Direct frequency comb spectroscopy of carbon monoxide in the mid-infrared

Abstract

Spectroscopy is a fundamental tool for the investigation of physical systems. Technical advances in spectroscopy measurements provided the ability to perform better observations of phenomena once hindered by technical limitations. Hereby, frequency accuracy plays a crucial role, from defining fundamental physical quantities, such as the second, to help understand complex molecular systems, by precisely determining their energy levels. Even though all spectral regions of the electromagnetic spectra contain meaningful information for a diversity of studies, not all have been addressed with modern spectroscopy techniques. More specific, the extension of frequency comb based spectroscopy techniques beyond spectral regions covered by laser gain materials would enable various new applications and directions for future research.

This thesis describes the development of a high-performance spectrometer and its application for broadband characterization of the molecular transitions of carbon monoxide in the mid-infrared spectral region. As a light source, a fiber-based femtosecond optical frequency comb is converted to spectral regions not covered by conventional laser gain media via nonlinear frequency conversion. The temporal coherence over a broad spectral bandwidth provided by the frequency comb is explored to resolve spectral features beyond the resolution of the Fourier transform spectrometer used to analyze carbon monoxide in the Doppler broadening regime. High-frequency accuracy and high-dynamic range is demonstrated with instantaneous coverage of several molecular transitions in multiple pressure regimes. The system is capable of offering high-quality spectra in large quantity, which is as a powerful tool for acquiring benchmark spectroscopy data. Possible applications range from populating molecular databases and testing theoretical line shape models, along with the investigation of molecular transitions over broad spectral regions.

Spektroskopie ist eine elementare Methode zur Untersuchung physikalischer Systeme. Technologische Fortschritte in der Spektroskopie haben zur Beobachtung von Phänomenen beigetragen, die aufgrund praktischer Einschränkungen bislang vorher verborgen blieben. Hierbei spielt die Frequenzgenauigkeit der Messung eine entscheidende Rolle, um z.B. physikalische Konstanten, wie die Sekunde zu bestimmen oder komplexe molekulare Systeme durch die präzise Bestimmung ihrer Energieniveaus besser zu verstehen. Obwohl alle Spektralbereiche des elektromagnetischen Spektrums für verschiedene Anwendungen wertvolle Informationen liefern können, sind nicht alle durch moderne Spektroskopiemethoden erschlossen. Besonders die Erweiterung der Frequenzkammtechnologie in Spektralbereiche, die nicht durch Lasermaterialien abgedeckt sind, würde vielseitige neuartige Anwendungen und Forschungsgebiete erschließen.

Diese Dissertation beschreibt die Entwicklung eines Präzisionsspektrometers und dessen Anwendung zur Charakterisierung der Absorptionsbande von Kohlenmonoxid im mittleren infraroten Spektralbereich mit hoher Auflösung und Dynamikbereich. Als Lichtquelle wird ein Faserlaser basierter Femtosekunden-Frequenzkamm durch nichtlineare Frequenzkonversion in den mittleren infraroten Spektralbereich transferiert, der nicht durch herkömmliche Lasermedien abgedeckt ist. Die hohe zeitliche Kohärenz des Frequenzkammes (bei gleichzeitiger großer spektraler Bandbreite) wird ausgenutzt, um spektrale Merkmale auch unterhalb der nominellen Auflösung des verwendeten Fourier Spektrometers darzustellen. Dadurch konnte eine hohe Frequenzgenauigkeit bei gleichzeitiger Messung mehrerer Absorptionsbanden demonstriert werden. Das demonstrierte Spektrometer ist dadurch in der Lage eine große Menge an experimenteller Vergleichsdaten für molekulare Datenbanken oder zum Vergleich mit neuartigen theoretischen Modellen in kurzer Messzeit bereitzustellen.