Multidimensional Phononics in Driven YBa2Cu3O6+x

Abstract

Quantenmaterialien weisen viele Phasenzustände mit exotischen und potenziell nützlichen Eigenschaften auf, darunter Supraleitfähigkeit, Ladungsordnung und verschiedene Formen von Magnetismus. In vielen Fällen konkurrieren diese exotischen Phasen auf vergleichbaren Energieskalen miteinander. Die enge Nachbarschaft der Energieskalen führt zu einem Szenario, in dem selbst kleine Störungen die dominante Phase ändern können. Diese energetische Nähe führt häufig auch zu großen Fluktuationen. Während diese Fluktuationen in der Regel ein Hindernis für die Etablierung eines bestimmten geordneten Gleichgewichtszustands darstellen, können sie auch der Schlüssel zur Erzeugung eines gewünschten Phasenzustands außerhalb des Gleichgewichts durch eine Form der gepulsten Anregung oder des periodischen Antriebs sein. Eine Reihe von Experimenten hat kürzlich gezeigt, dass es möglich ist, durch resonante Anregung der Normalmoden der Kristallstruktur (bekannt als Phononen) mit intensiven Lichtpulsen im mittleren Infrarot- oder Terahertzbereich die Fluktuationen aktiv zu stabilisieren und damit die gewünschten Zustände bei Temperaturen zu erzeugen oder zu verstärken, bei denen sie im thermischen Gleichgewicht nicht zugänglich sind, sogar weit oberhalb der kritischen Temperatur Tc. Nicht-Gleichgewichts-Ferroelektrizität, Magnetismus, Isolator-Metall-Übergänge und Supraleitung sind einige der wichtigsten Beispiele. Diese Arbeit befasst sich mit YBa2Cu3O6+x, einem kupferbasierten Hochtemperatursupraleiter, bei der supraleitende Zustand durch dispersive Tunnelmoden von Cooper-Paaren durch die gestapelten CuO2-Schichten, die als Josephson-Plasmon-Polaritonen bekannt sind, gebildet wird. Im Gleichgewicht wurden supraleitende Fluktuationen weit über Tc festgestellt. Verschiedene Experimente haben gezeigt, dass in den unterdotierten Verbindungen dieser Familie die resonante Anregung von Phononen groß Amplitude zum Auftreten vorübergehender makroskopischer supraleitungsähnlicher Eigenschaften bei Temperaturen führt, die weit Tc und sogar Raumtemperatur liegen. Diese ersten Beobachtungen lösten eine Welle von Folgeexperimenten aus, die darauf abzielten, den vorübergehenden Zustand weiter zu charakterisieren und den mikroskopischen Mechanismus zu verstehen, der zu seiner Entstehung führt. Kürzlich durchgeführte eindimensionale Anrege-Abfrage-Experimente, mit optischer Anregung im mittleren Infrarot und Detektion der Zweiten Harmonischen nahinfraroter Lichtpulse, haben eine durch Phononen vermittelte Verstärkung der Josephson-Plasmon-Polaritonen nachgewiesen, ein Phänomen, das wahrscheinlich den mysteriösen supraleitungsähnlichen makroskopischen Eigenschaften zugrunde liegt. Diese eindimensionalen Experimente konnten jedoch kein schlüssiges Bild der Kopplung zwischen den optisch angeregten Phononen und den Josephson-Plasmon-Polaritonen liefern. Die in dieser Arbeit vorgestellte Studie hat zum Ziel, ein besseres Verständnis der mikroskopischen Dynamik im optisch angeregten Zustand von YBa2Cu3O6+x zu erhalten, und berichtet über die Entwicklung und Anwendung einer neuen Form der zweidimensionalen Spektroskopie. Bei dieser Methode werden die Phononen, welche die Bewegung der apikalen Sauerstoffatome der Kupratverbindung beinhalten, nacheinander mit zwei optisch phasenstabilen Lichtpulsen im mittleren Infrarot angeregt, und die zeitabhängige Änderung der nichtlinearen optischen Suszeptibilität zweiter Ordnung gemessen, die auf die kohärente Bewegung sowohl der infrarotaktiven Phonon- als auch der Plasmonmoden anspricht. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass die direkt angeregten Phononen kohärente Paare von Josephson Plasma Polaritonen mit entgegengesetztem Impuls über einen Vier-Moden Mischprozess verstärken und einen gequetschten Zustand der Phasenfluktuationen zwischen den Schichten erzeugen. Die Identifizierung dieses gequetschten Zustands der Zwischenschicht-Tunnelmoden bietet nicht nur einen potenziellen Weg zur Manipulation des supraleitenden Ordnungsparameters bei Temperaturen oberhalb von Tc, sondern liefert auch wesentliche Einblicke in die mikroskopische Physik, die der "photoinduzierten Supraleitung" in den Kupraten und ähnlichen Materialien zugrunde liegt.

Quantum materials exhibit many phases with exotic and potentially useful properties, including superconductivity, charge ordering and various forms of magnetism. In many cases, these exotic phases compete with one another on comparable energy scales. The close proximity of the energy scales results in a scenario where even small perturbations can change the dominant phase. This energetic proximity also often gives rise to large fluctuations. Whilst these fluctuations typically act as a prohibiting factor in establishing a certain ordered state in equilibrium, they may also hold the key to establishing a desired state out of equilibrium through some form of pulsed excitation or periodic driving. In fact, a range of experiments have recently demonstrated that, by resonantly driving the normal modes of the crystal structure (known as phonons) with intense mid-infrared or Terahertz light pulses, it is possible to actively stabilize the fluctuations and hence induce or enhance desired orders at temperatures where they are not accessible in thermal equilibrium, even far above the critical temperature Tc. Non-equilibrium ferroelectricity, magnetism, insulator-to-metal transitions and superconductivity are some of the most relevant examples. This thesis focuses on the case of YBa2Cu3O6+x, a high-Tc Cuprate compound, in which the superconducting state is formed by dispersive tunneling modes of Cooper pairs across the stacked CuO2 layers, known as Josephson plasmon polaritons. In equilibrium, superconducting fluctuations were found far above Tc. Various experiments have demonstrated that, in underdoped compounds from this family, large amplitude resonant phonon excitation results in the emergence of transient macroscopic superconducting-like properties at temperatures far exceeding Tc, and even up to room temperature. These initial observations sparked a wave of follow-up experiments aimed at further characterizing this transient state and understanding the underlying microscopic mechanism which leads to its formation. Recent one-dimensional mid-infrared pump and time-resolved second-harmonic generation-probe (tr-SHG) experiments have revealed phonon-mediated amplification of the Josephson plasmon polaritons, a phenomenon likely to underpin the mysterious superconducting-like macroscopic properties. However, these one-dimensional experiments could not provide a conclusive picture of the coupling between the optically excited phonons and the Josephson plasmon polaritons. The study presented in this thesis addresses this problem by reporting the development and use of a new form of two-dimensional spectroscopy, with the aim of obtaining an improved understanding of the microscopic dynamics in the driven state of YBa2Cu3O6+x. This method involves sequentially exciting apical oxygen phonons with two carrier-envelope-phase-stable mid-infrared pump pulses and probing the time delay dependent changes in the second-order nonlinear optical susceptibility, which is sensitive to the coherent motion of both the infrared-active phonon and plasmon modes. The findings suggest that the driven phonons amplify coherent pairs of opposite-momentum Josephson plasma polaritons via a four-mode mixing process, generating a squeezed state of the inter-layer phase fluctuations. The identification of this squeezed state of the inter-layer tunneling modes not only offers a potential pathway towards manipulating the superconducting order parameter at temperatures higher than Tc, but also provides critical insights into the microscopic physics underpinning "photoinduced superconductivity" in Cuprates and similar materials.