Development of Ultrafast Laser Sources using Multi-Pass Cells

Abstract

Ultrafast laser technology has developed into a central pillar of modern photonics, driven by the continuing demand for shorter pulses, higher peak powers, and greater control over light–matter interaction. In parallel, nonlinear optics has become indispensable for extending laser performance beyond the limits of available gain media, enabling frequency conversion, spectral broadening, and access to new wavelength regimes. Among the nonlinear tools that have emerged in this context, Herriott-type multi-pass cells (MPCs) have proven particularly powerful. By combining long effective nonlinear interaction lengths with compact geometries, high transmission, and excellent beam-quality preservation, MPCs have become a versatile platform for post-compression and, increasingly, for a broader range of nonlinear optical processes. This thesis investigates the evolving role of MPCs in ultrafast science and laser development. The central theme is the use of MPCs not only as pulse post-compressors, but as a tool for scalable and adaptable systems for generating and controlling ultrafast light across a wide parameter space. A major part of the thesis focuses on the energy scaling of MPC-based post-compression systems. Here, the fundamental limitations imposed by mirror damage, nonlinear propagation, and ionization are considered, and different strategies for overcoming these constraints are reviewed and compared. These include straightforward size scaling, non-geometric approaches that alter the spatial or temporal structure of the input pulse, and geometric approaches that modify the MPC layout itself. In this context, the compact folded MPC (CMPC) is developed and examined in detail as a compact and highly scalable geometry that illustrates how pulse-energy scaling can be achieved without sacrificing the practical advantages of MPC-based systems. A second focus of this thesis is the extension of multipass-cell concepts beyond the ultrafast regime. While MPCs have traditionally been employed for the compression of femtosecond and picosecond pulses from mode-locked lasers, we demonstrate their applicability to substantially longer pulses with much lower peak powers, including nanosecond pulses from Q-switched laser systems. This significantly expands the operational range of MPC technology and establishes a new approach for nonlinear pulse manipulation at millijoule pulse energies, bridging the gap between mode-locked and Q-switched laser platforms. Finally, the thesis explores how MPCs can be used beyond traditional post-compression. By tailoring the propagation conditions and the nonlinear interaction over each pass, MPCs can serve as a platform for efficient frequency conversion. In particular, second-harmonic generation in MPCs is investigated as a route toward efficient broadband wavelength conversion. The results demonstrate that MPC-based frequency conversion, in particular the second-harmonic generation, can reach substantially higher efficiencies and broader bandwidths than conventional single-pass approaches, highlighting the potential of MPCs as a general platform for nonlinear photonics. In summary, this work presents MPCs as a highly versatile technology that bridges established ultrafast laser architectures and emerging nonlinear optical applications. The results and concepts discussed in this thesis contribute to the broader effort of making ultrafast laser systems more compact, more scalable, and more versatile, thereby expanding their usefulness across fundamental research, applied photonics and industrial applications.

Die Ultrakurzpulslasertechnologie hat sich zu einer zentralen Säule der modernen Photonik entwickelt, angetrieben durch die kontinuierliche Nachfrage nach kürzeren Pulsen, höheren Spitzenleistungen und einer verbesserten Kontrolle der Licht–Materie-Wechselwirkung. Parallel dazu ist die nichtlineare Optik unverzichtbar geworden, um die Leistungsfähigkeit von Lasersystemen über die Grenzen verfügbarer Verstärkermedien hinaus zu erweitern und Frequenzkonversion, spektrale Verbreiterung sowie den Zugang zu neuen Wellenlängenbereichen zu ermöglichen. Unter den nichtlinearen optischen Technologien, die sich in diesem Zusammenhang etabliert haben, haben sich Herriott-artige Multipasszellen (MPCs) als besonders leistungsfähig erwiesen. Durch die Kombination großer effektiver nichtlinearer Wechselwirkungslängen mit kompakten Geometrien, hoher Transmission und ausgezeichneter Erhaltung der Strahlqualität haben sich MPCs zu einer vielseitigen Plattform für die Nachkompression und zunehmend auch für ein breiteres Spektrum nichtlinearer optischer Prozesse entwickelt. Diese Dissertation untersucht die sich wandelnde Rolle von MPCs in der Ultrakurzpulslaserwissenschaft und Laserentwicklung. Das zentrale Thema ist die Nutzung von MPCs nicht nur als Systeme zur Pulsnachkompression, sondern als skalierbare und anpassungsfähige Systeme zur Erzeugung und Kontrolle ultrakurzer Lichtpulse über einen weiten Parameterbereich. Ein wesentlicher Teil der Dissertation konzentriert sich auf die Skalierung MPC-basierter Nachkompressionssysteme. Dabei werden die grundlegenden Einschränkungen betrachtet, die durch Spiegelschädigung, nichtlineare Ausbreitung und Ionisation vorgegeben werden, und verschiedene Strategien zu deren Überwindung werden untersucht und verglichen. Dazu gehören die direkte Größenskalierung, nicht-geometrische Ansätze, welche die räumliche oder zeitliche Struktur des Eingangspulses verändern, sowie geometrische Ansätze, die das Layout der MPC selbst modifizieren. In diesem Zusammenhang wird die kompakte gefaltete Multipasszelle (Compact, Folded Multi-Pass Cell, CMPC) entwickelt und detailliert untersucht, da sie eine kompakte und hochskalierbare Geometrie darstellt, die veranschaulicht, wie eine Skalierung der Pulsenergie erreicht werden kann, ohne die praktischen Vorteile MPC-basierter Systeme aufzugeben. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Dissertation ist die Erweiterung von Multipasszellenkonzepten über den Ultrakurzpulsbereich hinaus. Während MPCs traditionell für die Kompression von Femtosekunden- und Pikosekundenpulsen aus modeengekoppelten Lasern eingesetzt wurden, demonstrieren wir ihre Anwendbarkeit auf deutlich längere Pulse mit wesentlich geringeren Spitzenleistungen, einschließlich Nanosekundenpulsen aus gütegeschalteten Lasersystemen. Dies erweitert den Einsatzbereich der MPC-Technologie erheblich und etabliert einen neuen Ansatz zur nichtlinearen Pulsmanipulation bei Pulsenergien im Millijoule-Bereich, wodurch die Lücke zwischen modengekoppelten und gütegeschalteten Laserplattformen überbrückt wird. Abschließend untersucht die Dissertation, wie MPCs über die klassische Nachkompression hinaus eingesetzt werden können. Durch die gezielte Anpassung der Ausbreitungsbedingungen und der nichtlinearen Wechselwirkung bei jedem einzelnen Durchlauf können MPCs als Plattform für effiziente Frequenzkonversion und andere nichtlineare optische Prozesse dienen. Insbesondere wird die Erzeugung der zweiten Harmonischen in MPCs als ein Ansatz für eine effiziente breitbandige Wellenlängenkonversion untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die MPC-basierte Frequenzkonversion, insbesondere die Erzeugung der zweiten Harmonischen, deutlich höhere Effizienzen und größere Bandbreiten erreichen kann als konventionelle Einzelpassansätze, was das Potenzial von MPCs als allgemeine Plattform für die nichtlineare Photonik demonstriert. Insgesamt präsentiert diese Arbeit MPCs als eine äußerst vielseitige Technologie, die etablierte Ultrakurzpulslaserarchitekturen mit neuartigen Anwendungen der nichtlinearen Optik verbindet. Die in dieser Dissertation vorgestellten Ergebnisse und Konzepte leisten einen Beitrag zu den umfassenderen Bestrebungen, Ultrakurzpulslasersysteme kompakter, besser skalierbar und vielseitiger zu gestalten und dadurch ihre Nutzbarkeit in der Grundlagenforschung, der angewandten Photonik sowie in industriellen Anwendungen zu erweitern.