Studies on ultrafast dynamics in correlated electron systems with time- and angle-resolved photoemission spectroscopy

Abstract

Angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) is a potent technique for studying the electronic band structure of condensed matter. The use of the pump-probe technique extends ARPES into the time domain, allowing the electron dynamics to be observed on an ultrafast timescale. High harmonic generation (HHG) sources and free electron lasers (FELs) generate extreme ultraviolet (EUV) or X-ray pulses that have a temporal width of 100 fs or less. HHG converts optical or infrared laser radiation into the EUV, whereas in the FEL, relativistic electrons emit coherent synchrotron radiation in an alternating magnetic field. The FEL FLASH (Free electron LASer Hamburg) is a high-repetition-rate FEL that extends the photon energy into the soft X-ray range. Electron spectrometers with high detection efficiency are essential because the repetition rate of the pump and probe source frequently constrains time-resolved (tr-)ARPES measurements. Therefore, time-of-flight photoelectron spectrometers with a 3D detection scheme are best suited for this purpose. The tr-ARPES setups, the wide-angle photoelectron spectrometer WESPE and the momentum microscope HEXTOF, are based on the time-of-flight technique and designed for the plane grating beamline PG2 at FLASH. In this thesis I present the time resolved studies on three different quantum materials. Frequently, the momentum microscope is also paired with a HHG source. In the first scientific application of this thesis, a sample of pristine graphene on iridium(111) is investigated to evaluate the potential of this laboratory-based experimental setup. The results demonstrate a sub-100 fs time resolution and a field of view larger than the first Brillouin zone. The multispectral nature of the HHG spectrum enables measurement of kz-dependent ARPES signal which were used to reconstruct a tomogram of the Fermi surface of iridium. The Dirac cone is not a unique feature of Graphene. It also appears as a characteristic feature of the surface state of topological insulators, which were investigated in the second experiment chapter. Despite being insulating in the bulk, topological insulators possess an intriguing conducting topological state at the surface. The topological insulator bismuth selenide (Bi2Se3) was investigated using the HEXTOF setup. Tr-ARPES data was obtained for the topological surface state, and tr-XPS data was obtained for the Bi 4d and Se 3d core levels. Our study aimed to explore the electron dynamics at high pump fluences within the topological surface state, as well as to examine the robustness of the state itself. Even at fluences that result in surface ablation, our experiments have demonstrated that the topological surface state remains intact, and its dynamics maintain their characteristics. The last scientific case in this thesis deals with a heavy fermionic system, where 4f and 5f electrons interact with conduction band electrons, forming quasi-particles in the band structure. Thulium selenide (TmSe) is a heavy fermionic system with mixed valence character on the Tm site. The Tm 4f electrons hybridize with the electrons in the conduction band, resulting in the formation of a heavy fermion multiplet in the PES spectra near the Fermi level. When TmSe is doped with tellurium, the lattice expands, causing a transition from the mixed valence state to a predominantly divalent state. The dynamics of the 3H6 multiplet peak shows a dependence on the Te concentration. In the mixed valence state, a delayed long-lasting dynamic is observed. This thesis not only demonstrates how versatile and powerful tr-ARPES is for the study of condensed/quantum matter in general, but also explicitly shows that recent developments in momentum microscope instrumentation can satisfy a wide range of needs, paving the way to a “one fits all”-design which includes besides time and angle also spin resolution.

Die winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie (ARPES) ist eine effektive Methode zur Untersuchung der elektronischen Bandstruktur von kondensierter Materie. Durch die Pump-Probe-Technik kann ARPES um eine zeitliche Komponente erweitert werden, wodurch die Elektronendynamik auf einer Femtosekunden-Zeitskala beobachtet werden kann. Laserquellen für hohe Harmonische (HHG) und Freie-Elektronen-Laser (FEL) erzeugen extrem ultraviolette (EUV) oder Röntgenpulse mit einer zeitlichen Breite von 100 fs oder weniger. Bei der Erzeugung hoher Harmonischer wird sichtbare oder infrarote Laserstrahlung in EUV umgewandelt, während beim FEL relativistische Elektronen in einem alternierenden magnetischen Feld kohärente Synchrotronstrahlung emittieren. FLASH (Free electron LASer Hamburg) ist ein FEL mit hoher Pulswiederholrate, welcher Photonenenergien bis in den weichen Röntgenbereich liefert. Für zeitaufgelöste (tr-) ARPES-Messungen sind Elektronenspektrometer mit hoher Detektionseffizienz unerlässlich, da die Wiederholrate der Pump- und Probequelle oft einschränkend wirkt. Hierfür sind daher Flugzeit-Photoelektronenspektrometer mit einem 3D-Detektionsschema am besten geeignet. Das Weitwinkel-Photoelektronenspektrometer WESPE und das Impulsmikroskop HEXTOF basieren auf der Flugzeittechnik und wurden speziell für die PG2-Beamline bei FLASH entwickelt. Diese Arbeit präsentiert zeitaufgelöste Untersuchungen von drei unterschiedlichen Quantenmaterialien. Das HEXTOF Impulsmikroskop wird häufig in Verbindung mit einer HHG-Quelle eingesetzt. In der ersten wissenschaftlichen Anwendung dieser Arbeit wird eine Monolage Graphen auf Iridium(111) untersucht, um das Potenzial dieses Versuchsaufbaus im HHG-Labor abzuschätzen. Dabei konnte eine Zeitauflösung von unter 100 fs erzielt werden und das Detektorbild deckt im reziproken Raum mehr als die erste Brillouin-Zone ab. Die multispektrale Natur des HHG-Spektrums ermöglicht die Messung von kz-abhängigen ARPES-Signalen, welche zur Rekonstruktion eines Tomogramms der Fermi-Oberflache von Iridium verwendet wurden. Der Dirac-Kegel ist nicht ausschließlich ein Merkmal von Graphen, sondern tritt auch als charakteristisches Merkmal des Oberflächenzustands von topologischen Isolatoren auf, welche in einem weiteren Kapitel untersucht werden. Obwohl topologische Isolatoren in der Tiefe des Materials nicht elektrisch leitfähig sind, verfugen sie an der Oberflache über einen faszinierenden leitenden topologischen Zustand. Mit Hilfe des HEXTOF-Aufbaus haben wir den topologischen Isolator Bismutselenid (Bi2Se3) untersucht und tr-ARPES-Daten sowohl für den topologischen Oberflächenzustand als auch für die Rumpfniveaus Bi 4d und Se 3d aufgezeichnet. Ziel unserer Studie war es, die Elektronendynamik bei hohem Pumpfluss innerhalb des topologischen Oberflächenzustands zu erforschen und die Robustheit des Zustands selbst zu untersuchen. Unsere Experimente haben gezeigt, dass der topologische Oberflächenzustand selbst bei hohen Pumpflüssen, die zu einer Oberflächenablation fuhren, intakt bleibt und seine Dynamik ihre Eigenschaften beibehält. Die letzte Experimentreihe in dieser Arbeit beschäftigt sich mit einem schweren fermionischen System, bei dem 4f - und 5f -Elektronen mit Leitungsbandelektronen wechselwirken und Quasiteilchen in der Bandstruktur bilden. Thuliumselenied (TmSe) ist ein schweres Fermionensystem mit „mixed-valence“ Charakter der Tm-Ionen. Die Tm-4f - Elektronen hybridisieren mit den Elektronen im Leitungsband, was zur Bildung eines Multipletts im PES-Spektrum nahe des Ferminiveaus führt. Wenn TmSe mit Tellur dotiert wird, dehnt sich das Gitter aus, was einen Übergang vom „mixed-valence“ Zustand zu einem überwiegend divalenten Zustand bewirkt. Die Dynamik des 3H6-Multiplett Peaks zeigt eine Abhängigkeit von der Te-Konzentration. Im „mixed-valence“ Zustand wird eine verzögerte, langanhaltende Dynamik beobachtet. Diese Arbeit demonstriert nicht nur, wie vielseitig und leistungsfähig tr-ARPES für die Erforschung von Quantenmaterie im Allgemeinen ist, sondern zeigt auch explizit, dass die jüngsten Entwicklungen in der Impulsmikroskopie-Instrumentierung eine breite Palette von Anforderungen erfüllen können und den Weg zu einem „one fits all“-Design ebnen, das neben der Zeit- und Winkel- auch die Spin-Auflösung umfasst.