Terahertz-induced ultrafast symmetry control in condensed matter

Abstract

The study of broken symmetry has a profound meaning in every aspect of science. The presence of an external field can break the symmetry in condensed matter, i.e., the spherical symmetry in the liquids and the inversion symmetry in centrosymmetric crystals. In this thesis, by employing an intense terahertz (THz) pulse as the external field, we conduct two separate studies: the THz induced birefringence in liquids and the ultrafast control of even-order harmonic generation from solids. In chapter 1, we introduce the general motivation and introduction of the study of symmetry control in the condense matter by an intense THz pulse. In chapter 2, we explain the principle of optical parametric amplification and discuss the design and properties of our home-build OPA. In chapter 3, we discuss the principles of generating ultrafast THz pulses with strong electric fields via optical rectification (OR) and the characterization of THz pulse via electro-optic sampling (EO-sampling). In particular, we highlight the tilted-pulse-fronts (TPF) technique[1] as well as OR in organic crystal DSTMS, as these two techniques are exploited in chapter 4 and chapter 5. In chapter 4, we study the THz-field induced birefringence in molecular liquids utilizing the Kerr effect. We find experimental evidence for a THz-induced optical birefringence, which provides evidence for molecular orientation. Moreover, by studying liquid water, using a combination of THz pump and optical probe experiments, we demonstrate a transient orientation of their dipole moments, not possible by optical excitation. The resulting birefringence reveals that the polarizability of water is lower along its dipole moment than the average value perpendicular to it. This anisotropy, also observed in heavy water and alcohols, increases with the concentration of sodium iodide. Our results enable a more accurate parametrization and a benchmarking of existing and future water models. In chapter 5, we will give a brief overview of high-harmonic generation in solids, followed by a very general symmetry theory of solids which implies the symmetry control of harmonic generation in solids, then comes to our experimental proofs of achieving ultrafast control of even-order harmonic generation from solids by an intense terahertz field. Uniquely, we demonstrate that the crystal symmetry is not only broken but also controlled by an intense THz beam. The transient generation of even-order harmonics along the THz electric field is measured. For crystals without even-order polarization, such as Si and diamond, the intensity of the generated harmonics is affected by the THz polarization which determines the even-order nonlinear polarity. While for crystals with initial even order polarization, such as GaAs, the even-order harmonic generation could be either enhanced or inhibited regarding the direction of the THz electric field. This study paves a way to ultrafast all-optical crystal symmetry control, which can be used in the high harmonic generation, optical frequency conversion, THz electric field measurements, and so on. In chapter 6, I will introduce the results of setting up a compact XUV beamline and some first results of XUV signals from MgO and NiO. The XUV emission from MgO shows HHG features, while the XUV emission from NiO does not behave as expected. So more experiments and theoretical calculations are needed to understand this XUV emission mechanism.

Die Untersuchung gebrochener Symmetrien hat eine tiefgreifende Bedeutung in vielen Feldern der Naturwissenschaften. Die Symmetrien von kondensierter Materie - beispielsweise die sphärische Symmetrie von Flüssigkeiten und die Inversionssymmetrie von zentrosymmetrischen Kristallen - können gebrochen werden durch die Präsenz eines externen Feldes. In dieser Doktorarbeit werden starke THz-Impulse als solche externe Felder benutzt und damit zwei verschiedene Phänomene untersucht: Die THz-induzierte Doppelbrechung in Flüssigkeiten sowie die ultraschnelle Kontrolle von Hohen Harmonischen gerader Ordnung die in Festkörpern erzeugt werden. Kapitel 1 beinhaltet die grundsätzliche Motivation sowie die Einleitung für die Unter- suchung der Symmetriekontrolle in kondensierter Materie durch einen starken THz-Impuls. In Kapitel 2 werden die Prinzipien von optischer parametrischer Verstärkung erklärt und das Design und die Eigenschaften des eigens für diese Arbeit angefertigten, optischen parametrischen Verstärkers diskutiert. Kapitel 3 befasst sich mit der Erzeugung von ultraschnellen THz-Impulsen mithilfe der optischen Gleichrichtung. Dabei wird das Hauptaugenmerk auf die Technik der verdrehten Wellenfront sowie auf die THz-Erzeugung im organischen Kristall DSTMS gelegt, da diese beiden Methoden in den Kapiteln 4 und 5 angewendet werden. Auch wird die Charakterisierung der THz-Impulse mittels elektrooptischen Samplings thematisiert. In Kapitel 4 wird die THz-induzierte Doppelbrechung in molekularen Flüssigkeiten mithilfe des Kerr-Effekts untersucht. Experimentell wird hierbei ein solcher induzierter Doppel- brechungseffekt gefunden, welcher die Schlussfolgerung zulässt, dass sich die Moleküle im THz-Feld orientieren. Weiterhin wird in Pump-Probe Experimenten mit Wassermolekülen eine ultraschnelle Ausrichtung der Dipolmomente gemessen die nicht passiert mit optischer An- regung. Die induzierte Doppelbrechung zeigt, dass die Polarisierbarkeit von Wasser niedriger entlang der Achse des Dipolmoments ist, als entlang der dazu orthogonalen Achse. Die Anisotropie – die auch in schwerem Wasser und Alkoholen beobachtet wird – wächst mit der Konzentration von Natriumiodid. Diese Ergebnisse erlauben eine präzisere Parametrisierung sowie eine Referenzierung von existierenden und zukünftigen Modellen zur Beschreibung von Wasser. Kapitel 5 enthält einen kurzen Überblick über die Hohe Harmonische Erzeugung in Festkör- pern, gefolgt von einer grundsätzlichen Theorie welche beschreibt wie die Hohen Harmonischen mittels der Symmetrie kontrolliert werden können. Anschließend wird dies experimentell mit THz-gestützter Erzeugung von geraden Ordnungen Hoher Harmonischer, welche auf ultra- schnellen Zeitskalen kontrolliert werden können, nachgewiesen. Es wird gezeigt, dass das THz-Feld die Symmetrie nicht nur brechen sondern auch kontrolliert manipulieren kann. Bei Kristallen mit Inversionssymmetrie wie Si und Diamant beeinflusst die Polarisation des THz-Feldes die Intensität der geraden harmonischen Ordnungen. Bei Kristallen ohne Inver- sionssymmetrie, beispielsweise GaAs, werden die geraden harmonischen Ordnungen je nach Orientierung des THz-Feldes verstärkt oder abgeschwächt. Diese Untersuchungen weisen den Weg zu ultraschneller rein optischen Symmetriekontrolle in Kristallen mit einer Vielzahl an Anwendungsmöglichkeiten, beispielsweise in den Bereichen der Hohen Harmonischen Erzeugung, der optischer Frequenzkonversion und der THz-Feld Messungen. In Kapitel 6 werden erste Ergebnisse präsentiert, in denen mithilfe einer kompakten Vaku- umbeamline extrem ultraviolette (EUV) Strahlung von NiO und MgO erzeugt wurden. Die EUV-Emissionen von MgO werden eindeutig als Hohe Harmonische Erzeugung identifiziert während die EUV-Emissionen von NiO anderen Ursprungs ist. Um diesen Ursprung näher zu verstehen wären weitere Experimente sowie Simulationen notwendig.