Light-induced ultrafast tunneling dynamics of a many-electron system : from weak to strong fields

Abstract

Photoionization is one of the most possible processes that can happen when light interacts with an electronic system. This seemingly simple phenomenon has expanded into a rich playground thanks to the rapid development of ultraintense and ultrashort light-source technology.

In this doctoral dissertation, we investigate photoionization dynamics that can be measured or triggered by advanced light sources. We focus on the theoretical understanding of (1) photoionization processes assisted by ultrafast electron tunneling, i.e., short-lived shape-type resonance processes, and (2) properties that emerge as the size of the electronic system increases, with the heavy atom xenon serving as a benchmark system. To this end, many-electron Schrödinger equation is solved from first principles using a combination of wave-packet propagation and non-Hermitian resonance-state techniques. Two applications are presented in two distinct regimes of light-matter coupling.

In the first application, we study the resonance dynamics of xenon induced by extreme ultraviolet (XUV) light in the perturbative regime of light-matter coupling. Here, the linear response of xenon is known to exhibit a plasma-like, collective feature, the giant dipole resonance (GDR). We find that the GDR is composed of two short-lived resonance states. Albeit hidden in XUV linear spectroscopy, this resonance substructure has been resolved lately using XUV nonlinear spectroscopy. In addition, by analyzing all types of resonance states and then their spectroscopic fingerprints, we explain the limitation of linear-response studies and reveal the existence of collective multipole resonances. Our work offers a new way to understand collective electronic behavior in and beyond the linear regime.

In the second application, we study the resonance dynamics of xenon induced by near infrared (NIR) light in the nonperturbative regime of light-matter coupling. Here, strong-field ionization (SFI), a process of both fundamental and technological importance, is examined inside each laser subcycle. In our experiment-theory collaboration, the SFI dynamics is followed by attosecond transient absorption spectroscopy and is found to show an unexpected oscillatory character. With the aid of theory, we identify polarization as the origin of this oscillation. While the role of polarization had so far been unnoticed in the strong-field regime, it comes into light due to the high polarizability of xenon and is expected to influence the strongly driven dynamics of extended electronic systems.

Photoionisation ist einer der häufigsten Prozesse die durch Licht-Elektronen-Wechselwirkung verursacht wird. Dieses scheinbar einfache Phänomen hat im Zuge der Entwicklung ultraintensiver und ultrakurzer Licht-Technologien besondere Aufmerksamkeit gewonnen.

In dieser Arbeit wird die Photoionisierungsdynamik untersucht, die durch neuartige Lichtquellen gemessen oder erzeugt werden kann. Im Fokus steht, erstens, das theoretische Verständnis von Photoionisierungsprozessen, die ultraschnelle quantenmechanischer Tunneleffekte oder kurzlebige, Shape-Resonanz-ähnlichen Resonanzen involvieren. Zweitens, das theoretische Verständnis von Eigenschaften die mit Anwachsen der Größe der Elektronenstruktur hervortreten, aufgezeigt am Beispiel des Xenon Atoms. Basierend auf fundamentalen quantenmechanischen Grundlagen wird die Vielteilchen- Schrödinger-Gleichung gelöst und dabei eine Kombination von Wellenpaket-Propagation und nicht- hermitesche Resonanzzustand-Techniken verwendet. Zwei Anwendungen werden in dieser Arbeit beschrieben, die separate Parameterbereiche der Licht-Materie Wechselwirkung adressieren.

Im ersten Teil wird die resonante Dynamik von Xenon induziert durch Licht aus dem hohen ultra- violetten Wellenlängen-Bereich (XUV) im störungstheoretischem Parameterbereich der Licht-Materie Kopplung untersucht. Es ist bekannt, dass die lineare Antwort des Xenon Atoms ein Plasma-ähnliches, kollektives Merkmal aufweist, das bekannt ist als Riesen-Dipol-Resonanz (GDR). In dieser Arbeit wird gezeigt, dass die GDR aus zwei kurzlebigen Resonanzzuständen besteht. Für lineare XUV- Spektroskopie ist diese Resonanz Substruktur verdeckt, sie ist aber kürzlich mit nicht-lineare XUV- Spektroskopie gemessen worden. Durch Analysieren der spektroskopischen Fingerabdrücke einzelner Resonanzen zeigen wir darüber hinaus die Grenzen von Lineare-Antwort-Untersuchungen auf und beschreiben die Existenz kollektiver Multipol-Resonanzen. Diese Arbeit bietet ein neuartiges Verständnis des kollektiven Elektronen-Verhaltens im linearen wie im nicht-linearen Parameterbereich.

Im zweiten Teil wird die resonante Dynamik bei Photoionisation eines Xenon Atoms durch Nah- Infrarot-Licht (NIR) im nicht-störungstheoretischem Bereich der Licht-Materie Kopplung untersucht. Die Ionisation durch starke Felder (SFI), ein Phänomen, das sowohl Bedeutung für grundlegende Physik also auch für technologische Anwendungen hat, wird hier innerhalb der einzelnen Laserzyklen untersucht. Unterstützt durch die Kooperation mit einer experimentellen Arbeitsgruppe wird in dieser Arbeit die SFI-Dynamik mittels transienter Absorptionsspektroskopie untersucht und dabei ein unerwartetes oszillatorisches Verhalten beobachtet. Theoretische Berechnungen identifizieren Polarisierung als Ursache dieser Oszillationen. Im Zusammenhang mit starken Laserfeldern sind diese Polarisierungseffekte bisher unbemerkt geblieben; durch die hohe Polarisierbarkeit des Xenon Atoms kommen sie zum Vorschein und sollten auch für das Verhalten von größeren elektronischen Systemen von Bedeutung sein.