Attosecond pulse generation with tailored sub-cycle fields

Abstract

Observing ultrafast molecular processes on the attosecond timescale of electrons is essential for understanding chemical and physical phenomena. Attosecond pulses offer the temporal resolution needed to capture electronic dynamics. Their tunability from the extreme ultraviolet (EUV) to soft X-ray regions enables probing both valence and deeper K- and L-shell electrons, with the latter providing site- and element-specificity. This thesis explores the generation of isolated attosecond pulses (IAPs) in the EUV and soft X-ray spectral regions, extending up to the water window (284–543 eV). Tailored optical fields, capable of reaching sub-cycle durations—i.e., shorter than their main oscillation period—are investigated as drivers of high-harmonic generation (HHG) to produce these IAPs.

The tailored optical fields are delivered by a parametric waveform synthesizer (PWS) pumped by a 1-kHz Ti:Sa laser system. In the PWS, two carrier-envelope-phase (CEP)-stable, few-cycle pulses—one in the near-infrared (NIR, 0.65–1 μm) and the other in the infrared (IR, 1.2–2.2 μm)—are coherently combined. Their synthesis produces fields centered at 1.4 μm, with full-width at half-maximum (FWHM) durations as short as 2.8 fs (0.6 optical cycles), and with 0.5 mJ of energy. By controlling the relative delay between the pulses and applying a common phase shift, waveforms can be tailored with sub-fs precision. These sub-cycle fields are then tightly focused into a thin gas-cell filled with argon, neon, or helium to drive HHG.

Attosecond streaking measurements directly characterize the sub-cycle fields, verifying their successful synthesis, and confirm the generation of EUV IAPs with FWHM durations ranging from 80 to 240 as, depending on the waveform. Additionally, waveform tailoring enables the generation of both narrowband and broadband IAPs, with spectra spanning from 30 to 110 eV in argon and up to 200 eV in neon, while maintaining pressures below 0.5 bar. Single-atom response simulations show that IAPs result from the confinement of HHG within a single cycle, while tunability is achieved via the precise control over the electron trajectories contributing to the high-harmonic emission.

Extension into the soft X-ray water window range is achieved using neon or helium at pressures up to 10 bar, producing photon energies up to 350 eV and 450 eV, respectively. A strong CEP dependence of the spectra suggests IAP emission, a finding supported by macroscopic, on-axis HHG simulations. At low plasma levels, IAPs arise from HHG confinement to a single cycle, while at higher levels, plasma defocusing likely contributes to their generation. Finally, absolute conversion efficiency measurements show that tailored waveforms increase HHG efficiency with respect to IR-driven HHG, though high plasma levels can reduce this gain. An eightfold efficiency increase is measured in helium in the water window range. Complete characterization of the driving field directly at the HHG target allows identifying the waveform responsible for the efficiency enhancement.

Die Beobachtung ultraschneller molekularer Prozesse auf der Attosekunden-Zeitskala von Elektronen ist entscheidend für das Verständnis chemischer und physikalischer Phänomene. Attosekunden-Pulse bieten die notwendige zeitliche Auflösung, um elektronische Dynamiken zu erfassen. Ihre Einstellbarkeit vom extremen Ultraviolett (EUV) bis hin zu weichen Röntgenbereichen ermöglicht das Abtasten sowohl von Valenzelektronen als auch von tiefer liegenden K- und L-Schalen-Elektronen, wobei letztere orts- und elementspezifische Informationen liefern. Diese Arbeit untersucht die Erzeugung isolierter Attosekunden-Pulse (IAPs) im EUV- und weichen Röntgenspektralbereich, die bis zum Wasserfenster (284–543 eV) reichen. Maßgeschneiderte optische Felder, die Sub-Zyklus-Dauern erreichen können—d.h. kürzer als ihre Hauptoszillationsperiode—werden als Treiber für die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) zur Erzeugung dieser IAPs untersucht.

Die maßgeschneiderten optischen Felder werden von einem Parametric Waveform Synthesizer (PWS) geliefert, der von einem 1-kHz Ti:Sa-Lasersystem gepumpt wird. Im PWS werden zwei carrier-envelope-phase (CEP)-stabile, few-cycle-Pulse—einer im nahen Infrarot (NIR, 0.65–1 μm) und der andere im Infrarot (IR, 1.2–2.2 μm)—kohärent kombiniert. Ihre Synthese erzeugt Felder, die bei 1.4 μm zentriert sind, mit Vollbreiten bei halbem Maximum (FWHM) von nur 2.8 fs (0.6 optische Zyklen) und einer Energie von 0.5 mJ. Durch Steuerung der relativen Verzögerung zwischen den Pulsen und Anwendung einer gemeinsamen Phasenverschiebung können die Wellenformen mit Sub-Fs-Präzision angepasst werden. Diese Sub-Zyklus-Felder werden dann stark in eine dünne Gaszelle fokussiert, die mit Argon, Neon oder Helium gefüllt ist, um HHG anzutreiben.

Attosecond-Streaking-Messungen charakterisieren die Sub-Zyklus-Felder direkt, bestätigen ihre erfolgreiche Synthese und zeigen die Erzeugung von EUV-IAPs mit FWHM-Dauern von 80 bis 240 as, abhängig von der Wellenform. Darüber hinaus ermöglicht die Wellenformanpassung die Erzeugung sowohl von schmalbandigen als auch breitbandigen IAPs, mit Spektren, die von 30 bis 110 eV in Argon und bis zu 200 eV in Neon reichen, während die Drücke unter 0.5 bar gehalten werden. Einzelatomantwort-Simulationen zeigen, dass IAPs durch die Beschränkung der HHG auf einen einzigen Zyklus erzeugt werden, während die Einstellbarkeit durch die präzise Kontrolle der Elektrontrajektorien erreicht wird, die zur hochharmonischen Emission beitragen.

Die Erweiterung in den Wasserfensterbereich der weichen Röntgenstrahlung wird mit Neon oder Helium bei Drücken von bis zu 10 bar erreicht, wobei Photonenergien von bis zu 350 eV bzw. 450 eV erzeugt werden. Eine starke CEP-Abhängigkeit der Spektren deutet auf die Emission von IAPs hin, ein Befund, der durch makroskopische, on-axis HHG-Simulationen unterstützt wird. Bei niedrigen Plasmaniveaus entstehen IAPs durch die Beschränkung der HHG auf einen einzelnen Zyklus, während bei höheren Plasmaniveaus wahrscheinlich die Plasmadefokussierung zu ihrer Erzeugung beiträgt. Schließlich zeigen absolute Konversionseffizienz-Messungen, dass maßgeschneiderte Wellenformen die HHG-Effizienz im Vergleich zu IR-getriebener HHG erhöhen, obwohl hohe Plasmaniveaus diesen Gewinn verringern können. Im Wasserfensterbereich wird eine achtfache Effizienzsteigerung in Helium gemessen. Eine vollständige Charakterisierung des Antriebsfeldes direkt am HHG-Ziel ermöglicht die Identifizierung der Wellenform, die für die Effizienzsteigerung verantwortlich ist.