Controlled Nanostructuring by ALD : Thermoelectricity from low defects to high effects

Abstract

The controlled implementation of nm-size inclusions, grains, interlayers or surfaces has become one of the key factor to design highly efficient thermoelectric materials. Atomic Layer Deposition (ALD) offers the possibility to functionalise the surface of 3D structures with a high surface to volume ratio. For the first time we present a systematic study of the electronic thermoelectric and galvanomagnetic properties of ALD grown $\\mathrm{Sb_2Te_3}$. The low deposition temperature of 80\\,\\textdegree C was used to photolithographically pattern a device to measure the Seebeck coefficient $S$, the electrical conductivity $\\sigma$ as well as the Hall coefficient $R_{\\mathrm{H}}$ on the same film. A model has been developed to describe the thickness dependence of the transport properties due to the additional 2D conduction channel as well as surface scattering according to the Fuchs-Sondheimer model. To proof the concept of surface modifications of thermoelectric materials by ALD, a rotation flow-through/exposure mode particle reactor was build. The surface of $\\mathrm{Bi_2Te_3}$ particles has been covered with $\\mathrm{Al_2O_3}$ shells of varying thickness. The influence of the shell thickness on the thermoelectric properties (and $ZT$) have been systematically studied.

Die kontrollierte Implementierung von nm-skaligen Defekten, Kristalliten, Zwischenlagen oder zusätzlichen Oberflächen hat sich als entscheidender Faktor für das Kre\\-ieren von hoch effizientem thermoelektrischem Material herausgestellt. Atomlagenabscheidung (ALD) bieten die Möglichkeit Oberflächen von beliebig geformten Strukturen mit hohen Oberflächen zu Volumen Verhältnis zu funktionalisieren. In dieser Arbeit werden zum ersten Mal die elektronischen thermoelektrischen und galvanomagnetischen Eigenschaften von ALD hergestelltem $\\mathrm{Sb_2Te_3}$ charakterisiert. Die nie\\-drige Wachstumstemperatur von 80\\,\\textdegree C wurde genutzt, um photolithographisch eine Plattform zu strukturieren, die das Messen des Seebeck Koeffizienten $S$, der elektrischen Leitfähigkeit $\\sigma$ und des Hall Koeffizienten $R_{\\mathrm{H}}$ an einer Schicht erlaubt. Ein Modell wurde eingeführt, das sowohl die Einflüsse eines 2D Transportkanals als auch die der Oberflächenstreuung gemä{\\ss} der Fuchs-Sondheimer Gleichung vereint. Um die Effizienzsteigerung durch Oberflächenmodifikation von thermoelektrischem Material mittels ALD zu überprüfen, ist ein neuartiger Durchfluss/Infiltrations-Rotations\\-reaktor entwickelt worden. Mit diesem sind $\\mathrm{Bi_2Te_3}$ Partikel mit unterschiedlich dicken $\\mathrm{Al_2O_3}$ Schichten bedeckt worden. Der Einfluss der Dicke der $\\mathrm{Al_2O_3}$ Hülle auf die thermoelektrischen Eigenschaften (und $ZT$) wurde systematisch untersucht.