Material realistic modelling of the electron-lattice effects in transition metal dichalcogenide structures

Abstract

This dissertation investigates a broad range of phenomena arising from the interplay between electronic and lattice degrees of freedom in condensed matter systems. Central to this work is the role of electronic dispersion, phononic dispersion, and electron–phonon coupling across different energy and length scales and how their mutual feedback governs emergent material properties.

We first demonstrate how modifications in the electronic sector can influence lattice dynamics through coupling to phonons. In particular, we examine the proposed formation of stable monopolarons in metallic MoS2. Employing a combination of Eliashberg theory, Fan–Migdal spectral functions, and the cumulant expansion formalism, we show that electron–phonon interactions in this system do not lead to static lattice distortions, thereby ruling out the formation of stable monopolarons. The dissertation then turns to the construction and analysis of downfolded quantum lattice models for transition metal dichalcogenide bilayers. We demonstrate that physically meaningful effective models can be formulated in which interlayer phonon modes are excluded a priori. Within this framework, we systematically investigate phonon-mediated superconductivity, extracting relevant physical parameters and identifying general trends across a wide range of bilayer material combinations.

As a further extension to bilayer systems, we study twisted bilayers of WSe2. We propose a methodology for construction of tight-binding models in large moiré supercells based on ab initio calculations of aligned bilayers. The functional form and spatial dependence of the hopping matrix elements are analysed in detail, providing a scalable approach to modelling electronic structure in twisted systems. Finally, we investigate adsorbate-induced lattice dynamics by analysing vibrational modes in a silicon adsorbate on silicon-rich SiC. Using density functional perturbation theory, we track the evolution of oscillatory modes and identify infrared-active vibrations in order to guide later experiments of phonon-pumping.

Overall, this work advances the theoretical understanding of electron–phonon interactions across a diverse set of materials and modelling approaches. By combining first-principles calculations with effective low-energy models, it establishes robust frameworks for disentangling electronic and lattice effects, clarifies the limitations of polaronic lattice instabilities in metallic systems, and provides transferable methodologies for studying superconductivity, moiré physics, and vibrational properties in complex condensed matter systems.

Diese Dissertation untersucht eine Vielzahl von Phänomenen, die aus dem Zusammenspiel zwischen elektronischen und Gitterfreiheitsgraden in kondensierten Materiesystemen entstehen. Im Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Rolle der elektronischen Dispersion, der phononischen Dispersion und der Elektron-Phonon-Kopplung über verschiedene Energie- und Längenskalen hinweg und wie ihre gegenseitige Rückkopplung die entstehenden Materialeigenschaften bestimmt.

Zunächst zeigen wir, wie Veränderungen auf Elektronenebene durch Kopplung an Phononen die Gitterdynamik beeinflussen können. Insbesondere untersuchen wir die vorgeschlagene Bildung stabiler Monopolaronen in metallischem MoS2. Unter Verwendung einer Kombination aus Eliashberg-Theorie, Fan-Migdal-Spektralfunktionen und dem Formalismus der Kumulantenentwicklung zeigen wir, dass Elektron-Phonon-Wechselwirkungen zu den gegebenen experimentell bestimmten Parametern im System nicht zu statischen Gitterverzerrungen führen, wodurch die Bildung stabiler Monopolaronen ausgeschlossen wird.

Die Dissertation wendet sich dann der Konstruktion und Analyse von heruntergefalteten Quanten-Gittermodellen für Übergangsmetall-Dichalkogenid-Bilagen zu. Wir zeigen, dass physikalische, effektive Modelle formuliert werden können, in denen Interlagen-Phononenmoden a priori ausgeschlossen sind. Innerhalb dieses Rahmens untersuchen wir systematisch die phonongetriebene Supraleitung, extrahieren relevante physikalische Parameter und identifizieren allgemeine Trends über einen breiten Bereich von Bilagen-Materialkombinationen hinweg.

Als weitere Erweiterung von Bilagenystemen untersuchen wir verdrehtes WSe\textsubscript 2. Wir schlagen eine Methodik zur Konstruktion von Enge-Bindungen-Modellen für große Moiré-Superzellen vor, die auf Erste-Prinzipien-Berechnungen ausgerichteter Bilagen basiert. Die funktionale Form und die räumliche Abhängigkeit der Hüpfmatrixelemente werden detailliert analysiert, wodurch ein skalierbarer Ansatz zur Modellierung der elektronischen Struktur in verdrehten Systemen bereitgestellt wird.

Schließlich untersuchen wir die durch Adsorbate induzierte Gitterdynamik, indem wir die Schwingungsmoden in einem Siliziumadsorbaten auf siliziumreichem SiC analysieren. Mit Hilfe der Dichtefunktional-Störungstheorie verfolgen wir die Entwicklung der Schwingungsmoden und identifizieren infrarotaktive Schwingungen.

Insgesamt fördert diese Arbeit das theoretische Verständnis der Elektron-Phonon-Wechsel-wirkungen über eine Vielzahl von Materialien und Modellierungsansätzen hinweg. Durch die Kombination von Ersten-Prinzipien-Berechnungen mit effektiven Niederenergiemodellen schafft sie robuste Rahmenbedingungen für das Aufdröseln von elektronischen und gitterdynamischen Effekten, verdeutlicht die Grenzen der polaronischen Gitterinstabilitäten in metallischen Systemen und liefert übertragbare Methoden zur Untersuchung der Supraleitung, der Moiré-Physik und der Schwingungseigenschaften in komplexen kondensierten Materiesystemen.