Amplification of optically driven phonons

Abstract

The amplification of light has had an exceptional impact on both science and technology. The amplification of other bosonic excitations, like phonons or magnons, is also believed to uncover new important physical phenomena. In particular, the amplification of resonantly driven optical phonons which are of great interest due to their connection to structural phase transitions has not been experimentally demonstrated yet. The aim of this thesis is the investigation of the possibility to amplify optically driven lattice vibrations.

To this end, coherent mid-infrared optical pulses were used to resonantly excite large amplitude oscillations of the Si-C stretching mode in silicon carbide. Upon this excitation, the reflectivity at all wavelengths throughout the reststrahlen band was observed to increase above one, as probed by second time-delayed pulses. This striking result evidences the amplification of the probe pulse, and, by extension, that of the optical phonon itself.

The microscopic mechanism for this phonon amplification is understood in terms of the anharmonic response of the driven mode. Because of the large amplitude ionic displacement, the high frequency permittivity and the phonon oscillator strength, which are constant in the linear regime, reveal quadratic dependence on the phonon coordinate. This makes them oscillate at twice the frequency of the exciting light field and act as a parametric drive in the equation of motion for the lattice dynamics. This model was implemented in finite difference time domain simulations, which reproduced well the experimental results.

Overall, the present study reports on the first experimental evidence of optical phonons parametric amplification, and provides a deeper insight into nonlinear lattice dynamics.

Die Verstärkung von Licht beeinflusst Wissenschaft und Technik in einer außergewöhnlichen Weise. Ähnlich wichtige neue physikalische Phänomene werden von der Möglichkeit der Verstärkung anderer bosonischer Quantenobjekte wie zum Beispiel Phononen und Magnonen erwartet. Insbesondere die Verstärkung resonant getriebener optischer Phononen, die aufgrund ihrer Verbindung zu strukturellen Phasenübergänge von besonderer Bedeutung sind, wurde bis heute nicht experimentell nachgewiesen. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, diese Möglichkeit der Verstärkung optisch angeregter Gitterschwingungen zu erforschen.

Zu diesem Zweck wurden kohärente mittelinfrarote Lichtpulse zur resonanten Anregung der Si-C Dehnungsmode in Siliziumcarbid genutzt. Diese Anregung führte zu einer Erhöhung der Reflektivität größer als eins bei allen Wellenlängen innerhalb des Reststrahlenbandes, wie durch zeitverzögerte optische Pulse gemessen wurde. Dieses Ergebnis beweist die Verstärkung der Abfragepulse, und damit einhergehend die Verstärkung des optischen Phonons selbst.

Der mikroskopische Mechanismus dieser Phononverstärkung kann im Sinne einer anharmonischen Antwort der angeregten Mode verstanden werden. Aufgrund der großen Amplitude der Auslenkung der Gitterionen erfahren sowohl die Dielektrizitätszahl bei hohen Frequenzen als auch die Oszillatorstärke des Phonons, die in der linearen Systemantwort jeweils konstant sind, eine quadratische Abhängigkeit von der Phononkoordinate. Dadurch oszillieren diese Größen bei der doppelten Frequenz des eingestrahlten Lichtfeldes und wirken entsprechend als parametrische Kraft auf das Kristallgitter. Dieses Modell wurde in einer Simulation nach der Finite-Differenzen-Methode im Zeitbereich implementiert, welche die experimentellen Ergebnisse reproduzierte.

Insgesamt berichtet die vorliegende Arbeit den ersten experimentellen Nachweis der parametrischen Verstärkung optischer Phononen und gibt damit einen tiefen Einblick in die nichtlineare Gitterdynamik von Festkörpern.