Imaging via photon-photon correlation of X-ray fluorescence

Abstract

This work discusses and demonstrates the imaging method ‘photon-photon correlation of X-ray fluorescence’, also called ‘Incoherent Diffraction Imaging (IDI)’. This method corresponds to the ‘intensity interferometry’, known from astronomy. However, this method requires measurement or exposure times that are on the order of the coherence time of the measured radiation; for Kα fluorescence of light transition metals, this is on the order of a femtosecond – a temporal length that can be achieved by modern X-ray free electron lasers (XFELs). In addition to the exposure time requirement, this work discusses other influencing factors that can cause a reduction in the useful correlation signal. These are the temporal shape of the excitation pulse, the sample size, the (non) polarization of the detected photons, and others. These factors, collectively called ‘visibility factor’, also manifest as ‘speckle contrast’ and can be measured without the need to perform intensity correlation. A weighting method is presented to determine the speckle contrast from a data set consisting of images with very low photon counts that fluctuate significantly from image to image. This method is applied to compare the speckle contrast of iron Kα fluorescence excited by 3 fs and 15 fs XFEL pulses. An increase in speckle contrast was found for the short pulses compared to the longer ones – a fundamental requirement for the IDI method. Furthermore, inherent noise sources affecting the IDI are discussed. A model is derived to estimate the dependence of the signal-to-noise ratio (SNR) on the photon number per pixel, temporal coherence (or visibility factor), and the shape of the imaged object. In addition, simulations in two and three dimensions were performed to validate the model’s predictions. Unlike coherent imaging methods, more detected photons do not always result in higher SNR. Moreover, larger and more complex objects generally yield poorer SNR, even when the number of measured photons is proportional to the object size or complexity. Finally, an experiment that uses the photon-photon correlation of X-ray fluorescence photons for the first time to reconstruct a nontrivial (noncontinuous) fluorescence emitter distribution is presented. In the course of this experiment, the application of IDI to determine XFEL beam parameters such as focus and temporal pulse length is demonstrated.

In dieser Arbeit wird die Bildgebungsmethode der “Photon-Photon Korrelation von Röntgenfluoreszenz”, auch “Incoherent Diffraction Imaging (IDI)” genannt, diskutiert und demonstriert. Diese Methode entspricht der aus der Astronomie bekannten “Intensitätsinterferometrie”. Diese Methode setzt jedoch Mess-, bzw. Belichtungszeiten voraus, die sich in der Größenordnung der Kohärenzzeit der gemessenen Strahlung befinden; für Kα Fluoreszenz leichter Übergangsmetalle befindet sich diese in der Größenordnung von einer Femtosekunde – eine zeitliche Länge die von modernen Freie Elektronen Röntgen Laser (XFELs) erreicht werden kann. Neben der Anforderung an die Belichtungszeit werden weitere Einflussfaktoren diskutiert, die eine Reduzierung des brauchbaren Korrelationssignals bewirken können. Diese sind z.B. die zeitliche Form des Anregungspulses, die Größe der Probe, die (nicht) Polarisation der detektierten Photonen und Weitere. Diese Faktoren, zusammengefasst “Visibilitätsfaktor” genannt, manifestieren sich auch als “Specklekontrast” und können gemessen werden, ohne das eine Intensitätskorrelation durchgeführt werden muss. Es wird eine Gewichtungsmethode vorgestellt, um den Specklekontrast von einem Datenset bestehend aus Aufnahmen mit sehr niedriger, aber von Aufnahme zu Aufnahme stark fluktuierender Photonenzahl zu ermitteln. Diese Methode wird angewandt, um den Specklekontrast von Eisen Kα Fluoreszenz, angeregt durch 3 fs und 15 fs XFEL Pulsen, zu vergleichen. Dabei wurde eine Erhöhung des Specklekontrast bei den kurzen Pulsen gegenüber den längeren festgestellt, was eine elementale Voraussetzung für die IDI Methode darstellt. Des Weiteren werden in dieser Arbeit inhärente Rauschquellen, welche die IDI beeinflussen, diskutiert. Hierfür wird ein Modell hergeleitet, um die Abhängigkeit des Signal-Rausch-Verhältnisses (SNR) von der Photonenzahl pro Pixel, der zeitlichen Kohärenz (bzw. des Visibilitätsfaktors) und der Form des abgebildeten Objekts abzuschätzen. Zusätzlich wurden Simulationen in zwei und drei Dimensionen durchgeführt, um die Vorhersagen des Modells zu validieren. Es stellt sich heraus, dass, im Gegensatz zu kohärenten Abbildungsmethoden, mehr detektierte Photonen nicht immer zu einer höheren SNR führen. Außerdem liefern größere und komplexere Objekte im Allgemeinen eine niedrigere SNR, selbst wenn die Anzahl gemessener Photonen proportional zur Objektgröße bzw. Komplexität steigt. Abschließend wird ein Experiment vorgestellt, in dem erstmalig die Korrelation von Röntgenfluoreszenz Photonen verwendet wird, um eine nicht triviale (nicht durchgängige) Fluoreszenz Emitter Verteilung zu rekonstruieren. Im Zuge dieses Experiments wird auch die Anwendung von IDI demonstriert, um XFEL Strahlparameter wie den Fokus und die zeitliche Pulslänge zu bestimmen.