X-ray beam characterization for single particle imaging experiments at Free Electron Lasers : optimizing wavefront measurements

Abstract

Freie Elektronen Laser (FELs) haben dank ihrer ultrakurzen, hochintensiven und kohärenten Strahlung hervorragende Möglichkeiten im Bereich der Wissenschaft mit Röntgenstrahlung geschaffen. Zur Zeit basieren die meisten FELs auf dem Mechanismus der Selbstverstaerkung spontaner Emission (englische Abk. SASE), einem stochastischen Prozess, was sich in der Emission von Pulsen mit stark fluktuierenden Eigenschaften manifestiert. Eine Vielzahl neuartiger Experimente an FELs bedarf stark fokussierter Strahlung. Ins- besondere fur die Abbildung einzelner, nichtkristalliner, biologischer Teilchen, wird da- her eine genaue Charakterisierung spezifischer Eigenschaften des komplexen Wellenfeldes des FELs in Abhängigkeit der Maschinenparameter fu ̈r jeden einzelnen Schuss benötigt. Ein deterministischer Zugang, der auf verschiedene FEL Strahlungsregime angewendet werden kann ist zur Untersuchung der Röntgenstrahleigenschaften wünschenswert. Eine statistische Auswertung der ermittelten Eigenschaften für eine Anzahl verschiedener Pulsensembles führt somit zu einem Verständnis der Strahlungscharakteristiken und kann potenziel zur Optimierung dieser verwendet werden. Die systematische Veränderung der Strahlungsregime und quantitative Messung von Pulsen, die sich von Schuss zu Schuss innerhalb des Ensembles unterscheiden, erlaubt die Beobachtung der Variabilität gemessener Parameter zwischen verschiedenen Ensemblen.

In dieser Arbeit werden verschiedene Realisierungen und Methoden der Messung fokussierter Lichtfelder an der Beamline BL2 am Freie Elektronenlaser Hamburg (FLASH) in unterschiedlichen Strahlungsregimen untersucht. Fur hochgradig kohärente Strahlung wird eine iterative Beugungsbildgebungstechnik weiterentwickelt, die Phasenrekonstruktion auf einzelne Fernfeld-Beugungsmuster von hochfokussierten Pulsen anwendet. Ein Vergleich mit dem klassischen Wellenfront-Messverfahren nach Hartmann schafft hierbei Vertrauen in die Gültigkeit der neuentwickelten iterativen Methode.

Für partiell koha ̈rente Pulse konvergiert die iterative Methode jedoch nicht. Daher wird ein verallgemeinerter iterativer Algorithmus entwickelt und demonstriert, der Konzepte der optischen Theorie partiell kohärenter Röntgenstrahlen, basierend auf dem Schellschen Theorem, benutzt. Dieser Algorithmus erlaubt sowohl die Rekonstruktion des komplexen Wellenfeldes als auch eine Abschätzung der räumlichen Kohärenz einzel- ner Pulse. Der so ermittelte Kohärenzgrad in verschiedenen Strahlungsregimen ist in guter Übereinstimmung mit Simulationen der FEL Strahleigenschaften. Im Vergleich zu herkömmlichen Methoden wird hierbei der Kohärenzgrad und andere Parameter des Wellenfeldes mit der geringstmöglichen Menge an verfügbarer Information, der Messung eines einzelnen zweidimensionalen Beugungsmusters, gewonnen. Diese bildgebenden Verfahren sind über einen sehr breiten Bereich von Photonenenergien anwendbar, da keine absorbierenden optischen Elemente zwischen der fokussierenden Optik und dem Detektor benötigt sind.

Als zusätzliche Information kann ferner die longitudinale Quellposition im aktiven Undulatorsegment aus beiden Algorithmen genau ermittelt werden. Dies liefert weiteren Aufschluss darüber wie die Maschinenparameter des FELs die optischen Eigenschaften des Röntgenstrahls beeinflussen.

Free-Electron-Lasers (FELs) have enabled tremendous possibilities in x-ray science due to their ultrashort, highly intense and coherent radiation. At present, FELs rely pri- marily on the Self Amplified Spontaneous Emission process, which is of a stochastic nature, and emit pulses which may fluctuate drastically from shot to shot. Since many of the novel experiments at FELs require a high degree of beam focusing, in particular for imaging single non-crystalline biological particles, it is imperative to characterize the specific properties of single-shot focused complex wave fields versus different states of the FEL machine. Therefore, a deterministic approach applicable to various FEL operation regimes is desirable to enable the investigation of photon beam properties. The statis- tical evaluation of the determined properties over different ensembles of pulses leads to an understanding of and potentially optimization of the radiation to be delivered.

In this thesis, I have studied different realizations and methods of focused wave field determination at beamline BL2 at the Free electron Laser At Hamburg (FLASH) for various radiation regimes. An iterative diffraction imaging technique has been developed to study highly coherent pulses. The method comprises of a phase retrieval algorithm applied to single far-field diffraction patterns of highly focused pulses. Also, the Hart- mann Wavefront Sensing method, as a classical approach, has been applied to measure photon beam properties in the same machine state. The comparison of results has built confidence in the validity of the imaging method.

A transition to partially coherent radiation caused the algorithmic convergence of the iterative technique to fail. Therefore, a general iterative algorithm has been demon- strated based on Schell’s theorem to reconstruct single-shot complex wave fields, as well as estimating the spatial degree of coherence. The properties of measured pulses have been determined with the lowest level of available information compared to the conventional methods, as a single-shot 2D diffraction pattern measured in the far-field. These imaging methods are applicable across a very broad photon energy range since no absorptive optics are needed between the focusing optics and the detector.

Additionally, the variation in longitudinal source position within the operating undula- tor segments has been determined precisely as feedback from both algorithms, providing further insight into how FEL machine parameters influence the optical properties of the photon beam.