Synthese von Bleisulfid-Nanostrukturen mit komplexer Geometrie

Abstract

In dieser Arbeit wurden PbS-Nanostrukturen vorgestellt, die durch die Wahl der Reaktionsbedingungen in ihrer Form kontrolliert werden können. Im ersten Abschnitt wurde die gezielte Synthese von 2D-Nanorahmen untersucht, welche bereits als Nebenprodukte in früheren Arbeiten auftauchten. Dabei wurde zunächst ein thermischer Reifungsprozess identifiziert, welcher bei 2D-Nanoblättern zur Ausbildung eines dickeren Randes führt. Die Entstehung dieser Nanorahmen wurde anhand verschiedener Reaktionsbedingungen untersucht und optimiert. Da die Nanorahmen die direkte Vorlage der späteren Nanoringe darstellen, wurden diese hinsichtlich der Form, der Kanten, des Höhenprofils und der Größe über empirisch ermittelte Reaktionsparameter optimiert. Im zweiten Abschnitt wurde die Synthese von PbS-Nanodrähten genauer untersucht. Diese lieferte zwei Typen von Nanodrähten, die glatten und die Zickzack-Nanodrähte. Die Entstehung dieser Nanodrähte wurde systematisch anhand verschiedener Reaktionsparameter untersucht, um die unterschiedlichen Eigenschaften im elektrischen Transport dieser Nanodrähte zu erklären. PbS-Zickzack-Nanodrähte zeigten im Gegensatz zu den glatten, und für das Material PbS untypische, metallische Transporteigenschaften. Die Synthese von 1D- und 2D-Nanostrukturen aus einer kubischen isotropen PbS-Kristallphase und die Möglichkeit einer Formkontrolle stellt zudem ein bedeutendes Ergebnis dar. So bietet die in dieser Arbeit vorgestellte Syntheseroute von Nanoblättern über Nanorahmen zu Nanoringen die Möglichkeit, auch auf andere Materialien mit kubischem Kristallsystem übertragen zu werden.

This thesis examines the synthesis of PbS nanostructures and the means to control both their shape and dimensionality. The first section deals with the synthesis of 2D nanoframes, which were found as a byproduct of PbS nanosheet synthesis. A thermally induced ripening process was identified as leading to thicker edges on previously formed nanosheets. The formation of nanoframes was investigated and optimized by changing the reaction conditions of those frames being the direct template for later etched nanorings. Therefore, they had to fulfill the requirements of a defined shape, size and surface. The second section deals with the synthesis of 1D nanowires, which occur as flat shaped wires and zigzag shaped wires in a single synthesis. The formation of these two types was investigated in detail to clarify why the latter show abnormal metallic behavior in electrical transport measurements. The synthesis of 1D and 2D nanostructures of isotropic cubic phase PbS, together with the opportunity to adjust their shape and transport behavior is an important result for the nanoscience community. The presented synthesis route from sheets to frames and rings should be applicable to other cubic phase systems, as the driving forces are not exotic. Nonetheless, the empirical adjustments of the reaction parameters is expected to be quite challenging.