Quantifying Drivers of Mercury Bioaccumulation - Modeling Biological Controls of Inorganic and Organic Mercury Cycling and Their Link to Seafood Contamination

Abstract

Mercury (Hg) contamination poses a serious risk to human health and ecosystems, particularly through the bioaccumulation of the neurotoxin methylmercury (MeHg). This thesis develops and applies a series of models to quantify the biological drivers of Hg bioaccumulation. First, the MERCY v2.0 model is introduced. This is the first multi-compartment model that links atmospheric Hg deposition to MeHg concentrations in seafood. After this, feedback between the ecosystem and Hg cycling is quantified to estimate the influence of bioaccumulation on the Hg balance of the North and Baltic Seas. The model shows that bioaccumulation can increase total MeHg concentrations by up to 44% and increase the export of Hg from the North Sea to the Atlantic Ocean by 14 kg y=1. The relative importance of bioconcentration by phytoplankton and subsequent biomagnification versus direct bioconcentration at the consumer level is then investigated. While MeHg uptake by phytoplankton and consequent biomagnification is the dominant uptake pathway of MeHg, direct bioconcentration becomes more important with increasing trophic level, and it can increase bioaccumulation by 15% per trophic level. Then, an expansion of the benthic food web of the ECOSMO E2E model is presented. The one macrobenthos functional group in ECOSMO E2E is split into 6 megabenthos functional groups. This model is used to analyze the role of the feeding strategy of benthos on bioaccumulation and shows that the feeding strategy has a significant influence on MeHg concentrations in megabenthos and that the feeding strategy is the main determinant of total Hg content in low-trophic level biota. Finally, these findings are integrated to explain the unusually low MeHg concentrations observed in Mediterranean Sea sponges. Sponges can have high amounts of microbial symbionts that assist with their metabolic demands (High Microbial Abundance or HMA sponges), or a concentration of microbes similar to that in seawater (Low Microbial Abundance or LMA sponges). The models show that the consumption of dissolved organic matter (DOM) by LMA sponges can account for the observed low MeHg content. The even lower concentrations in HMA sponges can be explained by the additional consumption of refractory DOM. Demethylation is not required to explain the MeHg concentrations in HMA sponges, but if it occurs, it is likely at a rate of 1% d=1. This model also shows that the dominance of HMA sponges at the base of the food web can reduce MeHg concentrations in top predators by up to 45%. Overall, these models improve our ability to predict how ecosystem structure and feeding ecology influence MeHg bioaccumulation.

Quecksilber (Hg)-Kontamination stellt ein ernsthaftes Risiko für die menschliche Gesundheit und Ökosysteme dar, insbesondere durch die Bioakkumulation des neurotoxischen Methylquecksilbers (MeHg). Diese Dissertation entwickelt und wendet eine Reihe von Modellen an, um die biologischen Treiber der Hg-Bioakkumulation zu quantifizieren.Zunächst wird das MERCY v2.0-Modell vorgestellt. Es handelt sich um das erste Mehrkompartimentmodell, das atmosphärische Hg-Ablagerung mit MeHg-Konzentration in Meeresfrüchten und Fisch quantifiziert, um den Einfluss der Bioakkumulation auf die Quecksilberbilanz der Nord- und Ostsee abzuschätzen. Das Modell zeigt, dass die Primärproduktion die gesamten MeHg-Konzentration um bis zu 44% erhöhen kann und dass Bioakkumulation den Hg-Export aus der Nordsee in den Atlantik um 14 kg a=1 steigern kann. Anschließend wird die relative Bedeutung von Biokonzentration durch Phytoplankton und anschließender Biomagnifikation gegenüber der direkten Biokonzentration auf Konsumentenebene untersucht. Während die Aufnahme von MeHg durch Phytoplankton mit anschließender Biomagnifikation der dominierende Aufnahmeweg ist, wird die direkte Biokonzentration von größerer Bedeutung mit steigender trophischer Stufe. Daraufhin wird eine Erweiterung des benthischen Nahrungsnetzes des ECOSMO E2E-Modells vorgestellt, mit der die Rolle der Ernährungsstrategie von Benthosorganismen bei der Bioakkumulation analysiert wird. Dieses Modell zeigt, dass die Ernährungsstrategie einen signifikanten Einfluss auf die MeHg-Konzentration im Megabenthos hat und dass sie der Hauptfaktor für den Gesamt-Hg-Gehalt in niedertrophischen Organismen ist. Abschließend werden diese Erkenntnisse integriert, um die ungewöhnlich niedrigen MeHg-Konzentration in Schwämmen des Mittelmeers zu erklären. Schwämme können entweder hohe Mengen an mikrobiellen Symbionten aufweisen, die ihren Stoffwechselbedarf unterstützen (Schwämme mit hoher mikrobieller Abundanz oder HMA-Schwämme), oder eine Konzentration von Mikroben, die der im Meerwasser ähnlich ist (Schwämme mit niedriger mikrobieller Abundanz oder LMA-Schwämme). Die Modelle zeigen, dass der Konsum von gelöster organischer Substanz (DOM) durch LMA Schwämme die beobachteten niedrigen MeHg-Gehalte erklären kann. Die noch niedrigeren Konzentration in HMA Schwämmen lassen sich durch zusätzlichen Konsum von refraktärem DOM erklären. Eine Demethylierung ist nicht erforderlich, um die MeHg-Konzentration in HMA-Schwämmen zu erklären, aber falls sie auftritt, geschieht dies wahrscheinlich mit einer Rate von 1% d=1. Das Modell zeigt außerdem, dass die Dominanz von HMA-Schwämmen an der Basis des Nahrungsnetzes die MeHg-Konzentration in Fischen um bis zu 45 % senken kann. Insgesamt verbessern diese Modelle unsere Fähigkeit, vorherzusagen, wie die Struktur von Ökosystemen und Ernährungstaktiken die Bioakkumulation von MeHg beeinflussen.