The dynamical behavior of boundary layer ozone in winter

Abstract

The work focuses on the ozone behavior in the winter boundary layer in the urban area of Beijing. The budget of boundary layer ozone is subject not only to chemical reactions in the atmosphere, but also to turbulent mixing in the boundary layer, advective transport of air masses, pollutant emissions, etc. The dissertation investigates three main external forcing factors of the boundary layer ozone budget in the urban area of Beijing in winter. Two forcing factors affecting the development of turbulence in the boundary layer are large-scale wind and urban heat. Anthropogenic emission related to ozone production and depletion is the third forcing factor. Numerical simulations using the chemical transport model WRF-Chem are performed to investigate the ozone responses to the three external forcing factors. First, under the control of winter monsoon in the Beijing region, a strong northerly wind frequently invades the region and enhances the ozone level in the urban area by up to two times. Four simulations with different nudging strategies are performed to simulate different wind representations. By comparing four nudging simulations, the ozone enhancement in the urban area during the invasion of strong northerly wind is explained by ozone advection from the mountainous areas and the enhanced mechanical turbulent mixing. Good representation of wind shear during the strong northerly wind invasions is essential for reproducing ozone enhancement. Secondly, the important role of urban heat in the evolution of ozone during the day-to-night transition is highlighted. The lowest value of the eddy diffusivity K is reached during the day-to-night transition in simulations without urban heat effect, accompanied by a rapid accumulation of nitrogen oxides (NOx=NO+NO2) and the associated rapid depletion of ozone. But in the simulation with urban heat effect, the increased turbulent mixing of ozone and NOx leads to significant bias reductions of ozone, from -68% to +0.7%, and of NO2, from +75% to +6%. Thirdly, the responses of ozone to anthropogenic emissions are tested by redistributing emissions vertically (vertical injection), temporally (diurnal/weekly variation) and horizontally (downscaling). It is found that the simulated ozone concentrations respond strongly to the emission changes in the nocturnal boundary layer due to its low diffusion capacity. The long-narrow zone along the foothills southwest of Beijing is also more sensitive to changes of emissions (in this case the downscaled emissions) than other regions because the southerly wind directed towards the western mountains results in low diffusion capacity. Finally, special attention is paid to the ozone responses to the vast emission reductions following the outbreak of COVID-19 pandemic in China in the first two months of 2020. Contrasting responses of ozone to the nation-wide emission reductions are observed and simulated. In Northern China, the most polluted area in winter, observations show that ozone level increases by a factor of 2 (±0.7) associated with a 53% (±10%) reduction in NO2, while ozone levels in rural areas of Southern China decrease slightly. The different chemical regimes of ozone production explain the contrasting responses of ozone to NOx emission reductions during the pandemic. The studies in this dissertation show a novel perspective in studying ozone behavior and provide insights into ozone behavior in the polluted winter boundary layer in light of the increasing ozone trend in China.

Diese Arbeit konzentriert sich auf das Ozonverhalten in der winterlichen Grenzschicht im Stadtgebiet von Peking. Der Haushalt des Grenzschichtozons unterliegt nicht nur den chemischen Reaktionen in der Atmosphäre, sondern auch der turbulenten Durchmischung in der Grenzschicht, dem advektiven Transport von Luftmassen, Schadstoffen usw. Drei wesentliche äußere Einflussfaktoren des Grenzschicht-Ozonhaushalts werden im Stadtgebiet von Peking im Winter untersucht. Zwei treibende Faktoren, die die Entwicklung von Turbulenzen an der Grenzschicht beeinflussen, sind die großräumige Wind und städtische Wärmeinsel. Der dritte treibende Faktor ist die anthropogene Emission im Zusammenhang mit der Ozonproduktion und dem Ozonabbau. Numerische Simulationen werden mit dem chemischen Transportmodell WRF-Chem durchgeführt, um die Ozonreaktionen auf die drei externen Antriebsfaktoren zu untersuchen. Erstens dringt unter der Kontrolle des Wintermonsuns in der Region Peking häufig ein starker Nordwind in die Region ein und kann den Ozonspiegel im Stadtgebiet verdoppeln. Es werden vier Simulationen mit unterschiedlichen Nudging-Strategien durchgeführt, um den Einfluss unterschiedliche Windsysteme zu simulieren. Durch den Vergleich von vier Nudging-Simulationen lässt sich der Ozonanstieg im Stadtgebiet während der Invasion starker Nordwinde durch den advektiv transportierten Ozon aus den Berggebieten und die verstärkte mechanische turbulente Vermischung erklären. Eine gute Darstellung der Windscherung während der Invasion starker Nordwinde ist für die Reproduktion der Ozonverstärkung von entscheidender Bedeutung. Anschließend wird die wichtige Rolle der städtischen Wärme bei der Ozonentwicklung während des Tag-Nacht-Übergangs hervorgehoben. Ohne städtischen Hitzeeffekt wird der niedrigste Wert der turbulenten Wirbeldiffusivität K während des Tag-Nacht-Übergangs erreicht, begleitet von einer schnellen Anreicherung von Stickoxiden (NOx=NO+NO2) und dem damit verbundenen schnellen Ozonabbau. Bei einer Simulation mit städtischem Wärmeeffekt führt die erhöhte turbulente Vermischung von Ozon und NOx zu einer erheblichen Reduzierung des Ozons von -68 % auf +0,7 % und von NO2 von +75 % auf +6 %. Als nächstes werden die Reaktionen von Ozon auf anthropogene Emissionen getestet, indem die Emissionen vertikal (vertikale Injektion), zeitlich (tägliche/wöchentliche Variation) und horizontal (Downscaling) umverteilt werden. Es zeigt sich, dass die simulierten Ozonkonzentrationen aufgrund ihrer geringen Diffusionskapazität stark auf die Emissionsänderungen in der nächtlichen Grenzschicht reagieren. Die lange, schmale Zone entlang der Ausläufer südwestlich von Peking reagiert außerdem empfindlicher auf Änderungen der Emissionen, in diesem Fall auf die verringerten Emissionen, als andere Regionen. Denn der Südwind (entgegen den westlichen Bergen) führt in dieser Region zu einer geringen Diffusionskapazität. Abschließend wird besonderes Augenmerk auf die Reaktionen des Ozons auf die enormen Emissionsreduzierungen nach dem Ausbruch der COVID-19-Pandemie in China in den ersten beiden Monaten des Jahres 2020 gelegt. Es werden gegensätzliche Reaktionen des Ozons auf die landesweiten Emissionsreduzierungen beobachtet und simuliert. Beobachtungen zeigen, dass in Nordchina, dem im Winter am stärksten verschmutzten Gebiet, der Ozonwert um den Faktor 2 (±0,7) ansteigt, was mit einer Reduzierung des NO2 um 53 % (±10 %) einhergeht, während der Ozonwert in ländlichen Gebieten Südchinas leicht sinkt. Die unterschiedlichen chemischen Regime der Ozonproduktion erklären die unterschiedlichen Reaktionen von Ozon auf die Reduzierung der NOx-Emissionen während der Pandemie. Die Studien in dieser Dissertation zeigen eine neue Perspektive bei der Untersuchung des Ozonverhaltens und liefern Einblicke in das Ozonverhalten in einer verschmutzten Wintergrenzschicht vor dem Hintergrund des zunehmenden Ozontrends in China.