) interaction J and the weaker antisymmetric Dzyaloshinskii-Moriya (DM) interaction D below Tc. Resonant x-ray diffraction has been combined with polarised neutron scattering to determine the structural Γc and magnetic γm chirality, respectively. The microscopic measurements have been further complemented by macroscopic magnetic SQUID measurements. For all three investigated compounds it could be experimentally demonstrated that the relation between both chiralities (Γc ↔ γm ) depends on the 3d-element concentrations. For the Mn-/Co- based compounds the crystalline and magnetic chirality have the same sense (Γc × γm = +1), while for the Fe-based compounds the chiralities are opposite to each other (Γc × γm = -1). Together with the ability to control the structural chirality in the monosilicide based compounds via the Czochralski method these results show the potential to use the chiral magneto-lattice coupling, mapped phenomenologically as DM, to produce customised magnetic chiral systems for future spintronic applications, using the magnetic moment in addition to the electric charge of the electron (as it might be realised in ’Racetrack’ memories for example). In all compounds the absolute value of the spiral wavevector ks = 2π/d, where d is the spiral period, shows a large variation in dependence on the concentration of up to two orders of magnitude. The ability to tune the spiral size is of great interest for tailored materials. The absolute value of |ks| reaches zero at a certain critical concentration accompanied with the switch of the chiral link between structural and magnetic chirality. The monotonic behaviour in respect to the changes in the concentration ratios leads to the conclusion that the DM also becomes zero. The fact that the value of the helical wavevector goes to zero at the critical concentrations xc , yc , zc and the clear evidence for an existing magnetic order from the macroscopic magnetisation measurements suggests a transition from the helical to a ferromagnetic state at x, y, z → xc , yc , zc. The differences in the two competing interaction FM and DM is given by the wavector ks = D/J, while the difference in the energies of the helical and the ferromagnetic collinear spin state be experimentally determined by measuring the second critical field Hc2 , that transforms the helical into a field-induced ferromagnetic phase. The results obtained in this work underline the important role of the cubic anisotropy, which can destabilise the entire helix structure for small ks and furthermore makes a contribution to the second critical field Hc2. Based on the experimental data presented in this work the mechanism responsible for the transformation from the helical to the ferromagnetic spin state is realised via the competition between the cubic anisotropy and the Dzyaloshinskii-Moriya interaction and delivers the experimental evidence for the extension of the established Bak-Jensen model for cubic B20 helimagnetic systems.
Kurzfassung auf Deutsch: In der folgenden Doktorarbeit werden die Ergebnisse der Analyse des Zusammenspieles zwischen der strukturellen und magnetischen Chiralität in den verschiedenen Übergangsmetallmonogermaniden und -monosiliziden: Mn1−xFexGe, Fe1−yCoyGe und Fe1−zCozSi präsentiert. Unterhalb der Ordnungstemperatur Tc weisen diese kubischen B20 Verbindungen, die über keine Inversionssymmetrie verfügen, eine helikale (homochirale) Spinstruktur auf, die auf dem konkurrierenden Zusammenspiel zwischen der starken ferromagnetischen (FM) Wechselwirkung J mit der schwächeren Dzyaloshinskii-Moriya (DM) Austauschwechselwirkung D basiert. Resonante Röntgendiffraktion und polarisierte Neutronenstreuung wurden angewendet, um die strukturelle Γc und magnetische γm Chiralitäten zu bestimmen. Die mikroskopischen Messungen wurden dabei durch makroskopische magnetische SQUID Messungen ergänzt. Für alle untersuchten Materialsysteme konnte der experimentelle Nachweis erbracht werden, dass der Zusammenhang zwischen den beiden Chiralitäten (Γc ↔ γm) von den 3d-Elementen abhängt. Für die Systeme, die auf Mn und Co basieren, sind die kristalline und magnetische Chiralität gleich (Γc × γm = +1), während für Systeme, die auf Fe basieren (Γc × γm = −1) das Gegenteil der Fall ist. Zusammen mit der Fähigkeit die strukturelle Chiralität der Monosilizide mittels Czochralski-Methode zu kontrollieren,zeigen die hier präsentierten Ergebnisse die Möglichkeit, die chirale magnetische-Gitter-Kopplung phänomenologisch durch die DM abgebildet, für zukünftige spintronische Bauelemente zu nutzen, die auf der elektrischen Ladung und dem magnetischen Moment des Elektrons basieren (wie es z. B. im magnetischen ”Racetrack” Speicher realisiert werden könnte). In allen Verbindungen zeigt der spirale Wellenvektor ks = 2π/d, mit der Helixlänge d, eine starke Konzentrationsabhängigkeit seiner Größe. Die Möglichkeit diese zu variieren ist von großem Interesse für maßgeschneiderte Werkstoffe. Der absolute Wert von |ks| wird bei einer bestimmten Konzentration zu null. Damit einhergehend ändert die Kopplung zwischen struktureller und magnetischer Chiralität ihr Vorzeichen. Das monotone Verhalten des Wellenvektors führt zu der Schlussfolgerung, dass die DM Wechselwirkung ebenfalls zu null wird. Der Wellenvektor ks = 0 bei den kritischen Konzentrationen xc , yc , zc , sowie der Nachweis einer magnetischen Ordnung durch die SQUID Messungen, deuten darauf hin, dass bei x, y, z → xc , yc .zc der helikale Zustand in einen ferromagnetischen transformiert wird. Der Unterschied zwischen der FM und der DM Austauschwirkung ist durch den Wellenvektor ks = D/J gegeben, während die Energiedifferenz zwischen dem helikalen und ferromagnetischen Zustand durch das zweite kritische Feld Hc2 bestimmt ist, ab welchem die helikal Phase in die Feld-induzierte ferromagnetische Phase übergeht. Die Ergebnisse unterstreichen die wichtige Rolle der kubischen Anisotropie, welche die helikale Struktur, im Bereich kleiner ks destabilisiert und ebenfalls einen Beitrag zur Größe des zweiten kritischen Feldes Hc2 liefert. Basierend auf den experimentellen Ergebnissen, welche in dieser Arbeit vorgestellt werden, konnte die Konkurrenz zwischen der kubischen Anisotropie und der Dzyaloshinskii-Moriya Austauschwirkung als verantwortlicher Mechanismus für die Transformation der helikalen zur ferromagnetischen Anordnung identifiziert werden. Dadurch konnte der experimentelle Nachweis für die notwendige Erweiterung des bisherigen Modells von Bak-Jensen für kubische B20 Helimagnete erbracht werden.

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