Two-Color Photoionization Experiments with Ultrashort Light Pulses on Small Atomic Systems

Abstract

Die Photoionisation von Atomen kann einzigartige Informationen über die elektronische Struktur und die Dynamik der Elektronen bereitstellen. Seit Jahrzehnten tragen derartige Studien mit Synchrotronstrahlungsquellen und optischen Lasern substanziell zu unserem Wissen über die fundamentalen Bausteine der Natur bei. Durch die kürzlich entstandene Verfügbarkeit von ultraintensiven und ultrakurzen Röntgenpulsen von Freie-Elektronen Lasern (FELs), haben sich neue Wissenschaftsfelder wie z.B. die Physik von nicht-linearen Prozessen sowie ultraschnelle Phänomene der physikalischen Chemie und der Biophysik entwickelt. Diese Doktorarbeit ist der Untersuchung von fundamentalen Prozessen in nicht-linearer Wechselwirkung von Licht mit Atomen in der Gasphase gewidmet. Speziell mit einer Zwei-Farben-Kombination aus ultraschnellen FEL-Pulsen im extrem-ultraviolett (XUV) und Laserpulsen im nahen Infrarotbereich (NIR), können Struktur und Dynamik von Elektronensystemen anhand von Spektralanalyse mit verschiedenen Spektrometertypen in einer neuartigen Weise studiert werden. Besonders die Untersuchung von Elektronenwinkelverteilungen und ihre Abhängigkeit von der Intensität des optischen Lasers öffnen z.B. neue Zugänge für eine polarisationsabhängige Erforschung der Partialwellenanalyse. Als laborbasierte Experimente können solche Untersuchungen mit ultrakurzen XUV-Pulsen durch die Generierung von hohen Harmonischen von optischer Laserstrahlung (HHG) realisiert werden. Eine derartige XUV-Laserquelle wurde im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut. Der Großteil der Experimente wurde jedoch mit FERMI, dem weltweit ersten FEL, der zirkularpolarisierte Lichtpulse mit großer Intensität bereitstellen kann, durchgeführt. Mit dieser Strahlung wurden orientierte Ionen-Elektronenpaare erzeugen, die durch gleiche und entgegengesetzte Helizitäten eines überlappenden NIR Lasers untersucht werden können. Mit dieser Methode der Bestimmung des resultierenden Zirkulardichroismus wurde erstmalig der tatsächliche Polarisationsgrad von FERMI an der Experimentierstation LDM (Low Density Matter) gemessen. Weitere Aspekte der zirkulardichroischen Licht-Materie-Wechselwirkung im Hinblick auf resonante und nicht-resonante NIR-Intensitätsabhängigkeit werden im Rahmen dieser Arbeit diskutiert. Im abschließenden Kapitel wird in diesem Zusammenhang ein Experiment zu einer Zwei-Farben Multi-Photonen Ionisation und deren Intensitätsabhängigkeit bezüglich einer dichroischen AC-Stark Energieverschiebung in Heliumionen präsentiert.

The photoionization of atoms can reveal invaluable information about their underlying electronic structure and dynamics. For decades, such studies at synchrotron light sources and with optical lasers have substantially contributed to our today's knowledge of nature's fundamental building blocks. With the advent of ultrashort and ultraintense X-ray pulses generated by free-electron lasers, new fields of science such as non-linear physics, ultrafast physical chemistry as well as ultrafast bio-chemistry have evolved. This thesis is dedicated to investigations of fundamental processes in non-linear light interaction with small atomic targets in the gas phase. Especially in two-color experiments with ultrashort extreme ultraviolet (XUV) and near infrared (NIR) laser pulses, the structure and dynamics of electrons can be studied in an unprecedented way by obtaining their spectra by means of different kinds of spectrometers. In particular the study of the electrons' angular distributions and their dependences on the intensity of a dressing laser field opens the door for e.g. polarization dependent partial wave analysis studies. In the laboratory these type of experiments can be realized using XUV pulses generated by the process of high order harmonic generation (HHG). Such a set-up has been built up during this thesis. Using the world's first circularly polarized, ultraintense FEL, FERMI in Italy, oriented ion-electron pairs were created and probed by superimposed NIR pulses of co- or counter-rotating helicities. Using this method, the obtained circular dichroism was used to determine the actual degree of circular polarization at the experimental endstation LDM at FERMI. Further aspects of the underlying light-matter interaction with particular interest in the dependence of the circular dichroism on the NIR intensity are discussed in this thesis. As concluding chapter, a two-color multi-photon ionization experiment on the intensity dependence of a dichroic AC Stark shift will be presented.