Understanding and Controlling Exchange Spin Coupling: Insights from First-Principles Calculations

Abstract

Die Vorhersage und das Verständnis von Austauschkopplung zwischen Spinzentren in offenschaligen Molekülen sind wichtige Aufgaben der theoretischen Chemie. Für spintronische Anwendungen ist es notwendig, diese Austauschwechselwirkungen mit externen Stimuli, wie zum Beispiel elektrischen und magnetischen Feldern oder Licht, zu kontrollieren. Eine weitere wichtige Voraussetzung für diese Anwendungen ist die Stabilität der magnetischen Systeme auch bei höheren Temperaturen. Die Ziele dieser Arbeit sind daher, einen Weg zum Verständnis von Austauschpfaden in Form von Molekülorbitalen zu finden und Möglichkeiten zur Kontrolle der Austauschwechselwirkungen durch externe Stimuli oder strukturelle Modifikationen zu untersuchen.

The prediction and understanding of exchange spin coupling between spin centers in open-shell molecules is an important task in theoretical chemistry. Moreover, for spintronic applications it is necessary to control spin coupling by external stimuli, as for example light or magnetic fields. A second requirement is that the strength of the spin coupling is large enough so that the system is stable at sufficiently high temperatures. The aims of this thesis are therefore to develop an understanding of spin exchange pathways in terms of molecular orbitals, and to investigate how the spin coupling can be altered by external stimuli and structural modifications.