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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-84257
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2017/8425/


Der Wachstumsmechanismus von Goldnanopartikeln in Toluol

Growthmechanism of goldnanoparticles in toluene

Redder, Tobias

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SWD-Schlagwörter: Nanopartikel , Gold , Wachstum
Basisklassifikation: 35.10
Institut: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Mews, Alf (Prof. Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 24.02.2017
Erstellungsjahr: 2016
Publikationsdatum: 21.03.2017
Kurzfassung auf Deutsch: Obwohl kolloidale Metallnanopartikel in vielen verschieden Anwendungsbereichen verwendet werden, ist ihre Synthese auch heute noch eher eine Kunst als eine Wissenschaft. Die Untersuchung des Wachstumsmechanismus ist somit von großer Bedeutung, um die Synthese von Partikeln mit spezifischen Eigenschaften für verschiedenste Anwendungen zu ermöglichen.
Hierbei ist jedoch zu beachten, dass sich der Wachstumsmechanismus von Metallnanopartikeln bei verschiedenen Synthesen unterscheidet. Daher ist es notwendig eine Vielzahl an Syntheserouten zu berücksichtigen. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Wachstumsmechanismus von Goldnanopartikeln in Toluol mit Oleylamin als Reduktionsmittel und Ligand untersucht. Der Synthesevorschrift von Gao et al. folgend, wurden zwei separate Synthesen durchgeführt, wobei Aliquote aus der Lösung entnommen wurden, bis die finale Partikelgröße von etwa 10 nm erreicht war.

Die TEM Aufnahmen der einzelnen Proben wurden verwendet, um die Entwicklung der Partikelgrößenverteilung zu untersuchen, welche im Anschluss als Ausgangspunkt für die Berechnung von UV-Vis Spektren dienten. Der Vergleich dieser berechneten Spektren mit den experimentell Erhaltenen gab Aufschluss über die Entwicklung der Partikelkonzentration und -größe. Röntgendiffraktogramme der Proben zeigten im Vergleich zu den TEM Partikelgrößen einen zeitverzögerten Anstieg der Kristallitgröße und deuten somit einen Agglomerationsprozess an.

Über den Verlauf der Reaktion konnten durch die Verwendung einer Zentrifuge in Verknüpfung mit verschieden Lösungsmitteln drei unterschiedliche Partikelgrößenklassen isoliert und mittels Elementaranlyse untersucht werden. Der Verlauf der in diesen drei Klassen gebundenen Mengenanteile wurde mittels computergestützter Simulationen an verschiedene Wachstumsmodelle für Nanopartikel angepasst.

Mit diesen Simulationen und den experimentell erhaltenen Daten konnte der Wachstumsmechnismus dieser Synthese aufgeklärt werden. Zu Beginn der Reaktion findet ein langsamer Reduktionsprozess des Eduktes statt, der im Anschluss an die Reduktion einen Agglomerationsprozess der kleinen Partikel auslöst, der erst mit Erreichen der finalen Partikelgröße stoppt.
Kurzfassung auf Englisch: Colloidal nanoparticle nucleation and growth is not fully understood by now and it is considered more an art than a science. Consequently, this is an important field of research to allow for the synthesis of particles with tailormade properties like size, shape and crystal structure, to fit specific applications. It is however known that nanoparticle growth mechanisms are often only valid for specific synthesis routes, therefore making it necessary to investigate specific growth reactions. In this thesis the synthesis of gold nanoparticles in toluol with oleylamine as ligand and reducing agent was investigated using ex-situ techniques. Following the synthesis procedure presented by Gao et al., two separate syntheses were used to take sample aliquots during nanoparticle growth until the maximum diameter of 10 nm was reached.

TEM images were used to derive the particle size distribution, which were in turn used to calculate UV-Vis spectra using DDSCAT calculations. Subsequently the calculated spectra were compared with measured ones to obtain insights about the particle size and concentration during the growth reaction. X-ray diffraction experiments revealed a delayed increase in crystal domain size, thus implying a growth mechanism based on an agglomeration process.

After separating particle species using an ultracentrifuge and a variety of different solvents, three different particle classes could be isolated and analysed using plasma coupled mass spectrometry. The results obtained from this investigations were accompanied by additional computer-assisted simulations to fit the different amounts of gold in this classes to a variety of different nanoparticle growth models.

With the help of these simulations the growth pathway of gold nanoparticles in toluene could be clarified. In the beginning of the reaction the starting material is slowly reduced by the oleylamine, thus controlling the speed of the reaction. Following this slow process the particles start to agglomerate to form bigger particles, which in turn undergo a recrystalisation to form uniform gold nanoparticles with a mean diameter of around 10 nm.

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