Single Spin Switching in Open Quantum Systems

Abstract

In der vorliegenden Doktorarbeit werden Quanten-Vielteilchen-Effekte untersucht die zwischen lokalisierten magnetischen Momenten und aus einem Trägermaterial stammenden beweglichen Elektronen auftreten. Zunächst beginnt die Betrachtung mit der kohärenter Dynamik eines lokalisierten Spins der mit dem Spin eines einzelnen sich bewegenden Elektrons wechselwirkt. Darauf folgend werden komplexere Systeme untersucht, in denen sowohl Streuung an mehreren aufeinander folgenden Elektronen als auch die Anwesenheit von elektrischen und magnetischen Feldern berücksichtigt wird. Zuletzt wird die Magnetisierungsdynamik im klassischen Limes betrachtet, was bedeutet, dass der energetische Abstand zwischen Eigenzuständen des lokalisierten Spins verschwindet. In dem ersten Teil der Arbeit wird der Spin-Austausch zwischen einem lokalen Spin-1/2-Teilchen und einem einzelnen freien Elektron als ortsabhängig angesehen. Die exakte Zeitentwicklung weist kohärente Spin-Dynamik auf, während das freie Elektron, welches als Gaußsches Wellpanket modelliert ist, und der lokale Spin in Wechselwirkungsreichweite sind. Dies führt zu einer Abhängigkeit der Spin-Dynamik von dem Impuls des freien Elektrons und motiviert die Entwicklung des folgenden spinabhängigen Streuformalismus. Dieser stellt eine numerisch exakte Lösung der spinabhängigen Lippmann-Schwinger Gleichung dar, in Form der so genannten T-Matrix. Zum Vergleich wird eine analytische Lösung für das Problem einer kontaktartigen Austauschwechselwirkung präsentiert. Es wird gezeigt, dass die kohärente Magnetisierungsumkehr der jeweiligen Spins mit einer höheren Wahrscheinlichkeit auftritt, falls die gegenseitige Wechselwirkung der Spins innerhalb eines ausgedehnten Raumbereichs geschieht. Zusätzlich ist die Wahrscheinlichkeit für Magnetisierungsumkehr innerhalb eines bestimmten Parameterbereiches unabhängig von dem Impuls des sich bewegenden Elektrons. In dem zweiten Teil wird angenommen, dass das lokale magnetische Moment von einem einzelnen magnetischen Atom auf einer Oberfläche stammt. Das Kristallfeld generiert ein anisotropes Potential, welches auf den Gesamtspin des Atoms wirkt. Hierdurch werden zwei Grundzustände mit umgekehrter magnetischer Orientierung durch eine Energiebarriere getrennt. In derartigen Systemen, bestehend aus einzelnen oder wenigen magnetischen Atomen, wurden direkte Übergänge zwischen den Grundzuständen beobachtet, welche auf die Wechselwirkung mit einzelnen Leitungselektronen zurückzuführen sind. In dieser Arbeit wird die Elektronen induzierte Magnetisierungsumkehr über und durch die Energiebarriere mittels einer Mastergleichung beschrieben und die charakteristische Umschaltrate bestimmt. Im Detail wird der Einfluss von Symmetrien im Kristallfeld auf die Umschaltrate untersucht. Symmetriebedingte Abkürzungen durch die Barriere können beobachtet werden, falls inelastische Spinanregungen auftreten, beispielsweise hervorgerufen in einem Rastertunnelmikroskop. Dies führt zu einer erhöten Umschaltrate, welche mit dem Effekt des Quantentunnelns der Magnetisierung vergleichbar ist und in Anwesenheit von Magnetfeldern auftritt. In Abwesenheit von inelastischen Spinanregungen ist es möglich, dass auch der durch einzelne Elektronen hervorgerufene direkte Übergang zwischen den Grundzuständen verboten ist, was wiederum durch die Symmetrie bedingt ist. Dies führt zu einem Schutz gegen Einzel-Elektronen induziertes Umschalten der Magnetisierung. Zwei dieser Schutzmechanismen werden genauer untersucht und unterscheiden sich in ihrem Verhalten in Anwesenheit eines Magnetfeldes. Während der eine Mechanismus auf Zeit-Inversions-Symmetrie beruht, zeigt der andere eine robuste Beständigkeit gegenüber Magnetfeldern. Eine systematische Analyse erlaubt die Vorhersage des Auftretens eines Schutzmechanismus in Systemen mit bestimmtem Spin- und Rotationssymmetrie. Zuletzt werden Resultate der Mastergleichung mit denen aus semiklassischen Formalismen zur Beschreibung der Magnetisierungsumkehr verglichen. Das temperaturinduzierte Umschalten folgt in beiden Formalismen einem Arrhenius Gesetz und erlaubt somit die Höhe der Energiebarriere zu bestimmen. Diese wird reduziert durch starke transversale Anisotropie, indem Sattelpunkte in der Potentiallandschaft entstehen. Es wird gezeigt, dass die Mastergleichung im klassischen Limes in eine Fokker-Planck Gleichung übergeht. Der klassische Limes wird erreicht durch verschwindend kleine Energieunterschiede zwischen Spinzuständen im Verhältnis zu allen anderen Energieskalen. Zusammenfassend verschafft diese Doktorarbeit einen Einblick in die durch Elektronen induzierte Magnetisierungsdynamik eines einzelnen Spins der elektrischen und magnetischen Felder ausgesetzt ist. Dabei wird der thematische Bogen vom quantenmechanischen bis in das klassische Regime gespannt.

In this thesis, quantum many body effects between a localized magnetic moment and itinerant electrons of the supporting substrate are studied. The description begins with coherent spin dynamics of a single electron passing a localized quantum spin. Subsequently the complexity of the system is further increased by considering electron reservoirs and additional electric and magnetic fields. Finally, magnetization dynamics in the classical limit is investigated by considering a vanishing level spacing between the energy eigenstates of the localized spin system.

In the first part of this thesis, the spin exchange between a single itinerant electron and a localized spin-1/2 impurity is considered to occur within a finite region. The exact time evolution of a Gaussian wave packet, representing the spatial distribution of the itinerant electron, shows coherent spin dynamics, while both spins are within interaction range. This leads to a dependence of the spin dynamics on the momentum of the itinerant electron and motivates the development of a spin scattering formalism. A numerical exact solution of the Lippmann-Schwinger equation, including the spin degree of freedom, is presented in terms of the T-matrix. For comparison, the spin scattering solution is analytically derived for the contact form of the mutual spin interaction. With the assumption of an exchange interaction within a certain range, a higher probability for coherent magnetization reversal of both spins can be observed, compared to the contact form of the interaction. Additionally, in a certain parameter range, the probability of spin reversal appears to be independent of the electron's momentum.

In the second part, the localized spin is assumed to result from a single magnetic adatom placed on a substrate. The crystal field thus creates an anisotropic potential for the single spin, that separates the two ground states with opposite magnetic orientation by an energy barrier. In systems consisting of single or a few magnetic atoms a direct transition between the ground states due to spin exchange with a single conduction electron has been observed. In this work, the electron induced magnetization reversal over and through the barrier is described with a non-equilibrium master equation from which the switching rate is determined. The impact of crystal field symmetry onto the switching rate is investigates in detail. In the presence of inelastic spin excitations, that can be controlled in a scanning tunneling microscope setup, crystal symmetry leads to short cuts through the barrier. These give rise to an increased switching rate, similar to quantum tunneling of magnetization, which is shown in presence of a magnetic field. In the absence of spin excitations, the symmetry of the system can lead to a protection of the ground states against single electron induced switching. Two protection mechanisms are elaborated, that differ in their dependence on a magnetic field. While one relies on time reversal symmetry, the other one is robust against magnetic fields. In a systematic analysis, spin and rotation symmetry combinations are proposed that provide a protection against single electron induced ground state switching.

Finally, the master equation approach is compared with a semiclassical description for magnetization reversal. The temperature induced reversal shows in both approaches an Arrhenius law, that allows to determine the barrier height. It is reduced in the presence of strong transversal anisotropy, since saddle points in the anisotropy potential occur. It is shown that a classical Fokker-Planck equation can be derived from the quantum master equation in the classical limit. The classical limit is determined by small level spacing between spin states, with respect to all other energy scales.

In summary this thesis provides an insight into electron induced magnetization dynamics of a single spin in presence of electric and magnetic fields and ranges from the quantum to the classical regime.