Nonlinear phononics and structural control of strongly correlated materials

Abstract

Mid-infrared light pulses can be used to resonantly excite infrared-active vibrational modes for the phase control of strongly correlated materials on subpicosecond timescales. As the energy is transferred directly into atomic motions, dissipation into the electronic system is reduced, allowing for the emergence of unusual low energy collective properties. Light-induced superconductivity, insulatormetal transitions and melting of magnetic order demonstrate the potential of this method. An understanding of the mechanism, by which these transitions are driven, is however missing. The aim of this work is to uncover this process by investigating the nonlinear lattice dynamics induced by the excitation and to elucidate their contribution to the modulation of collective properties of strongly correlated materials. The first signature of nonlinear lattice dynamics was reported in the observation of coherent phonon oscillations, resonant with the excitation of an infrared-active phonon mode in a manganite. This nonlinear phononic coupling can be described within a model, which predicts not only oscillatory coherent phonons dynamics but also directional atomic displacements along the coupled modes on average, which could cause the previously observed transitions. We verified this directional response and quantified the anharmonic coupling constant by tracing the atomic motions in a time-resolved hard x-ray diffraction experiment with sub-picometer spatial and femtosecond temporal resolution. In a subsequent study, we investigated the role of nonlinear lattice dynamics in the emergence of superconductivity far above the equilibrium transition temperature, an intriguing effect found to follow lattice excitation of YBa2Cu3O6+x. By combining density functional theory (DFT) calculations of the anharmonic coupling constants with time-resolved x-ray diffraction experiments, we identified a structural rearrangement, which appears and decays with the same temporal profile as the signature of superconductivity. DFT calculations of the electronic properties associated with the transient structure show an enhancement of superconductivity. A second important result of this study is the excellent agreement between the ab-initio microscopic theory and the experimental data, implying that this theory can be used to predict nonlinear phonon coupling in other materials.

Dass die resonante Anregung von infrarot-aktiven Gitterschwingungen die Kontrolle von kollektiven Eigenschaften von stark korrelierten Materialien ermöglicht, zeigte sich in den letzten Jahren in der Beobachtung von Isolator-Metall Übergängen, dem Schmelzen magnetischer Ordnung sowie durch Licht induzierter Supraleitung. Trotz dieser experimentellen Erfolge blieb die eigentliche physikalische Ursache für diese Übergänge unklar. Das Ziel dieser Arbeit ist es, einen Beitrag zur Erforschung dieser Ursache zu leisten, indem die nichtlinearen Gitterdynamiken, die durch den Anregungsprozess ausgelöst werden, und deren Auswirkungen auf die kollektiven elektronischen Eigenschaften von stark korrelierten Materialien untersucht werden. Die ersten Anzeichen von nichtlinearen Gitterwechselwirkungen wurden in einem Manganit entdeckt. Nach der Anregung einer infrarot-aktiven Gitterschwingung wurden kohärente Oszillationen einer anderen, Raman aktiven Mode beobachtet. Diese nichtlineare Kopplung verschiedener Schwingungsmoden kann mit einem Modell erklärt werden, das neben den kohärenten Oszillationen eine gerichtete Verschiebung der Atome entlang der gekoppelten Mode vorhersagt. Diese strukturellen Veränderungen könnten Ursache der beobachteten Phasenübergänge sein. In einem Experiment konnten wir diese Voraussage mit Hilfe von zeitaufgelöster Röntgenbeugung nachweisen und die zugehörige Kopplungskonstante messen. In einer anschließenden Studie haben wir die Rolle der nichtlinearen Gitterdynamik in der Enstehung von Supraleitung weit oberhalb der Übergangstemperatur untersucht, die nach Gitteranregung von YBa2Cu3O6+x entdeckt wurde. Durch Kombination von zeitaufgelöster Röntgenbeugung mit Berechnungen der Kopplungskonstanten mittels Dichtefunktional Theorie (DFT), konnten wir die strukturelle Veränderung bestimmen, die auf denselben Zeitskalen erscheint und abklingt wie die Signatur der Supraleitung. DFT Berechnungen der elektronischen Eigenschaften in der transienten Kristallstruktur zeigen positive Auswirkungen auf die Supraleitung. Ein weiteres wichtiges Ergebnis dieser Studie ist die gute Übereinstimmung der theoretischen Rechnungen mit dem Experiment, woraus gefolgert werden kann, dass diese Theorie zukünftig genutzt werden kann, um Kopplungen von Schwingungsmoden in anderen Materialien vorauszusagen.