Magnetic adatom structures on semiconductor surfaces in presence of strong electronic correlations

Abstract

Within this work, we have investigated several different realistic material and model setups, with the overarching goal to improve our understanding of the interplay between low dimensionality, spin-orbit coupling, electronic correlations and magnetism in realistic surface systems. The Sn/Si(111) and Sn/Ge(111) systems have been known to differ in their properties despite the similarity of their constituents. From initial DFT calculations, we have constructed single-site and triangular-cluster models for both systems and investigated the influence of the substrate and local geometrical 2D-1U distortions, present in the Sn/Ge(111) system. Both systems were found to undergo a Mott transition at U values of 0.5 - 0.6 eV, with slightly higher critical U for the distorted Sn/Ge(111), which was verified by both DMFT and RISB calculations. The Sn/Si(111) system was found to exhibit a peculiar noncollinear 120°-like magnetic order by DFT calculations, a result corroborated by RISB. In Sn/Ge(111) no such order is present, albeit a nontrivial behaviour of nearest-neighbour spin-spin correlation functions is found close to the Mott transition. In the second part of this work, the Hubbard bilayer model and the two-impurity Anderson model with added Dzyaloshinskii-Moriya interactions were investigated in the strongly correlated metallic regime using the RISB technique. For the Hubbard bilayer at half-filling the DM interaction is found to significantly increase in strength in presence of electronic correlations. In the hole-doped strongly correlated regime, a novel noncollinear spin-flop phase is found which is brought about by the presence of the DM interaction and through which long-range magnetic order is enabled in previously paramagnetic regions of the phase diagram. Lastly, we have investigated the behaviour of magnetic impurities on the InSb(110) surface. The different magnetic adatom species (Fe, Co, Ni) are found to exhibit overall similar bonding properties, adsorbing in a 'trench' of the (110) surface. The Ni adatom system is found to be paramagnetic. The other two adatom systems exhibit local magnetic moments of 2.3 and 0.92 Bohr magnetons, respectively. The spin density has a substantial reach perpendicular to the surface for the Fe/InSb(110) system while being contained to the surface in the case of the Co adatom. Analysis of the vacuum density of states above the adatom shows that the dominating spin character changes with increasing distance from the surface. This should prove important for more sophisticated STM models which explicitly include the adatom states.

In dieser Arbeit wurden mehrere verschiedene realistische Materialsysteme und Modelle in Hinblick darauf untersucht, unser Verständnis des Zwischenspiels zwischen niedriger Dimension, Spin-Orbit-Kopplung, elektronischen Korrelationen und Magnetismus in realistischen Oberflächensystemen zu verbessern. Die beiden Systeme Sn/Si(111) und Sn/Ge(111) sind schon seit geraumer Zeit dafür bekannt, sich trotz der Ähnlichkeit ihrer Konstituenten in ihren physikalischen Eigenschaften zu unterscheiden. Wir haben, ausgehend von DFT-Rechnungen, Einzel-Gitterplatz und Dreieckscluster-Modelle für beide Systeme konstruiert und konnten den Einfluss des Substrats sowie der im Sn/Ge(111) auftretenden 2D-1U Versetzung untersuchen. Beide Systeme erfahren einen Mott-Übergang bei Korrelationsstärken U von etwa 0.5 - 0.6 eV, wobei der kritische Wert für die versetzte Sn/Ge(111)-Struktur etwas höher liegt. Dies wurde sowohl mit Hilfe von DMFT als auch mit Hilfe von RISB verifiziert. DFT-Rechnungen ergeben für das Sn/Si(111) System eine nicht-kollineare 120° magnetische Ordnung als Grundzustand, was von RISB bestätigt wurde. In dem Sn/Ge(111)-System existiert diese Ordnung nicht, dafür findet man in der Nähe des Mott-Übergangs ein nichttriviales Verhalten der Spin-Spin Korrelationsfunktionen zwischen den benachbarten Gitterplätzen. Im zweiten Abschnitt dieser Arbeit wurden sowohl das Hubbard-Bilayer Modell als auch das Two-Impurity Anderson Modell mit zusätzlicher Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung mit Hilfe von RISB im stark korrelierten metallischen Bereich untersucht. Für das Hubbard-Modell bei halber Füllung findet man eine signifikante Verstärkung der DM-Wechselwirkung durch elektronische Korrelationen. Im Doping-Bereich unterhalb von halber Füllung entsteht durch die DM-Wechselwirkung und starke Korrelationen eine neue nicht-kollineare Phase (Spin-Flop-Phase). Dadurch wird eine langreichweitige magnetische Ordnung in Bereichen des Phasendiagramms möglich die zuvor paramagnetisch waren. Schließlich wurde im letzen Abschintt der Arbeit das Verhalten magnetischer Adatome auf der InSb(110)-Oberfläche untersucht. Die verschiedenen Atome (Fe, Co, Ni) haben ein ähnliches Bindungsverhalten und werden in einem der auf der (110)-Oberfläche auftretenden 'Gräben' adsorbiert. Das Ni-Adatom auf dieser Oberfläche erweist sich als paramagnetisch. Die anderen beiden Systeme zeigen lokale magnetische Momente von respektive 2.3 (Fe) und 0.92 (Ni) bohrschen Magnetonen. Das Fe/InSb(110) besitzt eine beträchtliche räumliche Ausdehnung der Spindichte senkrecht zu der Oberfläche, während das magnetische Moment im Falle des Co-Adatoms auf die Oberfläche beschränkt bleibt. Die Analyse der Vakuum-Zustandsdichte oberhalb des Adatoms zeigt, dass sich der dominante Spinanteil mit der wachsenden Entfernung zur Oberfläche ändert. Dieses Verhalten sollte eine wichtige Rolle im Rahmen komplexerer STM-Modelle spielen, bei denen die Adatom-Zustände explizit berücksichtigt werden.