Tuning and vibrational modulation of strongly correlated organic salts

Abstract

This thesis reports on experiments results and theoretical modeling of ultrafast quantum dynamics in strongly correlated electron materials. Using ultrashort pulses of light, the response of the 1D organic (BEDT-TTF)-F2TCNQ is probed on its fundamental timescale following different kinds of perturbations. From a theoretical point of view, existing effective model Hamiltonians are extended to encompass the microscopic physics. By comparing theoretical modeling and simulations with experimental data, new physics is exposed and interpreted. Firstly, we theoretically investigate the change of the Hubbard parameters, and of the binding energy of the excitons, by measuring the optical conductivity while adiabatically compressing the material. Moreover, we develop a model for the relaxation rate of photo-induced holon-doublon pairs. In this manner, we expose the competition between the pairs' tendency to bind, due to the nearest-neighbor Coulomb interaction, and to delocalize because of the electron's kinetic energy. In a second study, optical pulses at THz frequencies (from 0.3 to 3 x 10^12 hertz), and mid-infrared frequencies are tuned to specific vibrational resonances to modulate the lattice along a chosen normal mode coordinate. By using optical pulses we excite localized molecular vibrations and make the electronic interaction time-dependent. We develop a quantum-modulated, dynamic, version of the Hubbard model to explain the response. A third experiment, performed with phase-locked pulses, confirms the validity of our picture. The optical conductivity is shown to undergo oscillation with a frequency predicted by our model when a specific driven mode is used. A central conclusion of both these investigations is that, by combining selective modulation of one degree of freedom while probing the electronic spectrum, it may be possible to experimentally deconstruct the Hubbard Hamiltonian and expose one specific coupling that would otherwise have a vanishingly small contribution to the equilibrium properties. In the last part of this thesis we propose that vibrational driving can be exploited as a tool to transiently induce magnetic order in an otherwise non-magnetic system away from half-filling. We show that vibrational driving reduces the kinetic energy of the holes, without affecting the exchange interaction strength, and allowing the magnetic exchange coupling to stabilize spin order that would otherwise be disrupted.

Diese Arbeit berichtet über experimentelle Ergebnisse und die theoretische Modellierung von ultraschneller Quantendynamik in stark korrelierten elektronischen Materialien. Unter Anwendung von ultrakurzen Lichtpulsen wird die Reaktion von 1D organischem (BEDT-TTF)-F2TCNQ auf der fundamentalen Zeitskala unter Einfluss verschiedener Pertubationen untersucht. Unter einem theoretischen Gesichtspunkt werden bereits existierende effektive Model Hamiltonoperatoren erweitert, um Aspekte der mikroskopischen Physik zu umfassen. Durch den Vergleich von theoretischen Modellen und Simulationen mit experimentellen Daten wird neue Physik offenbart und interpretiert. Als Erstes haben wir die Veränderung des Hubbard Parameters und der Bindungsenergie des Exzitons theoretisch untersucht. Dabei wurde die optische Leitfähigkeit während der adiabatischen Kompression des Materials gemessen. Außerdem haben wir ein Model für die Relaxationsrate der fotoinduzierten Holon-Doublon Paare entwickelt. Auf diese Weise zeigen wir das Gegenspiel von Paarbindung durch die Nächster-Nachbar-Coulomb-Wechselwirkung und Delokalisierung aufgrund der kinetischen Energie des Elektrons. In einer zweiten Studie wurden optische Pulse im THz Frequenzbereich (von 0.3 bis 3 x10^12 hertz) und infrarot Frequenzen im mittleren Bereich auf spezifische Vibrationsresonanzen eingestellt um das Gitter entlang ausgewählter Normal-Mode-Koordinaten zu modulieren. Mit optischen Pulsen werden lokalisierte molekulare Vibrationen angeregt und elektronische Interaktionen zeitabhängig gemacht. Wir entwickeln eine Quanten modulierte, dynamische Version des Hubbard Models um diese Reaktion zu erklären. Ein drittes Experiment, durchgef uhrt mit phasensynchronen Pulsen, bestätigt die Gültigkeit unseres Bildes. Die optische Leitfähigkeit erfährt Oszillationen mit einer Frequenz vorhergesagt von unserem Model, wenn eine spezifische Mode getrieben wird. Eine zentrale Schlussfolgerung aus beiden Untersuchungen ist, dass die Modulation eines ausgewaehlten Freiheitsgrades waehrend der Messung des elektronischen Anregungsspektrums, es ermoeglichen koennte den Hubbard Hamiltonoperator experimentell zu dekonstruieren. Außerdem könnte man eine spezifische Kopplung untersuchen, die andernfalls einen verschwindend kleinen Beitrag zu den Gleichgewichtseigenschaften hat. Im letzten Teil dieser Arbeit schlagen wir ein Vibrationsverfahren vor, das als Werkzeug genutzt werden kann, um vorübergehend eine magnetische Ordnung zu induzieren in einem ansonsten nicht-magnetischen System entfernt von der Halbfüllung. Wir zeigen, dass das Vibrationsverfahren die kinetische Energie der Löcher reduziertohne die Austauschwechselwirkungsstärke zu beein ussen. Dadurch hemmt es die Lochbewegung, während die Magnetkopplung Spinordnung schafft.