Investigation of low-energy photoelectron dynamics accelerated in terahertz light fields using a novel Velocity-Map-Imaging spectrometer

Abstract

In this work, the dynamics of low-energy photoelectrons, generated by multiphoton ionization from near-infrared (NIR) laser pulses, in the presence of intense near single-cycle carrier-envelope phase stable Terahertz (THz) pulses, were experimentally investigated. For certain time delays between the NIR and THz pulses, a strong modulation of the photoelectron momentum distribution was observed and attributed to rescattering from the ionic core. During the rescattering process, an additional momentum was transferred to the photoelectrons leading to a higher kinetic energy in the continuum in contrast to directly emitted photoelectrons that are not rescattered. In another experiment, the $51^{text{st}}$ harmonic of the NIR laser, generated by a high-order harmonic generation source, was used to ionize $4d$ photoelectrons in Xe leading to single and double Auger decays. A dominant decay channel was a double Auger decay, where a slow Auger (SA) and a fast Auger electron are involved. The superposition with intense THz radiation led to a relative time shift between the time-dependent $4d_{5/2}$ photoelectron and the SA electron momentum distributions. This relative time shift can be explained by the Auger lifetime $tau_{text{AE}} > 23,text{fs}$ of the SA electron as well as contributions of the Eisenbud-Wigner-Smith and Coulomb-laser coupling time delays, which are pronounced at low kinetic electron energies and long streaking wavelengths. In the both experiments, the angular momentum distribution of photoelectrons was measured by a velocity-map imaging spectrometer (VMIS) with a novel capillary gas injection. The VMIS provides high target gas densities while preserving its energy resolution and was embedded in a table-top THz streak camera.

In der vorliegenden Arbeit wurden die Dynamiken von niedrig energetischen Photoelektronen untersucht, die durch Multiphoton-Ionisation eines nahen Infrarot (NIR)-Lasers erzeugt und in Gegenwart von intensiven phasenstabilen Terahertz (THz)-Pulsen beschleunigt wurden. Es hat sich gezeigt, dass für bestimmte Zeitunterschiede zwischen dem THz- und NIR-Puls die Impulsverteilung der Photoelektronen stark moduliert ist, was mit einer Streuung am positiven Ionenkern erklärt werden kann. Während des Streuprozesses erhalten die Photoelektronen einen zusätzlichen Impulsbetrag, sodass deren kinetische Energie im Kontinuum deutlich größer als die kinetische Energie der direkt emittierten Photoelektronen ist.

In einem weiteren Experiment wurden $4d$ Photoelektronen in Xe durch die $51.$ Harmonische des NIR-Lasers erzeugt, die zu einfachen und doppelten Augerzerfällen führten. Ein dominanter Augerzerfall war ein Doppel-Augerzerfall, bei dem langsame und schnelle Augerelektronen erzeugt wurden. Die Überlagerung mit intensiver THz-Strahlung führt zu einer Modulation der Elektronenimpulse. Dabei wurde ein zeitlicher Versatz zwischen den langsamen Augerelektronen und den $4d_{5/2}$ Photoelektronen gemessen. Neben der Zerfallskonstante von $tau_{text{AE}} > 23,text{fs}$ des langsamen Augerelektrons treten vor allem induzierte Zeitverzögerungen während des Ionisationsprozesses auf. Dabei handelt es sich um Eisenbud-Wigner-Smith und Coulomb-Laser Kopplung induzierte Zeitverschiebungen, die vor allem bei niedrigen Elektronenenergien und großen Streak-Wellenlängen auftreten. Für die winkelaufgelösten Messungen der Elektronenimpulse wurde ein Velocity-Map Imaging Spektrometer (VMIS) mit einer neuartigen Gaszufuhr verwendet. Das VMIS liefert hohe Gasdichten im Wechselwirkungsbereich und wird als Detektor innerhalb einer laserbasierten THz-Streak-Kamera eingesetzt.