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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-85587
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2017/8558/


Hochempfindlicher Gasnachweis mit Thulium-Faserlasern

High-Sensitivity Gas Detection with Thulium-Doped Fibre Laser

Stark, Arnold

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SWD-Schlagwörter: Laserspektroskopie , Faserlaser , Intracavity-Spektroskopie , Spurengas
Freie Schlagwörter (Deutsch): Spurengasnachweis , zeitaufgelöste Fourierspektroskopie
Freie Schlagwörter (Englisch): trace gas detection , time-resolved Fourier spectroscopy
Basisklassifikation: 33.07 , 33.38 , 33.30
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Baev, Valery (PD Dr.)
Sprache: Deutsch
Tag der mündlichen Prüfung: 15.12.2015
Erstellungsjahr: 2015
Publikationsdatum: 15.06.2017
Kurzfassung auf Deutsch: Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Laserdioden erregte, thulium-dotierte Faserlaser (Spektralbereich 1,70 bis 1,98 µm) und Tm:YAG-Scheibenlaser bei 2,015 µm erfolgreich für Absorptionsspektroskopie im Laserresonator (Intracavity Absorption Spectroscopy, ICAS) angewendet. Im Durchstimmbereich des Faserlasers liegen viele starke Absorptionslinien von Wasserdampf. Außerdem wurde Kohlendioxyd, Benzol, Toluol und Xylol nachgewiesen.

Zur spektralen Untersuchung des Laserlichts wurde ein neuartiges, spektral und zeitlich hochauflösendes Fourierspektrometer entwickelt. Zeitauflösende Messungen im "rapid scan"-Betrieb werden durch enge Kopplung von Faserlaser und Fourierspektrometer ermöglicht: Das Fourierspektrometer steuert den repetitiven Betrieb des Faserlasers, dessen Relaxationsschwingungen steuern die Datenaufnahme des Fourierspektrometers. Man erhält Spektren mit 0,02/cm spektraler und 12 µs bis 20 µs zeitlicher Auflösung.

Die Spektren weisen starke spektrale Strukturen aufgrund von Etalons auf, was Indentifikation und quantitative Auswertung von Absorptionslinien erschwert. Darum wurde das Computerprogramm „Fourier-ICAS-Laserspektren auswerten“ entwickelt. Es geht von einem atmosphärischen Referenz-Transmissionsspektrum aus und bildet die Laserspektren ohne die Etalon-Strukturen durch Anpassung nach. Dabei berücksichtig und bestimmt es die Einhüllende des Spektrums, die Apparatefunktion des Fourierspektrometers, einen konstanten Untergrund R und die effektive Absorptionsweglänge L_eff.
Beim Tm:YAG-Scheibenlaser ergibt die Auswertung mit dem Programm 11 km < L_eff < 25 km, aber zwischen Laser- und angepasstem Spektrum verbleiben systematische Abweichungen unbekannter Ursache. Beim Tm:Faserlaser wurden effektive Absorptionsweglängen zwischen 4,6 km und 11,9 km ermittelt. In drei von vier untersuchten Spektralbereichen variiert L_eff kaum mit der Pumpleistung. Folglich wird die spektrale Entwicklung durch einen Prozess gestört, für den die Störrate proportional zur Lichtintensität ist. Das könnte Rayleighstreuung in der Glasfaser sein. Die effektive Absorptionsweglänge variiert aber mit dem Spektralbereich: 11 km bei 5656/cm, 6,3 km bei 5124/cm 1, 5,2 km bei 5482/cm und 4,7 km bei 5296/cm. Eine mögliche Ursache: Streuung bzw. Absorption und Reemission von Licht an H2O-Molekülen, so dass es in die Lasermode zurückkehrt und destruktiv interferiert. Dafür spricht, dass die H2O-Absorption bei 5656/cm am kleinsten (>3%) und bei 5296/cm am größten ist (>95%). Eine andere mögliche Ursache: Positionen und Stärken der Absorptionslinien in den Referenzspektren sind teils ungenau. Relativ zu einer geringen Resttransmission werden diese Fehler groß und können sich auf den angepassten L_eff-Wert auswirken.

Bei den zeitauflösenden Messungen am Tm-Faserlaser nimmt L_eff anfangs proportional zur Dauer t der Lasertätigkeit zu, doch schon bei der zweiten oder dritten Relaxationsspitze verlangsamt sich die Entwicklung. Das Laserspektrum schwingt anfangs breiter an und wird dann schmaler. Es gibt also spektrale Kondensation, weil der homogene Anteil an der Verstärkung den inhomogenen Anteil überwiegt.

Um ohne Spektrometer als Wasserdampfdektektor dienen zu können, wird der Faserlaser wellenlängenmoduliert und –stabilisiert und mit einer photoakustischen Zelle (PAZ) kombiniert. Das Mikrophonsignal der PAZ wird phasenempfindlich nachgewiesen. Modulation und Stabilisierung der Wellenlänge erfolgen mit einer elektronischen Regelung über den Strom eines Lautsprechers, in den eine resonatorinterne Linse integriert ist. Das Spektrum schwingt so hin und her, dass es mit mehreren kräftigen H2O-Absorptionslinien abwechselnd überlappt und nicht überlappt. Der Wasserdampf in der PAZ absorbiert dann periodisch Licht, erzeugt eine akustische Welle und ein photoakustisches Signal, wenn wenig Wasserdampf in der Faserlaser-Absorptionszelle ist, da dann bei den Absorptionslinien spektrale Leistung vorhanden ist. Die Nachweisgrenze für Wasserdampf liegt zwischen 4 und 10 ppmv.
Kurzfassung auf Englisch: In this work, thulium-doped fibre lasers ranging from 1,70 µm to 1.98 µm as well as a Tm:YAG disk laser at 2.015 µm, each excited by a laser diode, have successfully been applied to intracavity laser absorption spectroscopy (ICAS). The tuning range of the fibre laser encompasses many strong absorption lines of water vapour. Lines from Carbon dioxide, benzene, toluol, and xylol were also detected.

For the spectral examination of the laser light, a new kind of rapid scan Fourier spectrometer was developped and used. Time resolved measurements became possible by closely coupling the action of the Forurier spectrometer to that of the fibre laser: The spectrometer controls the repetitive laser action of the fibre laser, and the fibre laser’s relaxation oscillations steer the Fourier spetrometer’s data acquisition. In this way, intracavity fibre laser spectra with a spectral resolution of 0.02 cm-1, and with a time resolution of 12 µs to 20 µs, were successfully recorded.

Unfortunately, the fibre laser spectra exhibit disturbing periodic spectral features due to Etalons within the laser resonator. These spectral features spoil the identification as well as quantitative examination of the absorption lines, which are present in the laser spectra. For this reason, the software "Fourier-ICAS-Laserspektren auswerten" was developed. It starts with an atmospheric reference transmission spectrum and from this, by fitting some parameters of the model, tries to reconstruct the laser spectrum. The program includes and determines the envelope of the spectrum, the instrumental line shape of the Fourier spectrometer as well as the effective absorption path length L_eff.

For the Tm:YAG disk laser, Leff was found to range from 11 km to 25 km. However, the laser spectra considerably differ from the fitted transmission spectra. So far, the reason for this is discrepancy is not understood. For the thulium-doped fibre laser, Leff ranges from 4.6 km to 11.9 km. For a resonator that is completely filled by air, that would result in 8.6 km < L_eff,100% < 22 km. Further, for three out of four spectral positions of the fibre laser, there is almost no change of the spectral sensitivity with pump power. This implies that the rate of perturbation of the fibre laser’s spectral evolution is proportional to the intensity of light within the laser cavity like is true for Rayleigh scattering.

L_eff varies with the fibre laser’s spectral position: L_eff = 11 km for 5656 cm-1, 6,3 km for 5124 cm-1, 5,2 km for 5482 cm-1, and 4,7 km for 5296 cm-1. One possible explanation is scattering and/or absorption and reemission of light by H2O molecules so that the scattered ligth returns to its initial laser mode but interferes destructively. This explantion is strengthened by the fact, that water vapour absorpion is week for 5656 cm-1 (>3%) and very pronounced at 5296 cm-1 (>95%). Alternatively, the smaller absorption path lengths could be explaned by inaccuracies within the reference spectrum.

The time resolved ICA spectra of the thulium-doped fibre laser show that initially Leff increases proportional to the duration t of laser action. However, already at the second (5124 cm-1) or third relaxation (5656 cm-1) peak, L_eff progresses more slowly. At the first relaxation peak, the laser spectrum is somewhat wider than for the following peaks. This kind of spectral condensation is evidence for the homogeneous broadening of the laser transition to have more impact than inhomogeneous broadening.

To use the thulium-doped fibre laser as a water vapour detector, wavelength modulation and stabilization was added to it. Further, a photoacoustic cell and a lock-in amplifier were added. The amplified signal of the PA microphone is analyzed by the lock-in amplifier. Wavelength modulation und stabilization are controlled via a loudspeaker that contains and moves the aspheric lens which is part of the fibre laser resonator. Thus the fibre laser spectrum swings to and fro, periodically overlapping with strong water vapour absorption lines. The water vapour inside the PA cell periodically absorbs light, generates a sound wave and a PA signal, only, if there is very little water vapour inside the fibre laser. Thus, a water vapour detection limit somewehere between 4 and 10 ppmv was realized.

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