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Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-93738
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2018/9373/


Structural and optical properties of semiconductor nanoparticle clusters

Strukturelle und optische Eigenschaften der Halbleiter Nanopartikel Cluster

Rafipoor, Mona

pdf-Format:
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Basisklassifikation: 33.72 , 33.61 , 33.18 , 33.07 , 33.05
Institut: Chemie
DDC-Sachgruppe: Chemie
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Lange, Holger (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 12.10.2018
Erstellungsjahr: 2018
Publikationsdatum: 30.10.2018
Kurzfassung auf Deutsch: Die Eigenschaften von Halbleiternanokristallen hängen neben ihrer chemischen Zusammensetzung auch von ihrer Gröÿe und Form ab. Um die Photolumineszenzeigenschaften von Nanokristallen zu verbessern, werden diese häufig in Form von Kern/Schale Strukturen synthetisiert. Dadurch verringert sich die Anzahl an Fehlstellen an der Oberläche des Kerns, was es zur Verbesserung der Photolumineszenzeigenschaften führt. Die Materialunterschiede der beiden Halbleiter von Kern und Schale können jedoch aufgrund unterschiedlicher Gitterkonstanten zu einer Gitterfehlanpassung an der Grenzläche führen. Die Gitterfehlanpassung führt zu einer Druck- oder Zugspannung im Kern und der Schale, wodurch sich die Emissionseigenschaften der Nanokristalle verändern und die Fluoreszenz- Quantenausbeute verringert wird. Anstatt lediglich ein Material als Schale zu nutzen, ist es auch möglich die Schale aus einer Legierung von weiteren Komponente herzustellen um so den Gitterparametert kontinuierlich anzupassen und so die Spannungen zu verringern. Kern/Schale-Nanokristalle liegen üblicherweise nicht einzeln und isoliert vor, sondern werden je nach Anwendungsbereich in groÿen Mengen und mit geringer Distanz zueinander verwendet. Daher ist die Wechselwirkung und gegenseitige Beeinflussung (kollegiale Wechselwirkungen) zwischen den Nanokristallen in Ensembles ein wichtiges Thema. Der Fokus dieser Dissertation liegt auf der spektroskopischen Untersuchung und dem Verständnis der optischen Eigenschaften von Halbleiternanokristallen im Ensemble. In dieser Arbeit wird die Raman-Spektroskopie zur Bestimmung der Verspannung in InP/(Zn,Cd) Se Kern/Schale-Quantenpunkten verwendet, welche von der Änderung des Gitterparameters rührt und durch eine Verschiebung der longitudinale optische Phononenfrequenz nachweisbar ist. Dementsprechend hilft die Verfolgung der longitudinalen optischen Phononenfrequenzen zur kontinuierlichen Anpassung der Verspannungen. Zeitaufgelöste Photolumineszenz Spektroskopie wurde durchgeführt um die optischen Eigenschaften von Kern/Schale Nanokristallensembles zu untersuchen.
Wechselwirkungen zwischen Nanokristallen in Ensembles können die optischen Eigenschaften der Nanokristalle beeinflussen. Dabei ist der Abstand zwischen den Nanokristallen in einem Ensemble ein signifikanter Parameter, welcher das Wechselwirkungsverhalten beeinflusst. Der Förster-Resonanz-Energie-Transfer (FRET) ist eine mögliche Wechselwirkung zwischen naheliegende benachbarten Nanokristallen. Bei einem Abstand von unter 10 nm kommt es zu einer Energieübertragung von kleineren zu gröÿeren Nanokristallen. In hochangeregten Nanokristallen können Multiexzitonen nichtstrahlend rekombinieren und mit
dem Energietransferprozess konkurrieren. Als Referenzmaterialien für diese Untersuchungen dienen CdSe/CdS Quantenpunkte/Quantenstäbe, die in amphiphilen Mizellen verkapselt sind und deren Abstand innerhalb der Mizelle durch Liganden genau eingestellt werden konnten. Photolumineszenzspektroskopie und transiente Absorptionsspektroskopie zeigen, dass bei einer Exzitonenpopulationen von ungefähr eins der Energietransfer zwischen den Nanokristallen zur Erzeugung von Multiexziton führen kann. Das erzeugte Multiexziton kann zur Vernichtung der photogenertierten Ladungen in den Nanokristallen führen. In Solarzellen müssen photogenerierte Ladungsträger extrahiert werden, um Elektrizität zu erzeugen. Das erzeugte Multiexziton kann jedoch die photogenerierten Ladungen vernichten, bevor sie extrahiert werden können. In dieser Dissertation wurde die Ladungstrennungsdauer durch transiente Absorptionsspektroskopie untersucht. Eine niedrige Konzentration der Nanokristalle und ein Abstand gröÿer als 7.9 nm zwischen den Nanokristallen kann das Problem beheben, was es ermöglicht, die Effizienz von Nanokristallen-basierten Solarzellen präzise zu optimieren.
Kurzfassung auf Englisch: The properties of semiconductor nanocrystals depend not only on their chemical
composition, but also on their size and shape. In order to improve the optical properties
of nanocrystals, these are often synthesized as core/shell structures. Where the shell
nanocrystal can improve the surface passivation of the core nanocrystal. However, dif-
ferences of the crystal structures of core and shell may lead to a lattice mismatch at the
core/shell interface. This can result in compressive or tensile strain in the core and the
shell, which leads to the formation of surface traps, alters the emission properties of the
nanocrystals and reduces the fluorescence quantum efficiency. Instead of using one material for the shell, one can use an alloy of components to gradually adjust the lattice constant between the core and the shell. Concerning applications core/shell nanocrystals are usually used as ensembles. Because of the small interparticle distance in such ensembles, potential interaction between the nanocrystals in ensembles are an important issue. The focus of this dissertation is on the spectroscopic investigation of the structural and optical properties of such semiconductor nanocrystals. To enable optimizations towards applications Raman spectroscopy is used to determine the strain in InP/(Zn,Cd)Se core/shell quantum dots. Here, the longitudinal optical phonon's frequency changes with inherent the strain. Tracking the longitudinal optical phonon frequencies helps to adjust the shell compositions. Within the ensembles of nanocrystals, the distance between the nanocrystals can a?ect their interaction behavior. Förster resonance energy transfer (FRET) is a possible interaction between neighboring nanocrystals. In highly excited nanocrystals, multiexcitons can recombine nonradiatively and compete with the energy transfer. CdSe/CdS quantum dots/quantum rods encapsulated in amphiphilic micelles with inter-particle distance control by spacer ligands are used as a model system. Photoluminescence spectroscopy accompanied by transient absorption spectroscopy shows that at exciton populations of approximately one per nanocrystal, energy transfer between the nanocrystals can lead to generation of multiexcitons in neighboring nanocrystals. The generated multiexciton can recombine nonradiatively. This is unfavorable for solar cells. Photogenerated carrier have to be extracted in order to generate electric power and the generated multiexciton annihilates the photogenerated carriers before they can be extracted. In this thesis, the duration of the charge separation is investigated by transient absorption spectroscopy. Low concentration of nanocrystals and interparticle distances of > 7.9 nm can present the generation of transfered multiexcitons, thus allowing to tune the conditions for a high-yield extraction of photogenerated carriers.

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