Manganese in Indium Arsenide: Charge Switching and Electronic Structure on the Atomic Scale

Abstract

In this thesis investigations of individual manganese acceptors in the (110) surface of manganese-doped indium arsenide are presented. Acceptors in different embedding depths below the surface were studied by low temperature scanning tunneling microscopy and spectroscopy. The charging and decharging of individual Mn acceptors with the STM tip is demonstrated. It can be detected in topographic measurements as well as in measurements of the current and the differential conductance. In maps of differential conductance voltage dependent rings of increased conductance around acceptors indicate the transition between the neutral and the negative charge state. The observation can be understood when the band-bending in the sample is taken into account. This increased differential conductance is not related to impurity states but can be explained as a compressed host density of states due to the modified local electrical potential between the two charge states. A simple numerical model is presented which is able to fully and accurately reproduce the observed effects. The model includes the local band-bending caused by the tip as well as by the impurity charge. The observed effects due to charge switching allow to separately characterize the tip-induced local potential as well as the charge distribution around the impurity. The bound hole wave function of Mn impurities in different depths below the (110) surface is investigated in detail on the atomic scale. It exhibits a surfacerelated asymmetry in (001)-direction. This asymmetry decreases with increasing depth and vanishes for acceptors more than about ten layers below the surface. Tight-binding model (TBM) calculations show that the asymmetry is not present in a bulk environment and is caused by strain at the reconstructed (110) surface. Two excited states of the acceptor as predicted by TBM calculations are found. They are detected in a spectroscopic measurement which employs controlled band-bending to probe states far away from the tip’s Fermi energy. Several effects of the interaction of impurity and host states are found. A locally increased valence band density of states is measured, which is caused by the p-d exchange interaction between host states and d-states of the manganese impurity of Vpd = 2.19 eV, according to TBM calculations. Due to the same reason, the conduction band density of states appears decreased at the acceptor position. Furthermore, there is an anisotropic oscillation of the conduction band density of states around the acceptor position. Tight-binding model calculations show that it is due to conduction band scattering by the neutral acceptor via p-d exchange interaction.

In dieser Arbeit werden Untersuchungen an einzelnen Manganakzeptoren in verschiedenen Tiefen in der (110)-Oberfläche von mangandotiertem Indiumarsenid mittels Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie vorgestellt. Das reproduzierbare Laden und Entladen einzelner Dotieratome durch die Tunnelspitze wird beschrieben. Beobachten läßt sich der Effekt in Messungen der Topographie, des Tunnelstroms und der differentiellen Leitfähigkeit. In Karten der differentiellen Leitfähigkeit erscheint er in Form von spannungsabhängigen Ringen um die Dotieratome, wo ein Akzeptor zwischen dem neutralen und dem einfach negativen Ladungszustand wechselt. Es wird eine Interpretation vorgestellt, die die Beobachtungen als Messung einer verdichteten Leitungsband-Zustandsdichte des Wirtskristalls erklärt. Kerngröße ist die lokale Bandverbiegung, die von der Tunnelspitze und vom Ladungszustand der Störstelle verursacht wird. Basierend auf dieser Interpretation wird ausgehend vom Tersoff-Hamann-Modell des Tunnelstroms ein numerisches Modell entwickelt, welches in der Lage ist, die Beobachtungen vollständig wiederzugeben. Auf dieser Grundlage lassen sich aus Messungen Rückschlüsse auf die Form des spitzeninduzierten Potentials, sowie die genaue Ladungsverteilung im Bereich der Störstelle ziehen. Die Lochwellenfunktion von Akzeptoren in unterschiedlichen Tiefen wird systematisch und auf atomarer Längenskala untersucht. Sie weist an der (110)-Oberfläche eine starke Asymmetrie in (001)-Richtung auf, die mit der Tiefe unter der Oberfläche abnimmt und bis etwa zur zehnten Lage verschwindet. Rechnungen im Tight-Binding-Modell (TBM) für Akzeptoren im Volumen zeigen diese starke Asymmetrie nicht. Sie wird als Effekt der Rekonstruktion an der Oberfläche erklärt. Die TBM-Rechnungen ergeben zwei angeregte Zustände des Akzeptors, die im Experiment nachgewiesen werden können. Die Messung erfolgt dabei, anders als üblicherweise bei Rastertunnelspektroskopie, weit unterhalb der Spitzen-Fermienergie durch gezieltes Verändern der lokalen Bandverbiegung. Weiterhin werden verschiedene Wechselwirkungen von Störstellenzuständen mit dem Wirtskristall beschrieben. Bei negativen Probenspannungen im Leitungsband wird eine erhöhte Zustandsdichte gemessen. Dies ist eine Folge von p-d-Austauschwechselwirkung zwischen sp3-Zuständen des Valenzbandes und d-Zuständen des Akzeptors, deren Stärke sich aus den TBM-Rechnungen als Vpd = 2.19 eV bestimmen läßt. Bei hohen Spannungen im Leitungsband wird eine lokale Unterdrückung der Zustandsdichte im Leitungsband beobachtet, die von anisotropen Oszillationen der Zustandsdichte umgeben ist. Rechnungen zeigen, daß beide Effekte auf p-d-Wechselwirkung zurückzuführen sind.