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Hamburg, Carl von Ossietzky

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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-91227
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2018/9122/


Ultrafast dynamics of graphite oxide and semiconductor saturable absorber

Ultraschnelle Dynamik von sättigungsfähigem Graphitoxid und Halbleiterabsorber

Shinde, Amul

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SWD-Schlagwörter: Physik
Basisklassifikation: 33.61
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Huse, Nils (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 12.04.2018
Erstellungsjahr: 2018
Publikationsdatum: 03.05.2018
Kurzfassung auf Deutsch: Im zwanzigsten Jahrhundert wurden ultraschnelle Prozesse, welche in der Natur vorkommen zugänglich. Dies ist Dank der Entwicklung des Lasers 1960 und darauffolgende Verbesserungen der Pulslänge von Nanosekunden zu Femtosekunden möglich geworden.
Einige Beispiele, die auf diesen kurzen Zeitskalen Dynamiken zeigen sind Wasserstoffbrücken, Proteinstrukturen, intra- oder intermolekularer Energie-Austausch von Vibrationsmoden und chemische Austauschprozesse in Molekülen. Solche Prozesse können mit Strahlung im mittleren Infrarot (MIR) untersucht werden, die durch optisch-parametrische Verstärkung (optical parametric amplification, OPA) und Differenzfrequenzmischung- (DFG) erzeugt werden. Dieser Wellenlängenbereich erstreckt sich von ca. 2-20 µm. Zwei solcher OPAs wurden für Zwei-Farben-Spektroskopie und für zukünftige 2D-Infrarotspektroskopie aufgebaut. Als Pumplaser der OPAs wurde ein verstärkter Titan:Saphir Laser mit einer Zentralwellenlänge von 800 nm und 100 fs Pulsdauer genutzt. Die erzeugte MIR-Strahlung besitzt eine Pulsenergie von 0.5 bis 2 µJ und eine Pulslänge von 100 bis 150 fs. In dem Pump-Tast-Spektrometer, mit dem frequenzaufgelöste transiente Differenzspektren gemessen werden können, wurden größtenteils reflektive Optiken benutzt. Ein BaF2-Keil wurde verwendet, um Tast und Referenzpuls zu erhalten. Um das jetzige Spektrometer in eine 2D Konfiguration zu überführen, muss nur ein Block eingesetzt werden, auf dem ein Mach-Zehnder-Interferometer aufgebaut ist. Im Pumpstrahlengang eingesetzt, ergibt dies zwei kollineare Pumpstrahlen. Die Software für die Verschiebestufe, den Monochromator und die Datenakquisition wurden ebenfalls programmiert. Mit diesem Spektrometer, der im MIR operiert, wurden Ladungsträger und Vibrationsdynamiken von Graphitoxid (GO) untersucht. Dieses geschichtete Material ist hygroskopisch, hydrophil, und Wassermoleküle können sich zwischen den Lagen befinden.
Lineare Infrarot-Absorptionsspektren zeigen, dass sich während des Spülens der Probekammer mit trockener Luft, die Wasserabsorptionsbande verkleinert, was durch Verlust der Wassermoleküle aus der Membran erklärt werden kann. Dadurch kommt die C=C Streckungsmode (1550-1610 (1/cm)) zum Vorschein. Dies wurde mit Pump-Tast-Messungen weiter untersucht. Es wurden verschieden Pump-Tast-Messungen an der ~14 mm dicken Membran mit Pumpwellenlängen vom UV bis ins IR durchgeführt. Die Tastwellenlänge lag im IR Bereich. In den transienten Absorptionsspektren konnten beiWellenzahlen zwischen 1573 und 1670 (1/cm) Signale identifiziert werden, die der C=C Streckschwingung und der Enol-Karbonyl-Streckschwingung (C=COHCH3) entsprechen. Die erzeugten Ladungsträger sind nach den jetzigen Messungen in ihrem Relaxationsverhalten weitestgehend unabhängig von der Pumpwellenlänge. Es scheint so, als ob graphenartige Domänen der Membran für die ultraschnelle Antwort des Systems zuständig sind und die funktionellen Gruppen Energieübertrag und Relaxationsprozesse beeinflussen. Ein abgeändertes Zwei-Temperatur-Modell wurde zur Kurvenanpassung verwendet, bei dem drei Zeitkonstanten jeweils der Elektron-Elektron und der Elektron-Phonon-Streuung sowie der Ladungsträger-Rekombination über Fehlstellen zugeordnet werden können. Die Interpretation sollte mit Vorbehalt betrachtet werden, da sie in der Literatur debattiert wird.
Bei einem anderen Experiment wurde die Relaxationsdynamik eines Halbleiters, um
genauer zu sein, eines sättigbaren Absorber-Spiegels (saturable absorber mirror, SESAM),
angeschaut, der von unseren Projektpartnern als Endspiegel in einem passiv-modengekoppelten Oszillator benutzt werden sollte. Die ausgekoppelte Wellenlänge sollte knapp unter 2 mm liegen und mittels eines Ho:YLF-Kirstalls als Gain-Material genutzt werden. Die Untersuchung zeigte, dass die Relaxationszeiten des SESAM (bei 130 fs liegend) nicht zur Pulslänge im Resonator (500 fs betragend) passt, die aufgrund der geringen Bandbreite des Gain-Materials begrenzt ist. Daher ist der hier verwendete SESAM nicht für die Verwendung als Auskoppelspiegel in einem Ho:YLF Resonator geeignet.

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