Zeitaufgelöste Untersuchung des Auger-Zerfalls in dissoziierenden HCl-Molekülen

Abstract

Die elektronische Relaxation von Atomen oder Molekülen durch die Aussendung von Auger-Elektronen erfolgt sehr schnell, gewöhnlich innerhalb von wenigen Femtosekunden. In der vorliegenden Arbeit werden Lebensdauern von Inner-Schalen Lochzuständen in Atomen und Molekülen direkt in der Zeitdomäne gemessen. Die für die Inner-Schalen Anregung benötigten ultrakurzen Pulse mit Photonenenergien des extrem ultravioletten (XUV)-Spektralbereichs liefert der Freie-Elektronen-Laser in Hamburg (FLASH). Die Bestimmung der Lebensdauern erfolgt durch die Messung von relativen Emissionszeitpunkten der Auger-Elektronen, die mittels eines Streak-Experiments aus der Streak-Feld-induzierten Änderung ihrer kinetischen Energie ermittelt werden. Als Streak-Felder werden Terahertz (THz)-Pulse aus verschiedenen THz-Quellen genutzt, deren Perioden die für die untersuchten Prozesse benötigten Zeitauflösungen ermöglichen. Neben dem THz-Undulator von FLASH kommt auch eine Laser-basierte THz-Quelle zum Einsatz, bei der THz-Strahlung durch optische Gleichrichtung in einem Lithiumniobat-Kristall erzeugt wird. Zudem ist im Rahmen der Arbeit auch die Konversionseffizienz in einem organischen Kristall untersucht worden. Die Verifizierung des Auflösungsvermögen der durchgeführten THz-Streak-Experimente erfolgt jeweils durch die Bestimmung der Lebensdauer der gut bekannten Inner-Schalen Lochzuständen von atomarem Krypton. Bei der Kombination der FEL Pulse mit THz-Pulsen aus einer Laser-basierten THz-Quelle führen die durch das SASE Erzeugungsprinzip verursachten Fluktuationen der FEL-Pulsparameter, insbesondere der zeitliche Jitter, zu einer Verschlechterung der zeitlichen Auflösung des Streak-Experiments. Im Rahmen dieser Arbeit werden verschiedene Auswerteprozeduren durchgeführt, um das Auflösungsvermögen eines Laser-basierten THz-Streak-Experiments zu erhöhen. Anhand einer Pulslängencharakterisierung wird die Funktionalität der Prozeduren überprüft. In einem zweiten Experiment, bei dem die THz-Strahlung des THz-Undulators als Streak-Feld verwendet wird, wird die elektronische Relaxation von Chlorwasserstoff nach resonanter Anregung untersucht. Dabei führt die Anregung zur Dissoziation des Moleküls, während es gleichzeitig zur Aussendung von Auger-Elektronen kommt. Beide Prozesse spielen sich auf gleichen Zeitskalen im Femtosekunden Bereich ab. Mittels der THz-Streak-Methode wird die Lebensdauer von Cl 2p^(−1) gemessen. Das Ergebnis wird mit einer Simulation der ultraschnellen Dissoziation von HCl verglichen, die auf einem kinematischen Ansatz basiert.