DC ElementWertSprache
dc.contributor.advisorMews, Alf-
dc.contributor.authorBourier, Felix Sébastien-
dc.date.accessioned2023-04-28T13:08:00Z-
dc.date.available2023-04-28T13:08:00Z-
dc.date.issued2022-
dc.identifier.urihttps://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/10241-
dc.description.abstractThe formation processes of gold nanoparticles in a synthesis in organic solvents utilizing oleylamine was analyzed. Oleylamine was not only the surface ligand of the gold nanoparticles, but also the reducing agent. The produced gold nanoparticles have an average diameter of approximately 9 nm. Nuclear magnetic resonance spectroscopy, transmission electron microscopy, small-angle X-ray scattering, UV-Vis spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy allowed to obtain deep insights into the pathway of the reaction. The pathway of the reaction was divided into three subsequent stages. Reduction phase, intermediate phase, and growth phase. During the three stages the oxidation state of the gold ions gradually changes from Au3+ to Au+ and Au0. It was observed that residual water in the synthesis solution strongly influences the kinetics and yield of the synthesis at hand. To understand the dynamics of the reaction, an improved model based on rate equations was developed. To reduce the degrees of freedom of the model, experimental data was obtained. The reduction rate by which Au3+ is reduced to a Au+ species is hardly influenced by the amount of amounts of water in the synthesis solution. The emergence of an intermediary [AuClOAm] complex could be traced by replacing toluene with an aliphatic solvent and the utilization of UV-Vis spectroscopy. Small-angle X-ray scattering revealed that pre-nucleation clusters are formed from assemblies of the [AuClOAm] complex. The growth of the gold nanoparticles was characterized by time series of transmission electron micrographs well as UV-Vis spectroscopy. Further parameters for the theoretical description of the synthesis according to the rate equation model were derived from the experimental data at hand. According to the model multiple elementary reaction steps are influenced by the presence of residual water. While some reaction rates decrease in the absence of water, other rates are comparatively increased. The reactivity of the pre-nucleation clusters is the main factor influencing the different reaction kinetics. In summary, an optimized yield of the obtained gold nanoparticles is obtained around a water-to-gold ratio of 4 to 5.en
dc.description.abstractDie Prozesse der Bildung von Gold Nanopartikeln in einer Synthese in organischen Lösungsmitteln unter der Verwendung von Oleylamin wurden analysiert. Oleylamin war nicht nur der Oberflächenligand der Gold Nanopartikel, sondern auch das Reduktionsmittel. Der durchschnittliche Durchmesser der so hergestellten Gold Nanopartikel betrug ungefähr 9 nm. Durch den Einsatz unterschiedlicher Techniken wie Kernspinresonanzspektroskopie, Kleinwinkelröntgenstreuung, Röntgenphotoelektronenspektroskopie, Transmissionselektronenmikroskopie und UV-Vis-Spektroskopie konnte ein tiefer Einblick in das System gewonnen werden. Die Reaktion wurde in drei aufeinander folgende Phasen unterteilt: Reduktionsphase, Zwischenphase und Wachstumsphase. Während dieser drei Phasen ändert sich der Oxidationszustand der Gold Ionen allmählich von Au3+ zu Au+ und Au0. Es wurde festgestellt, dass die Anwesenheit von Wasser die Kinetik und die Ausbeute der Synthese stark beeinflusst. Um die Reaktionsdynamik zu verstehen, wurde ein verbessertes Modell auf der Grundlage von Ratengleichungen implementiert. Um die Freiheitsgrade des Modells zu reduzieren, wurden experimentelle Daten gewonnen. Die Reduktionsrate der Au3+ zu Au+-Spezies wird durch die Menge an Wasser in der Syntheselösung kaum beeinflusst. Die Entstehung eines intermediären [AuClOAm] Komplexes konnte durch den Ersatz von Toluol durch ein aliphatisches Lösungsmittel und die Nutzung von UV-Vis-Spektroskopie verfolgt werden. Untersuchungen mittels Kleinwinkelröntgenstreuung ergaben, dass sich aus dem [AuClOAm] Komplex Kristallisationsvorstufen bilden. Das Wachstum der Gold Nanopartikel wurde über den Einsatz von Transmissionselektronenmikroskopie und UV-Vis-Spektroskopie charakterisiert. Weitere Parameter für die Beschreibung des kinetischen Modells wurden aus den experimentellen Daten abgeleitet. Nach dem Modell werden mehrere elementare Reaktionsschritte durch Wasser im Synthesemedium beeinflusst. Während einige Reaktionsraten in Abwesenheit von Wasser abnehmen, sind andere Reaktionsraten vergleichsweise erhöht. Die Reaktivität der Kristallisationsvorstufen ist der Hauptfaktor, der die Reaktionskinetik beeinflusst. Somit wird eine optimale Ausbeute der Gold Nanopartikel bei einem Wasser-zu-Gold-Verhältnis von 4 zu5 erhalten.de
dc.language.isoende_DE
dc.publisherStaats- und Universitätsbibliothek Hamburg Carl von Ossietzkyde
dc.rightshttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2de_DE
dc.subjectRatengleichungde
dc.subjectOleylaminde
dc.subjectWachstumde
dc.subjectNukleationsvorstufede
dc.subjectReaktionsmechanismusde
dc.subject.ddc540: Chemiede_DE
dc.titleEffect of Residual Water on the Nucleation and Growth of Gold Nanoparticles in an Amine-mediated Synthesis in Organic Solventsen
dc.title.alternativeAuswirkung von Restwasser auf die Keimbildung und das Wachstum von Gold-Nanopartikeln bei einer Amin-vermittelten Synthese in organischen Lösungsmittelnde
dc.typedoctoralThesisen
dcterms.dateAccepted2023-04-21-
dc.rights.cchttps://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/de_DE
dc.rights.rshttp://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/-
dc.subject.bcl35.10: Physikalische Chemie: Allgemeinesde_DE
dc.subject.gndKeimbildungde_DE
dc.subject.gndNanopartikelde_DE
dc.subject.gndPhysikalische Chemiede_DE
dc.subject.gndSimulationde_DE
dc.subject.gndGoldde_DE
dc.subject.gndWasserde_DE
dc.type.casraiDissertation-
dc.type.dinidoctoralThesis-
dc.type.driverdoctoralThesis-
dc.type.statusinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionde_DE
dc.type.thesisdoctoralThesisde_DE
tuhh.type.opusDissertation-
thesis.grantor.departmentChemiede_DE
thesis.grantor.placeHamburg-
thesis.grantor.universityOrInstitutionUniversität Hamburgde_DE
dcterms.DCMITypeText-
dc.identifier.urnurn:nbn:de:gbv:18-ediss-108899-
item.advisorGNDMews, Alf-
item.grantfulltextopen-
item.languageiso639-1other-
item.fulltextWith Fulltext-
item.creatorOrcidBourier, Felix Sébastien-
item.creatorGNDBourier, Felix Sébastien-
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen
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