Messaufbau für zeitauflösende Atom- und Molekülspektroskopie im extrem ultravioletten Spektralbereich

Abstract

Die vorliegende Arbeit stellt einen Beitrag zur Entwicklung eines Messaufbaus für zeitauflösende Atom- und Molekülspektroskopie dar. Die Anregung und Ionisation der Proben erfolgt über extrem ultraviolette Strahlung, welche durch die Erzeugung höherer Harmonischer eines kommerziellen Ultrakurzpulslasersystems bereitgestellt wird. Die Zeitauflösung wird durch die Überlagerung der ionisierenden, extrem ultravioletten Strahlung mit Terahertzstrahlung, welche aus optischer Gleichrichtung der Laserpulse in einem Lithiumniobatkristall erzeugt wird, erhalten. Dieses Konzept ist unter dem Namen lichtfeldgetriebene Streak Kamera bekannt. Die im Ionisationsprozess entstehenden Elektronen werden von zwei gegenüberliegenden Elektronenflugzeitspektrometern detektiert. Diese Arbeit fügt dem Instrument der lichtfeldgetriebenen Streak Kamera einen Femtosekundenmonochromator mit hohem Transmissionsgrad hinzu. Dieser ermöglicht es, zeitaufgelöste Untersuchungen mit separierten Harmonischen an gasförmigen Präparaten über einen breiten Frequenzbereich durchzuführen ohne Umbauten vornehmen zu müssen. Die Arbeit zeigt die Machbarkeit eines derartigen Instrumentes, stellt dessen Grenzen dar und untersucht auftretende, unerwartete Effekte.

This work is a contribution to the development of a setup for time-resolved molecular spectroscopy. The excitation and ionization of the targets were performed via extreme ultraviolet radiation. This radiation is provided by the generation of higher harmonics of an ultrashort pulse laser system. The time resolution is obtained by the superposition of the ionizing radiation with terahertz radiation. The terahertz radiation is generated via optical rectification of the laser pulses in a lithium niobate crystal. This concept is known as light field driven streak camera. The electrons produced in the ionization process are detected by two electron time-of-flight spectrometers. In this work a high transmittance femtosecond monochromator is added to the streak camera device. This enables time resolved investigations of gaseous targets over a wide frequency range without modifications to the setup. The work demonstrates the feasibility of such an instrument, presents its limitations and examines occurring, unexpected effects.