Multi-picosecond Ho:YLF-pumped supercontinuum generation and ZnGeP2-based optical parametric amplifiers in the fingerprint regime

Abstract

In dieser Arbeit wird ein ultraschnelles optisches parametrisches Verstärkungssystem (OPA) bestehend aus zwei verketteten OPAs, die unabhängig voneinander im mittleren Infrarot (MIR) abgestimmt werden können (3-8 µm), vorgestellt. Einsatzbereiche für ultraschnelle MIR-Laserquellen erstrecken sich auf weite Bereiche in Physik und Chemie. Insbesondere die kohärenten, durchstimmbaren und ultrakurzen MIR-Laserpulse können aufgrund ihrer Eigenschaften die Zugänglichkeit zu Schwingungsmoden verschiedener Moleküle vereinfachen und zur Auflösung ultraschneller chemischer Dynamik in der vibrational kontrollierten Chemie und chemischen Spektroskopie eingesetzt werden. Das OPA-System besteht aus einem neu entwickelten regenerativen, bei 2 µm gepumpten, Ho:YLF-Verstärker (RA), einer Stufe zur Erzeugung eines Superkontinuums (SC) für das parametrische Seeding und einem Paar kaskadierter OPA-Stufen zur Differenzfrequenzerzeugung (DFG)/OPA im MIR-Bereich. Da die Pulsdauer der Ausgangspulse des RA ca. 3 ps beträgt, neigt der Seed-Strahl für die parametrische Verstärkung aus dem SC im Bulkmedium beim Pumpen mit langanhaltenden (> Pikosekunde) Pulsen zu einer schädlichen Lawinen-Ionisation (AI). Mit Hilfe einer absichtlich unscharfen Fokussierungsgeometrie (numerische Apertur bis hinunter zu 0.005 ) wird eine plasma-induzierte Schädigung vermieden. Mehrere Oktaven umspannendes SC wird erfolgreich in einem 15 cm langen YAG-Kristall erzeugt. In der Arbeit werden Vergleiche zwischen verschiedenen Bulkmedien wie YAG, ZnSe oder GaAs unter identischen Bedin- gungen durchgeführt. SC auf YAG-Basis und ZnSe-Basis werden als Seed-Strahl für die OPA-Stufe verwendet. SC auf ZnSe-Basis wird wegen seiner besseren Eignung in der Unterdrückung der Modulationsinstabilität und des Impulsaufspaltungseffekts für diese Arbeit bevorzugt. Oxidfreie Zink-Germanium-Phosphid (ZGP)-Kristalle werden auf Grund ihrer beeindruckend hohen Nichtlinearität (77-81 pm/V) im ultraschnellen OPA-System eingesetzt. Vorläufige Simulationen zur Optimierung der Verstärkung in den einzelnen OPA-Stufen wurden mit Chi2D-Software durchgeführt. Kritische Schwellenwerte von Parametern wie optischer Intensität oder der räumlichen und zeitlichen Überlappung der Pulse zur Einleitung der Rückkonversion werden ebenfalls abgebildet. Für Anwendungen in der Chemie und damit verbundenen Wellenlängen-bereiche wurden experimentell zwei kaskadierte ZGP-basierte OPA-Linien entwickelt, die sich das SC aus ZnSe-Kristall teilen. Jede OPA-Linie kann unabhängig voneinander auf die Erzeugung von MIR Impulsen zwischen 3 bis 8 µm abgestimmt werden (Signal & Idler). Das Dispersionsmanagement für den Idler-Strahl wird mittels Germanium-Komponenten auf Pulskompression hin optimiert. Die Pulsdauer des Idler-Strahles wird von um 0,5 ps auf 105 fs bei 5 µm komprimiert, was die Machbarkeit der Pulskompression mit Hilfe eines Bulkmediums beweist. Der Einfluss von Rückkonversionen oder kaskadierten χ(2)-Effekten wurde mit Chi2D simuliert und es wurde Übereinstimmung zu den experimentellen Ergebnissen gefunden. Die gute Korrelation zwischen den Simulationen und den experimentellen Daten könnte sich für eine weitere Erhöhung der Energie des Idler-Strahles nützlich erweisen unter Umgehung von Schwierigkeiten bei der Pulskompression. Weitere Verbesserungen zur Skalierung der Impulsenergie und der Stabilität der Pulse werden in naher Zukunft durch die Verwendung von ZGP-Kristallen mit großer Apertur für aufeinander folgende OPA/OPCPA-Stufen erwartet. Dies könnte einen ent- scheidenden Einfluss auf die Erforschung nichtlinearer Schwingungskopplungen in der ultraschnellen Molekulardynamik haben, die bisher durch die verfügbare Energie des Mittelinfrarot-Treibers bei den erforderlichen Wellenlängen eingeschränkt waren.

In this thesis, an ultrafast optical parametric amplification (OPA) system with a pair of OPA chains which can be independently tuned in mid-infrared (MIR) range ( 3-8 µm) is demonstrated. Various coherent ultrafast MIR laser sources have been widely applied in the field of physics and chemistry. This interest is largely driven by the fact that the coherent tunable ultrashort MIR laser pulses can be utilized in vibrationally controlled chemistry and study of chemical dynamics due to their direct accessibility of the vibrational modes of various molecules and in the capability of resolving ultrafast chemical dynamics. The OPA system consists of a home-built Ho:YLF regenerative amplifier (RA) at 2 µm for pumping, a supercontinuum (SC) stage for the parametric seeding, and a pair of cascaded OPA stages for difference-frequency generation (DFG)/OPA in the MIR region. Due to the relatively long, 3 ps, pulse duration of the output of the RA, the seed for parametric amplification from the SC generation in the bulk medium is subject to detrimental avalanche ionization (AI) in pumping with long-duration (> picosecond) pulses. With the help of an extreme-loose focusing geometry (numerical aperture as low as ~ 0.005 ), the plasma-induced damage is avoided. Multi-octave SC is successfully generated in a 15cm-long ytrrium aluminum garnet (YAG) crystal. Comparisons between different bulk media, i.e., YAG, zinc selenide (ZnSe) and gallium arsenide (GaAs) under identical conditions are conducted. YAG-based SC and ZnSe-based SC are used as the seed for an OPA stage. In this application, ZnSe-based SC is preferred due to its better performance of the suppression on the modulation instability and the pulse splitting effect. The non-oxide zinc germanium phosphide (ZGP) crystals are employed in the ultrafast OPA system due to their impressive high nonlinearity (77-81 pm/V). Preliminary simulation on the optimization of the amplification gain in single OPA stage is carried out with Chi2D software. Critical thresholds of parameters such as optical intensity, spatial and temporal overlap of pulses,for initiating back conversion is mapped out as well. Experimentally, in order to cover chemically relevant spectral ranges, a pair of cascaded ZGP-based OPA lines shared with the same SC from ZnSe crystal are developed. Each OPA line can be independently tuned to generate MIR pulses between 3 to 8 µm (signal & idler). Dispersion management for the idler is optimized with bulk germanium (Ge) for pulse compression. Pulse duration of the idler is compressed from ~ 0.5 ps down to 105 fs at 5 µm, which proves the feasibility of the pulse compression with bulk medium. The influence of back conversion or cascaded χ(2) effects is simulated with Chi2D, which corroborates with the experimental results. The correlation between the simulations and the experiments maybe useful for further optimization in increasing the idler energy without imposing difficulties in pulse compression. Further improvements in scaling of the pulse energy and stability of the pulses are expected in the near further by using large-aperture ZGP crystals for successive OPA/OPCPA stages. This development holds promise to provide a pivotal influence in exploring nonlinear vibrational couplings to reaction coordinates in ultrafast molecular dynamics that have so far been largely limited by the available energy of the MIR driver at the required wavelengths.