Nanoscale Engineering of Hybrid Graphene Architectures for Tailored Light-Matter Interactions Across the Microwave Spectrum

Abstract

Graphene is an exceptionally versatile material, renowned for its robustness, strong light-matter interactions and high electrical conductivity. It can even acquire superconducting properties through proximity effects with superconducting electrodes or by stacking two layers of graphene with a relative twist angle of 1.1°. The incorporation of graphene into hybrid device architectures combining superconducting and high-frequency circuit elements enables parametric amplification, single-photon detection and innovative qubit designs. At the same time, these components open new pathways to investigate the fundamental properties of graphene. In this thesis, various complex graphene devices are engineered by integrating van der Waals materials, superconductors, and high-frequency circuits into hybrid architectures to explore light-matter interactions. Lithographic techniques were optimized to create micro- and nanostructured samples comprised of exfoliated as well as large-area, polycrystalline graphene. Tailored for the investigation of light-matter interactions, these devices provide a versatile platform to study the charge carrier transport in graphene under electromagnetic radiation in the microwave spectrum. Radio-frequency and microwave signals used in low-temperature magnetotransport measurements revealed signatures of nuclear spin effects in isotopically purified 13C graphene. To enhance the coupling efficiency of the radiation, hybrid circuits integrating large-area and exfoliated graphene with high-frequency waveguides were engineered for microwave spectroscopy experiments. However, the absence of resonant features in experiments suggests that an unknown mediator facilitating momentum transfer in electron spin resonance may be missing in pristine graphene. Fabricating superconducting electrodes for graphene-based Josephson junctions (JJs) with sufficient electrical transparency to graphene proved technologically challenging and necessitated the substitution of niobium with titanium-aluminum. Under small magnetic fields, these aluminum-graphene junctions exhibited quantum interference effects that are attributed to Tomasch and McMillan-Rowell oscillations. These advancements in device performance pave the way for the integration of graphene JJs into superconducting microwave circuits, holding tremendous potential for quantum technologies, dark matter axion search and advanced photosensing applications. In an alternative approach for light-matter interaction in a different spectral regime, asymmetric metallic grating gates on top of high-quality graphene structures enabled the rectification of sub-THz-radiation via plasmonic excitations. The photoresponse of these detectors is influenced by the incident frequency, temperature, and doping in the graphene channel, with their sensitivity estimated to be in the order of 10-12 W/Hz1/2.

Graphen ist ein äußerst vielseitiges Material, bekannt für seine Robustheit, starke Licht-Materie-Wechselwirkungen und hohe elektrische Leitfähigkeit. Es kann sogar supraleitende Eigenschaften erlangen, etwa mittels Proximity-Effekt mit supraleitenden Elektroden oder durch das Anordnen zweier Graphenschichten mit einem relativen Rotationswinkel von 1,1°. Die Einbindung von Graphen in hybride Architekturen, die supraleitende und hochfrequente Schaltungselemente kombinieren, ermöglicht parametrische Verstärkung, Einzelphotonendetektion und innovative Qubit-Designs. Gleichzeitig stellen diese Komponenten neue Möglichkeiten zur Erforschung der grundlegenden Eigenschaften von Graphen dar. In dieser Arbeit werden vielfältige Graphen-Devices durch die Integration von van derWaals-Materialien, Supraleitern und Hochfrequenzschaltungen in hybride Architekturen entwickelt, um Licht-Materie-Wechselwirkungen zu untersuchen. Lithografische Techniken wurden optimiert, um Mikro- und Nanostrukturen herzustellen, die sowohl aus exfoliertem als auch aus großflächigem, polykristallinen Graphen bestehen. Diese sind auf die Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkungen zugeschnitten und bieten eine vielseitige Plattform zur Untersuchung des Ladungsträgertransports in Graphen unter elektromagnetischer Strahlung im Mikrowellenspektrum. Tieftemperaturmessungen mit Radiofrequenz- und Mikrowellensignalen bei hohen Magnetfeldern zeigten Anzeichen von Kernspineffekten in isotopenreinem 13C Graphen. Um die Einkopplung der Strahlung zu verbessern, wurden hybride Schaltungen für Experimente der Mikrowellenspektroskopie entwickelt, die großflächiges und exfoliertes Graphen mit hochfrequenten Wellenleitern kombinieren. Das Fehlen von Resonanzen in den Experimenten deutet auf einen unbekannten Mechanismus hin, welcher den Impulsübertrag für Elektronenspinresonanz erleichtern könnte, jedoch in reinem Graphen fehlt. Die Herstellung supraleitendender Elektroden für graphenbasierte Josephson Kontakte (engl. Josephson junctions, JJs) mit ausreichender Transparenz erwies sich als technologisch herausfordernd, weshalb Niob durch Titan-Aluminium ersetzt werden musste. Bei kleinen Magnetfeldern zeigten diese Aluminium-Graphen-Kontakte Quanteninterferenzeffekte, die auf Tomasch- und McMillan-Rowell-Oszillationen zurückzuführen sind. Die dargestellten Fortschritte in der Deviceperformance ebnen den Weg für die Integration von Graphen-JJs in supraleitende Mikrowellenschaltungen, welche ein enormes Potenzial sowohl für Quantentechnologien, der Suche nach dunkler Materie und für neuartige Photodetektoren bieten. Asymmetrische metallische Gitterelektroden auf hochqualitativen Graphenstrukturen stellen einen alternativen Ansatz dar, um Licht-Materie-Wechselwirkungen in einem anderen Frequenzbereich mittels plasmonischer Anregungen zu erforschen. Das Detektorsignal wird von der einfallenden Frequenz, Temperatur und Dotierung im Graphen beeinflusst, wobei ihre Empfindlichkeit auf etwa 10-12 W/Hz1/2 geschätzt wird.