Tailored Generation, Modulation, and Characterization of Deep- and Vacuum- Ultraviolet Ultrashort Pulses

Abstract

Der adaptive Ansatz der Nutzung von Cherenkov-Soliton-Strahlung in optischen Fasern, auch bekannt als resonante dispersive Wellenemission (RDW), nicht-solitonische Strahlung oder Schurkenwellen, spielt eine Schlüsselrolle bei der spektro-temporalen Modulation ultrakurzer Pulse und der nichtlinearen Frequenzumwandlung. In dieser Forschungsarbeit wird die Entwicklung und Charakterisierung einer frequenzabstimmbaren ultrakurzen Lichtquelle vorgestellt, die sich auf jede gewünschte Wellenlänge im Spektralbereich vom Vakuum-Ultraviolett bis zum sichtbaren Licht einstellen kann. Es werden neuartige Techniken zur Änderung der spektralen Bandbreite vorgestellt und die kritischen Faktoren identifiziert, die für die Erzeugung hochwertiger, abstimmbarer ultrakurzer Pulse erforderlich sind, die selektiv molekulare Zustände anregen und ultraschnelle Elektronenumlagerungen auslösen können. Unsere Untersuchung führte zur Manipulation von ultra-breitbandigen Pulsen im nahen Infrarotbereich nahe der Null-Dispersions-Wellenlänge. Mit diesem Ansatz wurden die langsamen und schnellen Komponenten von gechirpten Pulsen synchronisiert, so dass verschiedene Frequenzkomponenten eines Breitbandpulses zeitlich zusammenfallen können. Eine solche Interaktion verbessert die Frequenzwellenmischung und führt zu neuen, einstellbaren Frequenzen im tiefen und im Vakuum-Ultraviolett-Spektrum. Wir untersuchten die zeitlichen Eigenschaften dieser adaptiven Pulse mittels streifenaufgelöster interferometrischer Autokorrelation, was ihre Selbstkompression bestätigte und gleichzeitig einen tieferen Einblick in ihre Eigenschaften für zukünftige Anwendungen bot. Unsere experimentellen Beobachtungen, unterstützt durch numerische Simulationen, haben gezeigt, dass die Wechselwirkung des Plasmas intensive, kurze Pulse mittlerer Soliton-Ordnung in kohärente, abstimmbare Frequenzpaare aufteilen kann. Diese Paare können dann durch Manipulation der Dispersion in ihrer Frequenz angepasst werden. Darüber hinaus wurde in dieser Forschungsarbeit der Nachweis von kaskadierten Phasenanpassungsbedingungen in dispersiven Wellen im UV-VUV-Bereich erbracht. Durch Korrektur der zeitlichen Verzögerung zwischen Pumpimpulsen und dispersiven Wellen in Gasen wie Argon, Neon und Helium haben wir eine abstimmbare frequenz-periodische Struktur erzeugt. Diese Studie erweitert nicht nur das Verständnis der Modulation ultrakurzer Pulse, sondern enthüllt auch mehrere einzigartige Phänomene, die den Weg für neue Anwendungen in der ultraschnellen Wissenschaft ebnen. Die abstimmbaren ultrakurzen Pulse im tief- und vakuum-ultravioletten Spektrum sind entscheidend für die Erforschung der Photoreaktionsdynamik, da diese Wellenlängen von chemischen Verbindungen stark absorbiert werden. Diese in der Frequenz einstellbaren Pulse sind ideal für zeitaufgelöste Studien geeignet und ermöglichen die präzise Anregung von Molekülen zu höheren Energiezuständen. Dieses Verfahren ermöglicht detaillierte Untersuchungen der Molekülstrukturen und -dynamik, die für ein gründliches Verständnis chemischer Reaktionen und elektronischer Umlagerungen in Molekülen entscheidend sind.

The adaptive approach of using Cherenkov soliton radiation in optical fibers, also known as resonant dispersive wave (RDW) emission, non-solitonic radiation, or rogue waves, plays a key role in the spectro-temporal modulation of ultrashort pulses and nonlinear frequency conversion. This research presents the development and characterization of a frequency-tunable ultrashort light source capable of adjusting to any desired wavelength within the spectral range from vacuum ultraviolet to visible light. It introduces novel techniques for modifying spectral bandwidth and identifies the critical factors necessary for generating high-quality, tunable ultrashort pulses that can selectively excite molecular states and trigger ultrafast electron rearrangement. Our investigation led to the manipulation of near-infrared, ultra-broadband pulses near the zero-dispersion wavelength. This approach synchronized the slow and fast components of chirped pulses, enabling different frequency components of a broadband pulse to coincide in time. Such interaction enhances frequency wave mixing, yielding new, adjustable frequencies in the deep and vacuum ultraviolet spectra. We examined the temporal characteristics of these adaptive pulses through fringe-resolved interferometric autocorrelation, confirming their self-compression while also offering a deeper insight into their properties for future applications. Our experimental observations, supported by numerical simulations, revealed that plasma interaction can segment intense, short pulses of intermediate soliton order into coherent, tunable frequency pairs. These pairs can then be adjusted in frequency by manipulating dispersion. Moreover, this research uncovers the detection of cascaded phase matching conditions in dispersive waves within the UV-VUV region. By correcting the temporal delay between pump pulses and dispersive waves in gases like argon, neon, and helium, we generated a tunable frequency-periodic structure. This study not only broadens the understanding of ultrashort pulse modulation but also unveils several unique phenomena, paving the way for novel applications in ultrafast science. The tunable ultrashort pulses in the deep- and vacuum-ultraviolet spectrum are crucial for exploring photoreaction dynamics, given the strong absorption of these wavelengths by chemical compounds. These frequency-adjustable pulses are ideally tailored for time-resolved studies, enabling the precise excitation of molecules to higher energy states. This process allows for detailed examinations of molecular structures and dynamics, which is crucial for a thorough understanding of chemical reactions and electronic rearrangements within molecules.