Multi-Modal Scanning X-Ray Microscopy for Solar Cell Characterization

Abstract

Thin-film photovoltaic devices are used to harvest solar energy. To be economically competitive, three aspects are particularly challenging, which we addressed in this work: cost efficiency, defect passivation, and spatial homogeneity. Comprehensive analysis is required to elucidate the underlying mechanisms that limit the conversion efficiency of thin-film solar cells. Traditionally, several probes are sequentially employed to evaluate different properties. Multi-modal hard X-ray scanning microscopy provides an alternative to sequential measurements and is available at micro- and nano-imaging beamlines of synchrotron facilities. In this work, we extended the range of available scanning X-ray modalities and applied them to two types of thin-film solar cells. Hereby, we utilized the deep penetration depth of hard X-rays to evaluate fully operational solar cells on a point-by-point basis with a sub-micrometer resolution, which allowed us to identify the origin of performance variations. Specifically, we developed an X-ray excited optical luminescence (XEOL) detection unit to resolve the signal in the spectral and temporal domain with a high signal-to-noise ratio. Combining XEOL with X-ray fluorescence (XRF), we studied wrinkled triple-cation metal-halide perovskite solar cells and directly related the inhomogeneous optical performance to the inhomogeneous absorber composition. For X-ray beam induced current (XBIC) measurements, we established a guide to using lock-in amplification. By correlating the XBIC with the XRF signal, we found that economically favorable Cu(In,Ga)Se2 solar cells with a high Ga/In ratio suffer from defect clusters that cannot be sufficiently passivated with the standard Rb post-deposition treatment. Conflicting requirements pose a challenge for the simultaneous evaluation of multiple modalities. However, we demonstrated that four-fold multi-modal measurements are feasible and provide new insights into the relation between structure, composition, optical performance, and electrical performance, enabling the targeted synthesis of high-efficiency, low-cost solar cells.

Dünnschicht-Photovoltaikgeräte werden zur Gewinnung von Sonnenenergie eingesetzt. Um wirtschaftlich wettbewerbsfähig zu sein, sind drei Aspekte besonders herausfordernd, die wir in dieser Arbeit behandelt haben: Kosteneffizienz, Defektpassivierung und räumliche Homogenität. Um die zugrundeliegenden Mechanismen aufzuklären, die die Umwandlungseffizienz von Dünnschichtsolarzellen begrenzen, sind umfassende Analysen erforderlich. Traditionell werden unterschiedliche Sonden nacheinander eingesetzt, um verschiedene Eigenschaften zu bewerten. Die multimodale harte Röntgen-Rastermikroskopie stellt eine Alternative zu sequenziellen Messungen dar und ist an den Mikro- und Nano-Imaging-Beamlines von Synchrotronanlagen verfügbar. In dieser Arbeit haben wir die Palette der verfügbaren Röntgenrastermodalitäten erweitert und auf zwei Typen von Dünnschichtsolarzellen angewendet. Dabei nutzten wir die hohe Eindringtiefe der harten Röntgenstrahlung, um voll funktionsfähige Solarzellen Punkt für Punkt mit einer Auflösung von unter einem Mikrometer zu untersuchen, was uns ermöglichte, den Ursprung von Leistungsschwankungen zu identifizieren. Insbesondere haben wir eine Detektionseinheit für röntgenangeregte optische Lumineszenz (XEOL) entwickelt, um das Signal im spektralen und zeitlichen Raum mit einem hohen Signal-Rausch-Verhältnis aufzulösen. Durch die Kombination von XEOL mit Röntgenfluoreszenz (XRF) untersuchten wir faltige Dreifachkation-Metallhalogenid-Perowskit-Solarzellen und konnten die inhomogene optische Leistung direkt mit der inhomogenen Absorberzusammensetzung in Verbindung bringen. Für die Messung des röntgenstrahlinduzierten Stroms (XBIC) haben wir eine Anleitung zur Verwendung der Lock-in-Verstärkung erstellt. Durch Korrelation des XBIC mit dem XRF-Signal konnten wir feststellen, dass wirtschaftlich günstige Cu(In,Ga)Se2-Solarzellen mit einem hohen Ga/In-Verhältnis unter Defektclustern leiden, die mit der Standard-Rb-Nachbehandlung nicht ausreichend passiviert werden können. Widersprüchliche Anforderungen stellen eine Herausforderung für die gleichzeitige Bewertung mehrerer Modalitäten dar. Wir konnten jedoch zeigen, dass vierfache multimodale Messungen durchführbar sind und neue Einblicke in die Beziehung zwischen Struktur, usammensetzung, optischer Leistung und elektrischer Leistung liefern, was die gezielte Synthese von hocheffizienten, kostengünstigen Solarzellen ermöglicht.