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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-85618
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2017/8561/


Dynamics of colloidal systems of magnetic nanoparticles under influence of magnetic fields investigated by XPCS

Untersuchung der Dynamik kolloidaler Systeme magnetischer Nanoteilchen unter Einfluss magentischer Felder mithilfe XPCS

Schavkan, Alexander

Originalveröffentlichung: (2017) https://bib-pubdb1.desy.de/record/320800
pdf-Format:
 Dokument 1.pdf (21.785 KB) 


SWD-Schlagwörter: Kolloid , Dynamik , Magnetismus , Synchrotron , Röntgen-Kleinwinkelstreuung , Liquid crystals , Flüssigkristall , Suspension , Phasendiagramm
Freie Schlagwörter (Deutsch): Goethite , X-ray Photon Correlation Spectroscopy
Freie Schlagwörter (Englisch): X-ray Photon Correlation Spectroscopy , Dynamics , Magnetism , Liquid Crystals , Goethite
Basisklassifikation: 35.18 , 35.12 , 33.75 , 33.70 , 33.16 , 33.64
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Grübel, Gerhard (Prof. Dr. )
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 20.04.2017
Erstellungsjahr: 2017
Publikationsdatum: 21.06.2017
Kurzfassung auf Englisch: This thesis investigates structural properties and the underlying microscopic dynamics of suspensions of Alpha-FeOOH goethite platelets in water under the influence of magnetic fields. Goethite particles show unusual physical properties and a rich phase diagram, which makes their suspensions an object of high interest for research in the area of ”smart nanoparticles”. Five nanoparticle concentrations were chosen such that different liquid crystal phases could be studied. The suspensions of platelets of these chosen concentrations were exposed to magnetic fields of varying strength. Small angle X-ray scattering and X-ray photon correlation spectroscopy data were taken and evaluated. The appearing phases and phase transitions were studied as a function of concentration and applied magnetic field. For this purpose, order parameters, ellipticity, radial and azimuthal peak positions and widths of scattering features were investigated to clarify the structural properties in detail. For the analysis of the underlying dynamics, the relaxation rates and the shape of measured time correlation functions were evaluated. The results show that with increasing magnetic field a partial realignment of the platelets occurs. This realignment is connected to the magnetic properties of the particles. The
dynamics of the corresponding phases revealed a dependence on the concentration of nanoparticles in the suspension. At a concentration of c = 20 vol% the transition from the nematic to the anti-nematic phase traverses a mixed state. The nematic and anti-nematic phases show ballistic motion and very similar properties, even though a realignment of the particles from an orientation with the long axis parallel to the applied magnetic field in the nematic phase to an orientation with the long axis perpendicular to the magnetic field in the anti-nematic phase occurs. The mixed state of 20vol%-suspension exhibits a diffusive motion of the particles and different characteristics. A significant difference was observed for c = 16 vol%, where the original nematic state has a transition into the anti-nematic phase via an intermediate state of the mixed phase, too. In contrast to the behaviour at c = 20 vol% the underlying motion at c = 16 vol% shows ballistic dynamics only for the nematic state. At this concentration the mixed state and the anti-nematic phase show both diffusive motions. The formation of different phases and underlying microscopic dynamics are explained through the establishment of qualitative model based on dipole-dipole interactions. The results obtained in this thesis describe the
structural properties of goethite suspensions and try to our knowledge for first time to link the microscopic dynamics of the platelets in the suspensions to their structural and unusual physical properties.
Kurzfassung auf Deutsch: In dieser Arbeit wurden die strukturellen Eigenschaften und die dazugehörige Dynamik von Goethitesuspensionen, Alpha-FeOOH Plättchen in Wasser unter Einfluss magnetischer Felder untersucht. Im Bereich ”smarter” Nanopartikel erwecken Goethitepartikel ein hohes wissenschaftliches Interesse, da ihre Suspensionen ungewöhnliche physikalische Eigenschaften und ein vielfältiges Phasendiagramm zeigen. Im Rahmen dieser Dissertation wurden fünf ausgewählte Konzentrationen von Goethitesuspensionen untersucht, die unterschiedliche Flüssigkristallphasen ausbilden sollten. In Magnetfeldern
unterschiedlicher Feldstärke wurden die mikroskopische Struktur und Dynamik der Suspensionen mithilfe der Röntgenkleinwinkelstreuung (Small Angle X-ray Scattering oder SAXS) und Röntgenphotonenkorrelationsspektroskopie (X-ray Photon Correlation Spectroscopy oder XPCS) analysiert. Induzierte Flüssigkristallphasen und Phasenübergänge wurden dabei auf Abhängigkeit von der Konzentration und der magnetischer Feldstärke hin untersucht. Um die strukturellen Eigenschaften aufzuklären, wurden Ordnungsparameter, Elliptizität sowie radiale und azimuthale Peakpositionen und -breiten ausgewertet. Im Zuge der Untersuchung der zugrundeliegenden Dynamik der Plättchen wurden die Relaxationsraten und die Form der Zeitkorrelationsfunktionen analysiert. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass eine partielle Reorientierung der Teilchen mit wachsender Magnetfeldstärke stattfindet. Diese Reorientierung, von einer Ausrichtung mit der langen Teilchenachse parallel zum angelegten magnetischen Feld zu einer Ausrichtung dieser langen Achse senkrecht zum magnetischen Feld, ist mit den magnetischen Eigenschaften der Plättchen verbunden. Die Analyse der Dynamik hat gezeigt, dass die dazugehörigen Phasenübergänge konzentrationsabhängig sind. Beim Übergang von der nematischen zur anti-nematischen Phase bei einer Konzentration von c = 20 vol% wird eine gemischte Phase beobachtet. In der nematischen und der anti-nematischen Phasen ist die Bewegung ballistisch und nur in der Mischphase diffusiv. Trotz der Reorientierung der Teilchen ist die zugrundeliegende Dynamik in der nematischen Phase und der anti-nematischen Phase bei c = 20 vol% sehr ähnlich. Ein signifikanter Unterschied wird bei einer Konzentration von c = 16 vol% beobachtet. Die Suspension wechselt zwar auch von einer ursprünglich nematischen Phase über einen gemischten Zustand in die anti-nematische Phase, aber, im Gegensatz zu dem Verhalten bei der Konzentration c = 20 vol% zeigte die Supension mit der Konzentration c = 16 vol% nur in der nematischen Phase eine ballistische Dynamik. Sowohl die Mischphase als auch die anti-nematische Phase zeigten bei dieser Konzentration
Bewegungen mit diffusiven Charakter. Unterschiedliche Arten der Phasenübergänge und der zugrundeliegenden Dynamiken wurden mithilfe von qualitativen Wechselwirkungsmodellen erklärt, bei denen Dipol-Dipol Wechselwirkung als Basis angenommen
wurde. Die Ergebnisse dieser Arbeit haben die vorliegenden Kenntnisse über die Struktur von Goethitesuspensionen präzisiert und, soweit uns bekannt, zum ersten Mal die mikroskopische Dynamik der Plättchen in Suspension mit ihren strukturellen und ungewöhnlichen physikalischen Eigenschaften in Verbindung gebracht.

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