Ptychography for imaging and spatial beam characterization at soft X-ray free-electron lasers

Abstract

Ptychographie ist eine Technik der scannenden kohärenten Beugungsbildgebung (CDI), die in der Lage ist, eine hochauflösende Bildgebung der gesamten Probe durchzuführen. Darüber hinaus kann auch das Beleuchtungswellenfeld rekonstruiert werden, womit sie auch für die Strahlcharakterisierung einsetzbar ist. Ptychographie an Synchrotronstrahlungsquellen ist weit verbreitet, die Anwendung an Freie-Elektronen-Lasern (FEL) im Röntgenbereich ist jedoch noch ganz neu.

FELs, die auf dem Prinzip der selbst verstärkenden, spontanen Emission (SASE) beruhren, erzeugen extrem helle, ultra kurze und hoch kohärente Lichtpulse, was sie für CDI Experimente ideal macht. Die Lichtpulse sind jedoch nur teilweise räumlich kohärent und unterliegen aufgrund der stochastischen Natur des SASE Prozesses, erheblichen räumlichen Schwankungen. Dies erschwert Experimente an SASE FELs und erfordert eine Modifikation der bestehenden Ptychographie Algorithmen. Die meisten von ihnen sind jedoch schwer zu ändern, da sie einen von Hand abgeleiteten Gradientenausdruck in geschlossener Form verwenden. Dies kann durch eine Berechnungstechnik gelöst werden, die als automatische Differenzierung (AD) bezeichnet wird und eine Berechnung der Gradienten differenzierbarer Funktionen während der Laufzeit ermöglicht. Auf diese Weise macht AD die manuelle Ableitung der Gradienten überflüssig und ermöglicht die Erstellung flexibler und effizienter Ptychographie Algorithmen.

Der erste Teil dieser Arbeit beschreibt die Entwicklung eines AD-basierten Ptychographie Frameworks, präsentiert Details der AD-basierte Ptychographie und diskutiert die Bestandteile ihrer computergestützten Realisierung.

Der zweite Teil zeigt die Verwendung dieses Frameworks für klassische Ptychographie an SASE FELs. Das Vorwärtsmodell für die AD-basierte Ptychographie und der experimentelle Aufbau, der speziell für klassische Ptychographie an SASE FELs entwickelt wurde, werden gezeigt. Beides wurde in einer ersten Messzeit bei FLASH2 validiert. Es gelang sowohl eine hochauflösenden Rekonstruktion der Probe als auch des von Puls zu Puls vairiierenden einfallenden Wellenfeldes. Die Verbesserung der Durchsatzrate und der Aufloösung wird durch den Einsatz des fortschrittlichen PERCIVAL Detektors demonstriert. Die Ergebnisse einer praktischen Anwendung von Pythographie an FELS wird an Hand von dünnen, plasmabehandelten Kunststoffproben gezeigt.

Da in der Pythographie die Proben normalerweise gescannt werden, können weder zeitaufgelösten Messungen erfolgen noch dynamische Proben untersucht werden. Im sichtbaren Spektralbereich wurde dieses Problem in dem von Sidorenko et al. \cite{sidorenko2016single} vorgeschlagenen Aufbau für Single-Shot Ptychographie gelöst, der refraktive Optiken verwendet und somit nicht direkt auf den Röntgenbereich übertragbar ist. Ein neuartiger experimenteller Aufbau für pulsaufgelöste Ptychographie im Röntgenspektralbereich sowie das Vorwärtsmodell für das AD-basierte Ptychographie-Framework werden im dritten Teil vorgestellt. Hiermit konnten erstmals Single-Shot-Experimente an FLASH2 durchgeführt und eine hochaufgelöste Rekonstruktion von ausgedehnten Proben berechnet werden.

Diese Arbeit zeigt, wie rechnerische und technische Entwicklungen den Einsatz der verschiedenen Techniken der Ptychographie an FELs für eine hochaufgelöste Bildgebung von Proben mit hoher Durchsatzrate sowie pulsaufgelöster Strahlcharakterisierung ermöglichen.

Ptychography is a scanning coherent diffraction imaging (CDI) technique capable of performing high-resolution imaging of extended samples. Moreover, ptychography can reconstruct the illuminating wavefield, thus making it applicable for beam characterization. Currently, ptychography is broadly used at synchrotron light sources, while implementation at X-ray free-electron-lasers (FEL) is still novel.

Self-amplified spontaneous emission (SASE) FELs produce extremely bright, ultra-short, and highly-coherent light pulses, making them ideal for CDI experiments. However, SASE FEL light pulses are only partially spatially-coherent and undergo significant spatial fluctuations due to the stochastic nature of the SASE process. This complicates ptychography experiments at SASE FELs and requires a modification of the existing ptychography algorithms. However, most of them are difficult to modify because they use a hand-derived closed-form gradient expression. This can be solved by a computational technique called automatic differentiation (AD), allowing on-the-fly computation of the gradients of differentiable functions. This way, AD removes the need for a manual derivation of the gradients enabling the creation of flexible and efficient ptychography algorithms.

Within this work, an AD-based ptychography framework was developed, computationally realized, and applied for classical ptychography at SASE FELs. Both forward model and experimental setup are validated during a first ptychography experiment at FLASH2, resulting in a high-resolution reconstruction of the sample and the shot-to-shot unique probe wavefield. Potential improvement of achievable throughput and resolution of the ptychography at FLASH2 by using the more advanced PERCIVAL detector is demonstrated. Finally, the results of a practical application of ptychography at FELs for imaging of plasma-treated thin plastic samples are shown.

The scanning nature of ptychography hinders its use for imaging of dynamical samples or any form of time-resolved imaging. For the visible range, this problem was solved in the single-shot ptychography setup proposed by Sidorenko et al. \cite{ sidorenko2016single}. However, it is based on refractive optics making it hard to implement in the X-ray range. A novel X-ray compatible single-shot ptychography setup and a suitable forward model for the AD-based ptychography framework were developed to demonstrate for the first time a single-shot ptychography at soft X-ray wavelengths. The proposed setup was evaluated during the first single-shot experiment performed at FLASH2, resulting in a high-resolution reconstruction of extended samples.

Overall, this work shows how computational and technical developments enable the use of various ptychography techniques at FELs for high-throughput high-resolution imaging and shot-to-shot beam characterization.